100 m fiber-coupled microchip laser-induced breakdown spectroscopy for remote elemental analysis applications

Batsaikhan, M.; 大場 弘則; 若井田 育夫

Optics Express (Internet), 32(25), p.45158 - 45170, 2024/12

https://doi.org/10.1364/OE.541447

This study aims to develop ultralong fiber optic cable (FOC) coupled microchip laser-induced breakdown spectroscopy (mLIBS) to reveal the elemental distribution and local composition of nuclear fuel debris in an accident-damaged reactors at Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (FDNPS). Currently at FDNPS, the distance between the area where humans can safely work in a sufficient space and the nuclear fuel debris is expected to be over 100 m. Therefore, it becomes crucial to analyze the light transmittance performance of FOC-coupled mLIBS systems over such long distances in a high-radiation environment. We found that compared with an FOC with low-OH groups, that with high-OH groups exhibits better light transmittance performance. The maximum FOC length for microchip crystal oscillation is estimated to be longer than 800 m, although attenuation is observed with the increase in FOC length. Quantitative analysis of Gd is successfully performed in the visible region using the mLIBS system coupled with up to 300 m-long FOCs, with the limits of detection being between 0.1% and 0.2%.

Development of a radiation tolerant laser-induced breakdown spectroscopy system using a single crystal micro-chip laser for remote elemental analysis

田村 浩司; 中西 隆造; 大場 弘則; 狩野 貴宏; 柴田 卓弥; 平等 拓範*; 若井田 育夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 61(8), p.1109 - 1116, 2024/08

https://doi.org/10.1080/00223131.2023.2298485

For the development of the remote elemental analysis method in a radiation environment based on the laser-induced breakdown spectroscopy (LIBS), the radiation effects on the laser oscillation properties of the single crystal (SC) Nd: YAG microchip laser (MCL) were investigated and compared with those of ceramics Nd: YAG MCL. The laser oscillation properties were measured under gamma-ray irradiation as a function of dose rate. The effects on the SC MCL properties were found to be very small compared to those on the ceramics, indicating minimal radiation effects on the LIBS signal when using SC MCL. Pulse energy and oscillating build-up time (BUT) were measured for a cumulative dose exceeding 1400 kGy. The pulse energy remained stable, and the laser continued to oscillate under irradiation. The BUT also remained stable, demonstrating negligible optical loss accumulation that could affect laser properties even at the demonstrated cumulative dose. The results indicate that the effects of dose rate and cumulative dose on SC MCL laser properties were minimal. The SC MCL was then integrated into the LIBS system, and the gadolinium signal of composite oxides, simulating fuel debris, was successfully measured at the dose rate of 5 kGy/hr. These findings highlight the radiation tolerance of SC MCL as a laser medium for remote LIBS applications in harsh radiation environments.

Laser ablation plasma expansion using microwaves

池田 裕二*; Soriano, J. K.*; 大場 弘則; 若井田 育夫

Scientific Reports (Internet), 13, p.13901_1 - 13901 _11, 2023/08

https://doi.org/10.1038/s41598-023-41208-z

本研究では、Zrターゲットの過渡レーザーアブレーションプラズマの膨張を持続させるためにマイクロ波を利用する可能性を調べた。プラズマにマイクロ波を印加することにより、プラズマ発光強度が2桁から3桁増加する顕著な増強が観測された。また、マイクロ波によってプラズマを空気中で維持できる一方で、周囲の空気との相互作用が増大するため、体積膨張に伴って電子温度が10,000Kから3,000Kまで低下することがわかった。これらの結果は、制御された低温での発光とプラズマ形成の促進にマイクロ波が寄与していることを示すものであり、レーザー誘起ブレークダウン分光法の精度と性能向上におけるマイクロ波の可能性を示すものである。これは、事故炉の廃炉作業において、放射性核燃料デブリのような危険物を取り扱う際の重要な利点である。

Development of JAEA sorption database (JAEA-SDB); Update of sorption/QA data in FY2021

杉浦 佑樹; 陶山 忠宏*; 舘 幸男

JAEA-Data/Code 2021-017, 58 Pages, 2022/03

JAEA-Data-Code-2021-017.pdf:1.98MB

放射性廃棄物地層処分の性能評価において、放射性核種の緩衝材(ベントナイト)、岩石及びセメント系材料中での収着現象は、その移行遅延を支配する重要な現象の一つである。これらの収着現象の理解、信頼性の高い収着データを集約したデータベース、及び現象論的モデル/評価手法の開発は、性能評価において様々な地球化学条件を考慮して信頼性の高い核種移行パラメータ設定を行う上で重要となる。この目的のために、日本原子力研究開発機構では、ベントナイト、岩石及びセメント系材料を対象として、収着パラメータに関するデータベース開発を進めている。この収着データベース(SDB)は、第2次取りまとめを契機として最初のデータベースを整備し、ホームページでの公開を進めてきた。さらに、今後の性能評価におけるニーズへ対応するため、データベースに含まれるデータの信頼度評価、及び実際の地質環境に対するパラメータ設定におけるデータベース適用等に着目して、データベースの改良・更新を継続的に実施してきた。今回、性能評価における収着分配係数(Kd)設定のための統合的手法の構築の基礎として、収着データベース(JAEA-SDB)のデータ拡充を行った。本報告では、はじめにJAEA-SDBのデータベースの構造と内容の概要を確認したうえで、幅広く文献収集を行ったKdデータと信頼度情報の拡充について報告する。今回の更新において、上記の3つの系に関連した70の文献から8,503件のKdデータとその信頼度情報が追加され、JAEA-SDBに含まれるKdデータは79,072件となり、全データのうちの約75.4%のデータに対して信頼度情報が付与されたこととなる。今回更新されたJAEA-SDBによって、今後の性能評価における収着パラメータ設定に向けて、有効な基盤情報を提供するものと期待される。

マイクロ波重畳LIBSによるデブリ組成計測の高度化と同位体の直接計測への挑戦(委託研究); 令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; アイラボ*

JAEA-Review 2021-027, 62 Pages, 2021/11

JAEA-Review-2021-027.pdf:3.06MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和2年度に採択された「マイクロ波重畳LIBSによるデブリ組成計測の高度化と同位体の直接計測への挑戦」の令和2年度の研究成果について取りまとめたものである。LIBS(レーザー誘起ブレークダウン分光法)は、核燃料デブリの遠隔組成計測への応用が想定されているものの、放射線の影響による光ファイバーでの損失、レーザ伝送出力の低下及びデブリ性状等により、想定外の信号強度の低下が懸念される。また、一般的にはLIBSは、同位体計測には適さないとされていることから改善すべき課題がある。本研究では、LIBSの測定点に、アンテナを用いてマイクロ波を重畳し、信号強度の大幅な増倍とSN比を改善することで、軽量コンパクトなシステムの実現を目指した。さらに、LIBSの発光強度の向上により、今まで実現が困難だったウラン同位体のその場計測の実現性についても検討を行った。

Detection of gadolinium in surrogate nuclear fuel debris using fiber-optic laser-induced breakdown spectroscopy under gamma irradiation

中西 隆造; 佐伯 盛久; 若井田 育夫; 大場 弘則

Applied Sciences (Internet), 10(24), p.8985_1 - 8985_8, 2020/12

https://doi.org/10.3390/app10248985

東京電力福島第一原子力発電所の損傷した原子炉の核燃料デブリを模擬した混合酸化物サンプル中のガドリニウム(Gd)の定性的および定量的分析に、光ファイバーレーザー誘起ブレークダウン分光法(FO-LIBS)を適用した。模擬デブリは、さまざまなGd濃度のGdOを含む混合酸化物から調製した。模擬デブリの発光スペクトルは、501.5nmおよび510.3nmの輝線が核燃料デブリ中Gd検出に適していることが示された。またLIBS測定は、ガンマ線照射(0-10kGy/h)の下で実行され、光ファイバーへの放射線誘発損傷のためにスペクトル強度が減少することを確認した。Gdの定量化のために、ガンマ線照射に対するロバストな検量線がGd(501.5nm/Ce(474.5nm)輝線の強度比から求められ、0.03-0.08wt%の範囲のGdの検出限界が得られた。これらの結果は、FO-LIBSが核燃料デブリのその場および遠隔分析のための有益なツールであることを示している。

Development of JAEA sorption database (JAEA-SDB); Update of sorption/QA data in FY2019

杉浦 佑樹; 陶山 忠宏*; 舘 幸男

JAEA-Data/Code 2019-022, 40 Pages, 2020/03

JAEA-Data-Code-2019-022.pdf:2.22MB

放射性廃棄物地層処分の性能評価において、放射性核種の緩衝材, 岩石及びセメント系材料中での収着現象は、その移行遅延を支配する重要な現象の一つである。今回、性能評価における収着分配係数(K)設定のための統合的手法の構築の基礎として、収着データベース(JAEA-SDB)のデータ拡充を行った。本報告ではK設定や収着モデル開発の最近の取り組みにおいて課題として抽出された以下に示す3つの系(粘土, 堆積岩及びセメント系材料)に着目して実施した、Kデータと信頼度情報の拡充について報告する。今回の更新において、60の文献から6,702件のKデータとその信頼度情報が追加され、JAEA-SDBに含まれるKデータは69,679件となり、全データのうちの約72%のデータに対して信頼度情報が付与されたこととなる。今回更新されたJAEA-SDBによって、今後の性能評価における収着パラメータ設定に向けて、有効な基盤情報を提供するものと期待される。

Development of remote sensing technique using radiation resistant optical fibers under high-radiation environment

伊藤 主税; 内藤 裕之; 石川 高史; 伊藤 敬輔; 若井田 育夫

JPS Conference Proceedings (Internet), 24, p.011038_1 - 011038_6, 2019/01

https://doi.org/10.7566/JPSCP.24.011038

東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の原子炉圧力容器と格納容器の内部調査への適用を想定して、光ファイバーの耐放射線性を向上させた。原子炉圧力容器内の線量率として想定されている~1kGy/hレベルの放射線環境に適用できるよう、OH基を1000ppm含有した溶融石英コアとフッ素を4%含有した溶融石英クラッドからなるイメージ用光ファイバを開発し、光ファイバをリモートイメージング技術に応用することを試みた。イメージファイバの本数は先行研究時の2000本から実用レベルの22000本に増加させた。1MGyのガンマ線照射試験を行った結果、赤外線画像の透過率は照射による影響を受けず、視野範囲の空間分解能の変化も見られなかった。これらの結果、耐放射線性を向上させたイメージファイバを用いたプロービングシステムの適用性が確認できた。

レーザアブレーション現象の理解にもとづく水中レーザ誘起ブレークダウン分光法の定量性向上

松本 歩

レーザ加工学会誌, 23(3), p.222 - 231, 2016/10

本論文は、著者の博士論文の内容をまとめた総合論文である。本研究では、水中レーザ誘起ブレークダウン分光法(LIBS)の定量性向上を目的として、レーザアブレーション現象の解明に取り組んだ。主な成果として、水中微小プラズマに対して発光スペクトルの空間分解測定を行い、ターゲット由来の元素と溶液由来の元素の空間分布を明らかにした。この結果をもとに、検出位置を最適化すれば、共鳴線の自己吸収を十分に抑制できること、検出器の時間ゲートなしで先鋭な発光線が得られることを示した。次に、溶液由来の元素は、その濃度比を維持したままプラズマに移行することを見出し、アブレーション初期過程における液体の蒸発メカニズムと溶存種の内部標準としての可能性を示した。また、電解析出とLIBSを組み合わせることで、水中重金属イオンの高感度定量分析に成功した。このとき、ロングパルス照射による電極表面の熱伝導と構成原子の蒸発速度を考慮したモデルを構築し、析出物の組成比とプラズマ中の原子密度比の違いを補正した。これらの結果は、水中レーザプラズマの生成メカニズムに新たな知見を与えるとともに、水中LIBSの精度向上のための指針となり得る。

Behavior of accidentally released radiocesium in soil-water environment; Looking at Fukushima from a Chernobyl perspective

Konoplev, A.*; Golosov, V.*; Laptev, G.*; 難波 謙二*; 恩田 裕一*; 高瀬 つぎ子*; 脇山 義史*; 吉村 和也

Journal of Environmental Radioactivity, 151(Part 3), p.568 - 578, 2016/01

https://doi.org/10.1016/j.jenvrad.2015.06.019

Comparative analysis is provided for radiocesium wash-off parameters and Kd between suspended matter and water in rivers and surface runoff on Fukushima and Chernobyl contaminated areas for the first years after the accidents. It was found that radiocesium distribution coefficient in Fukushima rivers is essentially higher than those in Chernobyl. This can be associated with two factors: a higher RIP of samples in Fukushima and the presence of water insoluble glassy particles. It was found also that dissolved wash-off coefficients for Fukushima catchments are lower than those in Chernobyl. Particulate wash-off coefficients are comparable for Fukushima and Chernobyl. The radiocesium migration in undisturbed forest and grassland soils at Fukushima has been shown to be faster than those in Chernobyl. Investigation and analysis of radiocesium distribution in soils of Niida river catchment revealed accumulation of contaminated sediments on its floodplain.