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論文

Electrochemical recovery of Zr and Cd from molten chloride salts for reprocessing of used nitride fuels

村上 毅*; 林 博和

Journal of Nuclear Materials, 558, p.153330_1 - 153330_7, 2022/01

使用済TRU窒化物燃料の再処理方法として研究開発が行われている化学溶解法は、塩素化剤を用いて溶融塩へ使用済燃料の溶解を行い、還元抽出法などによって溶融塩からTRUを分離回収する方法である。使用済燃料溶解の工程(化学溶解工程)では、窒化物等との化学反応によって消費されるよりも多くの量の塩素化剤(CdCl$$_2$$及びZrCl$$_4$$)を使用する必要があることが知られており、これらの成分が還元抽出法によるTRU分離に影響を及ぼすことが懸念されている。本論文では、化学溶解工程後に溶融塩中に残存するZr及びCdを選択的に回収する電解回収プロセスを付加することによってこれらの成分の影響を低減すること、及び回収したZr及びCdを塩素化剤として再利用することを提案した。また、化学溶解工程の条件及び電解回収の進行に伴い変化する溶融塩中のCdCl$$_2$$とZrCl$$_4$$の濃度比が電解回収プロセスへ与える影響を確認するため、LiCl-KCl共晶溶融塩(723K)中のZrとCdの電解挙動を明らかにする試験を行った。ZrとCdを選択的に回収するため、液体Cdを陰極として用い、TRUの還元電位よりも高い電位(-1.05V (vs. Ag/AgCl))において定電位電解を行い、広い範囲のCdCl$$_2$$/ZrCl$$_4$$濃度比においてZr及びCdの回収が可能であり、その電流効率はほぼ100%であることを確認した。

論文

Separation behaviors of actinides from rare-earths in molten salt electrorefining using saturated liquid cadmium cathode

加藤 徹也*; 井上 正*; 岩井 孝; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Materials, 357(1-3), p.105 - 114, 2006/10

 被引用回数:90 パーセンタイル:98.63(Materials Science, Multidisciplinary)

アクチノイド及び希土類元素を含むLiCl-KCl溶融塩中において、液体カドミウム陰極中に固溶限度を超える10wt%以上のアクチノイドを回収するための電解試験を実施した。飽和したカドミウム陰極中に、アクチノイド及び希土類元素はPuCd$$_{11}$$型のMCd$$_{11}$$を形成して回収された。(液体カドミウム陰極中のRE/Pu)/(塩中のRE/Pu)で定義されるPuに対するREの分離係数は、未飽和のカドミウムについて報告されている平衡値よりも若干大きめの値を示した。

論文

Stability of lanthanide oxides in LiCl-KCl eutectic melt

林 博和; 湊 和生

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 66(2-4), p.422 - 426, 2005/02

 被引用回数:28 パーセンタイル:72.74(Chemistry, Multidisciplinary)

塩化リチウム-塩化カリウム溶融共晶塩中での酸化ランタニド(Ln$$_2$$O$$_3$$)の安定性を調べた。ランタン,ネオジム,ガドリニウムの酸化物を塩化リチウム-塩化カリウム溶融共晶塩中において723Kで1日加熱保持し、生成物をX線回折によって同定した。ランタン系ではすべて、ネオジム系では一部が酸化塩化物(LnOCl)となった。一方、ガドリニウム系では酸化塩化物はほとんど見られなかった。Ln$$_2$$O$$_3$$+2Cl$$^-$$=2LnOCl+O$$^{2-}$$という反応の平衡は固体化合物(Ln$$_2$$O$$_3$$とLnOCl)と酸化物イオン(O$$^{2-}$$)の生成自由エネルギーに依存する。得られた各種ランタニド系での化学平衡実験結果から塩化リチウム-塩化カリウム溶融共晶塩中の酸化物イオン(O$$^{2-}$$)の生成自由エネルギー(化学ポテンシャル)を導出した。

論文

Electrode reaction of the Np$$^{3+}$$/Np couple at liquid Cd and Bi electrodes in LiCl-KCl eutectic melts

白井 理; 魚住 浩一*; 岩井 孝; 荒井 康夫

Journal of Applied Electrochemistry, 34(3), p.323 - 330, 2004/03

 被引用回数:26 パーセンタイル:52.18(Electrochemistry)

723, 773及び823Kにおいて、NpCl$$_{3}$$を含むLiCl-KCl共晶溶融塩中での液体Cd及びBi電極上におけるNp$$^{3+}$$/Npの電極反応をサイクリックボルタンメトリ-により検討した。溶融塩中のNp$$^{3+}$$濃度が1wt.%以下で、溶融金属相中のNpが飽和していない場合には、Npの析出反応は、溶融塩中のNp$$^{3+}$$の電極表面への拡散が律速段階となっていた。723, 773あるいは823Kにおける液体Cd電極上でのNp$$^{3+}$$/Np系の酸化還元電位は、Mo電極でのそれに比べて、それぞれ0.158, 0.140及び0.126V正側の電位であった。これらの電位シフトは、NpCd$$_{11}$$(723K)及びNpCd$$_{6}$$(773及び823K)形成のためにCd相中のNpの活量が低下したためと考えられる。また、723, 773あるいは823Kにおける液体Bi電極上でのNp$$^{3+}$$/Np系の酸化還元電位は、Mo電極でのそれに比べて、それぞれ0.427, 0.419及び0.410V正側の電位であった。Np-Cd系と同様に、これらの電位シフトは、NpBi$$_{2}$$形成のためにBi相中のNpの活量が低下したためと考えられる。

論文

Recovery of U by electrolysis of UN in LiCl-KCl eutectic melts

白井 理; 魚住 浩一*; 岩井 孝; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.745 - 748, 2002/11

0.2-1.0wt%のUCl$$_{3}$$を含むLiCl-KCl共晶塩系でのUNの溶解挙動をボルタンメトリーによって調べた。U$$^{3+}$$/U及びU$$^{4+}$$/U$$^{3+}$$の電極反応との比較から、UNの生成自由エネルギー及びUNClの生成自由エネルギーの評価を行った。これを基に、陽極でUNを溶解しながら、陰極でU金属の回収試験を行った。この時、窒素ガスの定量を行い、電解挙動との関係を調べた。

論文

Behavior of plutonium and americium at liquid cadmium cathode in molten LiCl-KCl electrolyte

飯塚 政利*; 魚住 浩一*; 井上 正*; 岩井 孝; 白井 理; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Materials, 299(1), p.32 - 42, 2001/10

 被引用回数:74 パーセンタイル:97.77(Materials Science, Multidisciplinary)

プルトニウムの溶融塩中での電気化学的挙動と液体カドミウム電極を用いた回収試験の最適条件について検討した。プルトニウムを2.11wt%含む溶融塩系では、電流密度が41mA/cm$$^{2}$$の電解によってカドミウム中の濃度として7.75wt%のプルトニウムが容易に回収された。塩中のプルトニウム濃度が5wt%の場合でも回収に不都合は生じなかった。電析物はPuCd$$_{6}$$として存在していることをEPMAによって観察した。このとき微量のアメリシウムもとり込まれていたが、塩/カドミウム界面でプルトニウムとアメリシウムが部分的に平衡に達していると考えれば説明できた。

論文

Electrode reaction of the Np$$^{3+}$$/Np couple in LiCl-KCl eutectic melts

白井 理; 飯塚 政利*; 岩井 孝; 荒井 康夫

Journal of Applied Electrochemistry, 31(9), p.1055 - 1060, 2001/09

 被引用回数:20 パーセンタイル:47(Electrochemistry)

723~823KのLiCL-KCl共晶塩中でのNp$$^{3+}$$/Npの酸化還元対の電気化学挙動を起電力測定、サイクリックボルタンメトリー及びクロノポテンショメトリーにより調べた。Ag/AgCl参照電極(1wt%AgCl-LiCl-KCl)に対するNp$$^{3+}$$/Npの標準酸化還元電位(E$$^{circ}$$$$_{Np^{3+}/NP}$$)は次式で表されることがわかった。E$$^{circ}$$$$_{Np^{3+}/NP}$$=-2.0298+0.0000706$$times$$T(V)。また、LiCL-KCl中でのNp$$^{3+}$$の拡散係数(D$$_{Np^{3+}}$$)は、D$$_{Np^{3+}}$$=2.22$$times$$10$$^{-6}$$+6.88$$times$$10$$^{-9}times$$T+5.60$$times$$10$$^{-12}times$$T$$^{2}$$(cm$$^{2}$$・s$$^{-1}$$)であった。サイクリックボルタモグラムにはNpのバルクの析出・溶解だけでなく、アンダーポテンシャルデポジションによるNpの吸脱着波が観察された。このピーク電位の解析からNpの仕事関数は3.04eVと予測できた。

論文

Recovery of Neptunium by electrolysis of NpN in LiCl-KCl eutectic melts

白井 理; 飯塚 政利*; 岩井 孝; 鈴木 康文; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 37(8), p.676 - 681, 2000/08

窒化物燃料サイクルへの乾式法の適用を念頭においてNpCl$$_{3}$$を含むLiCl-KCl系でのNpNの電解挙動を検討した。サイクリックボルタモグラムの解析よりNpNの溶解反応は非可逆で遅いことが判明した。ただし、NpNがNp$$^{3+}$$として溶解し始める電位は理論的に導出された値に近かった。さらに、低電位及び低電流印加によるNpNの電解実験を行い、約0.5gのNp金属を回収することができた。電析物は塩と金属の混合体であるので、800$$^{circ}C$$に加熱し1時間保持することにより、塩と金属を分離した。

論文

Electrolysis of plutonium nitride in LiCl-KCl eutectic melts

白井 理; 岩井 孝; 塩沢 憲一; 鈴木 康文; 坂村 義治*; 井上 正*

Journal of Nuclear Materials, 277(2-3), p.226 - 230, 2000/02

 被引用回数:23 パーセンタイル:81.29(Materials Science, Multidisciplinary)

プルトニウム窒化物(PuN)のLiCl-KCl共晶塩系での溶解挙動をボルタモグラム測定等により検討した。理論的に導出したPuNの溶解電位(-0.865V)と実験値はほぼ一致した。陽極にはタングステンかご状電極を用い、その中にPuNを入れ、陰極にはモリブデン線を使用して、約0.54wt%のPuCl$$_{3}$$を含む塩中でPuの電解回収実験を行った。陰極電位を固定した定電位電解と陰極・陽極間の電流を一定とした定電流電解を行い、グラムオーダーのPu金属を回収することに成功した。電解時の各電極の電位をモニターすることにより、陽極ではPuNが溶解してプルトニウムイオン(Pu$$^{3+}$$)になり、陰極ではPu$$^{3+}$$がPuに還元されて析出することを確認した。電析物は$$alpha$$-Puを含むことをX線回折法により確かめたが、塩を多量にまき込んでいるため、Pu金属の単離は困難であった。

論文

Development of plutonium recovery process by molten salt electrorefining with liquid cadmium cathode

飯塚 政利*; 魚住 浩一*; 井上 正*; 岩井 孝; 白井 理; 荒井 康夫

Proceedings of 6th International Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), p.327 - 341, 2000/00

プルトニウムの挙動に関する電気化学的条件の影響及び乾式再処理における最適な条件を液体カドミウム電極を用いて調べた。液体カドミウム電極でのプルトニウム回収に対応する陰極電流密度は溶融塩中のプルトニウムイオンの拡散に律速され、その電流密度はプルトニウムイオン濃度に比例した。金属間化合物であるPuCd$$_{6}$$を過剰に生成する条件で電解した場合は、液体カドミウム電極の底に沈積していた。この挙動はアメリシウム共存系でも局所平衡モデルで説明できた。実験結果は、実験の装置及びプロセスにおいて、プルトニウム回収速度が十分に速いことを示した。

論文

Studies on pyrochemical reprocessing for metallic and nitride fuels; Behavior of transuranium elements in LiCl-KCl/liquid metal systems

坂村 義治*; 井上 正*; 白井 理; 岩井 孝; 荒井 康夫; 鈴木 康文

Proc. of the Int. Conf. on Future Nuclear Systems (GLOBAL'99)(CD-ROM), 8 Pages, 1999/00

金属及び窒化物燃料用に開発されている高温化学再処理に関する研究の一環として、LiCl-KCl/液体金属系での超ウラン元素の挙動を調べた。ここではLiCl-KCl/液体Bi系でのNpの挙動に関する実験と、LiCl-KCl/液体Cd系でのPu及びAmの挙動に関する実験を行った。前者の実験では、液体Bi中へのNpの固溶度と過剰部分モル自由エネルギーを求めた。後者の実験では、液体Cd中でのPuの活量係数及びPuとAmの分配係数を評価したほか、溶融塩中においてAmが還元条件下ではII価で存在することを示した。さらにNp/Np(III)及びPu/Pu(III)の標準電極電位を決定したほか、得られた実験結果を用いて、LiCl-KCl/液体金属系中でのアクチノイドとランタノイドのふるまいについて、熱力学的側面から議論した。

論文

Molten salt electrolytes for high energy density cells

大野 英雄; H.Shimotake*

New Mater.New Processes, 2, p.283 - 288, 1983/00

LiCl-KCl系溶融塩を電解質に利用したLi-Al/FeS高温電池は、高性能で軽量のため電気自動車用として現在主としてANLを中心として開発研究がすすめられている。従来の電池は電解質にLiCl-KCl(66.7-33.3mol%)を用いていたが、この電解質の液相温度が425$$^{circ}$$Cであるため、作動温度を450$$^{circ}$$C以上にする必要があった。今回筆者らが開発したLiCl-KCl-LiF(62.7-28.2-9.1mol%)塩は液相温度が397$$^{circ}$$Cであるため、従来の電池の性能が急激に減少する430$$^{circ}$$Cにおいても高性能を維持できることを見出した。この電解質塩はOhno's Saltと名づけられている。

論文

LiAl/LiCl-KCl/FeS系高温電池の性能

大野 英雄; 下竹 博*

溶融塩, 23(2), p.117 - 134, 1980/00

石油危機以来、代替エネルギー開発ならびにエネルギーの有効利用が真剣に考えられるようになった。二次電池のロードレベリングならびに電気自動車への利用もその一つである。本報告では、現在米国アルゴンヌ国立研究所(ANL)を中心に開発研究が進められている、リチウム-硫化鉄電池の性能に関し著者らがANLで行った研究内容を中心にのべたものである。

論文

融解ビスマス-融解塩系における諸元素の挙動,1; ビスマス-LiCl-KCl共融混合物間の諸元素の分配

山岸 滋; 亀本 雄一郎

日本原子力学会誌, 5(3), p.210 - 218, 1963/00

融解ビスマスは中性子吸収断面積、融点などの点で、原子炉の燃料媒体、冷却材として注目され、BNLの液体金属燃料原子炉(LMFR)、わが国の平均質ビスマス冷却原子炉(SHBCR)などについて検討されてきた。ビスマスを原子炉材料として用いる場合、非常に高純度のものが必要であり、また使用中にビスマス中に生成するポロニウム、および混入する核分裂生成物を連続的に除去する方法の開発が望まれている。

口頭

安全性・経済性向上を目指したMA核変換用窒化物燃料サイクルに関する研究開発,19; 還元抽出工程の前処理としてのZr及びCdの電解回収

村上 毅*; 飯塚 政利*; 林 博和

no journal, , 

照射済窒化物燃料乾式再処理におけるアクチノイド還元抽出工程の前処理としての溶媒中Zr及びCd電解回収について、その成立性を検討した。液体Cd陰極を用いることにより、幅広い溶媒中CdCl$$_{2}$$/ZrCl$$_{4}$$濃度比において、高電流効率でZr及びCdを同時に回収できることが確認された。

口頭

Decontamination of alkali chloride baths containing nuclear material by precipitation and distillation techniques

伊部 淳哉*; 麻生 めぐみ*; 高畠 容子; 渡部 創; 渡部 雅之; 松浦 治明*

no journal, , 

乾式再処理により発生した試験廃塩は、ウランやプルトニウムを含むこと、空気中の水分を吸収しやすく、機器や配管を腐食させることから、安定して保管・処分するためには、適切な処理が必要である。本研究では、酸素供与体として酸化物を添加し、沈殿物として塩からウランを分離する。次に減圧蒸留により浴構成元素を蒸発分離させる2段階のプロセスを検討している。1段階目の沈殿分離プロセスについて、沈殿剤を酸化リチウム、ウランの代替物質としてセリウムを使用した。2段階目の蒸発分離プロセスについて第2段階の蒸発分離工程では、蒸留装置を組み立て、その動作を確認した。次に蒸留後のセリウムの有無の確認及び蒸発分離の最適な条件の探索を行った。酸化物の添加量が多いほど沈殿量は増加し、セリウムの回収率はオキシクロライドの浴塩への溶解度に依存することがわかった。沈殿物はオキシクロライドと似たEXAFS振動、X線回折パターンであるためオキシクロライドが生成されたと推察できる。

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