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論文

Measurement of cesium isotopic ratio by thermal ionization mass spectrometry for neutron capture reaction studies on $$^{135}$$Cs

芝原 雄司*; 中村 詔司; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 福谷 哲*; 木村 敦; 岩本 修

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 325(1), p.155 - 165, 2020/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

$$^{135}$$Csの断面積を測定するために用いる放射性Cs試料について、熱イオン化マススペクトロメトリーによって同位体比を測定した。分析において高強度、および安定ビームを得るために、Cs試料に加える添加剤の効果を調べた。本研究で、シリコンタングステンが、添加剤の中で一番高いイオン化効率を示したが、一方で多原子イオンの高い同重体干渉も示した。$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs比の測定で要求される精度を達成するのに、添加剤:酸化タンタルないしグルコースを用いた場合で、僅か2$$times$$10$$^{-13}$$gのCs試料で十分達成できることを実証した。バリウム核種による干渉効果などの分析条件を調べた後、2種類の放射性Cs試料の同位体比測定を行い、同位体比によりどのくらい$$^{135}$$Csの中性子捕獲断面積に影響を及ぼすかを議論した。

論文

Vertical distributions of Iodine-129 and iodide in the Chukchi Sea and Bering Sea

三輪 一爾; 小畑 元*; 鈴木 崇史

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(5), p.537 - 545, 2020/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:58.8(Nuclear Science & Technology)

本研究では、チャクチ海, ベーリング海において人為起源の放射性核種であるIodine-129($$^{129}$$I)の鉛直分布の観測を実施した。現在、$$^{129}$$Iの主なソースはヨーロッパの核燃料再処理施設である。2013年6月から8月の観測結果よりチャクチ海, ベーリング海における$$^{129}$$I濃度はフォールアウトレベルであった。ヨーロッパの核燃料再処理施設から海洋に放出された$$^{129}$$Iを高濃度に含んだ海水の流入は確認できなかった。また、海洋の生物生産に重要な役割を果たしているヨウ化物イオンの鉛直分布をチャクチ海, ベーリング海にて初めて観測した。観測の結果、当海域においては海底付近でヨウ化物イオンの濃度が高くなる傾向が見られた。

論文

Measurements of thermal-neutron capture cross-section of cesium-135 by applying mass spectrometry

中村 詔司; 芝原 雄司*; 木村 敦; 岩本 修; 上原 章寛*; 藤井 俊行*

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(4), p.388 - 400, 2020/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:58.8(Nuclear Science & Technology)

$$^{135}$$Cs(n,$$gamma$$)$$^{136}$$Cs反応の熱中性子捕獲断面積($$sigma_{0}$$)及び共鳴積分(I$$_{0}$$)を、ガンマ線及びマススペクトロメトリーにより測定した。我々は、$$^{137}$$Cs標準溶液に不純物として含まれている$$^{135}$$Csを利用した。$$^{137}$$Cs溶液中の$$^{135}$$Csを定量するために、$$^{135}$$Csと$$^{137}$$Csの同位対比をマススぺクトロメトリーにより求めた。分析した$$^{137}$$Cs試料を、京都大学複合原子力科学研究所の研究炉の水圧輸送管を用いて中性子照射を行った。照射位置の中性子成分を求めるために、Co/AlとAu/Alモニタも一緒に照射した。$$sigma_{0}$$を求めるために、Gdフィルターを用いて、中性子カットオフエネルギーを0.133eVに設定した。$$^{137}$$Cs, $$^{136}$$Csとモニタの放射能をガンマ線スペクトロメトリーにより測定した。Westcottコンベンションに基づき、$$sigma_{0}$$とI$$_{0}$$を、それぞれ8.57$$pm$$0.25barn及び45.3$$pm$$3.2barnと導出した。今回得られた$$sigma_{0}$$は、過去の測定値8.3$$pm$$0.3barnと誤差の範囲で一致した。

論文

Activation measurement for thermal-neutron capture cross-section of Cesium-135

中村 詔司; 木村 敦; 岩本 修; 芝原 雄司*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*

KURNS Progress Report 2018, P. 106, 2019/08

核変換による高レベル放射性廃棄物の大幅な低減化、資源化を目指した革新的研究開発推進プログラム(ImPACT)において、長寿命核分裂生成核種$$^{135}$$Csの中性子捕獲断面積測定研究を京都大学複合原子力科学研究所にて行った。本論文は、京大原子炉(KUR)を用いた$$^{135}$$Csの熱中性子捕獲断面積の測定について報告するものである。

論文

Ion desorption from bulk cesium chloride at moderate temperature ($$<$$500$$^{circ}$$C) under electric field

馬場 祐治; 下山 巖

e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 16, p.53 - 59, 2018/03

固体を真空中で加熱すると吸着物質の一部がイオンとして脱離する現象は「表面電離」として知られているが、化合物など複雑な系では、その機構はわかっていない。本研究では、塩化セシウムおよび他のアルカリ金属塩化物の表面電離について調べた。塩化セシウムの場合、中性Csは塩化セシウムの融点に近い摂氏645度で脱離するが、Cs$$^{+}$$イオンの脱離は、摂氏400度から観測された。脱離するイオンと中性粒子の比(Cs$$^{+}$$/Cs $$^{0}$$)は、410度で最大となった。Cs$$^{+}$$/Cs $$^{0}$$比の温度依存性を、Saha-Langmuirの式で解析した結果、この現象は、塩化セシウムの構造変化に伴う表面の仕事関数変化によるものであることがわかった。

論文

Inductively coupled plasma-mass spectrometry

江坂 文孝

Analytical Sciences, 33(10), p.1097 - 1098, 2017/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:22.41(Chemistry, Analytical)

誘導結合プラズマ質量分析(ICP-MS)法は環境科学、地質学、臨床分野などで幅広く用いられている。本報告では、ICP-MS法を用いて行われている最新の文献を紹介するとともに、今後の展開について述べる。

論文

High precision analysis of isotopic composition for samples used for nuclear cross-section measurements

芝原 雄司*; 堀 順一*; 高宮 幸一*; 藤井 俊行*; 福谷 哲*; 佐野 忠史*; 原田 秀郎

EPJ Web of Conferences, 146, p.03028_1 - 03028_4, 2017/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:100

For the accuracy improvement of nuclear data of minor actinides and long-lived fission products in AIMAC project, high quality data of the isotopic composition of samples are indispensable. The objective of this research is to obtain the isotopic composition data of samples contributing to the analysis of nuclear cross-section measurement data by mass spectrometry etc. In this study, we analyzed the isotopic composition of two Am samples ($$^{241}$$ Am sample and $$^{243}$$ Am sample) mainly by the thermal ionization mass spectrometry (TIMS). In addition to the TIMS, Am samples were also analyzed by $$alpha$$-spectrometry. In the analysis by both methods, the impurities such as $$^{239}$$Pu, $$^{240}$$Pu, $$^{242}$$Cm and$$^{244}$$Cm were also observed. The results of these analyses are presented together with the developed high precision analytical method.

論文

Application of automated particle screening for effective analysis of individual uranium particles by thermal ionization mass spectrometry

江坂 文孝; 鈴木 大輔; 蓬田 匠; 間柄 正明

Analytical Methods, 8(7), p.1543 - 1548, 2016/02

AA2015-0572.pdf:0.66MB

 被引用回数:6 パーセンタイル:42.47(Chemistry, Analytical)

原子力施設で採取された環境試料中の個々のウラン粒子の同位体比分析は、施設での未申告原子力活動を検知する上で重要である。本研究では、効率的な分析法の開発を目的として、自動粒子スクリーニングを利用して測定する粒子を選別し、表面電離質量分析法(TIMS)により同位体比分析を行う方法の開発を行った。本法により実際の査察試料を分析した結果、従来法に比べて分子イオンの影響を低減化して個々のウラン粒子の同位体比を決定することが可能なことが示され、本法の有効性が確かめられた。

論文

Transmission secondary ion mass spectrometry using 5 MeV C$$_{60}$$$$^{+}$$ ions

中嶋 薫*; 永野 賢悟*; 鈴木 基史*; 鳴海 一雅; 齋藤 勇一; 平田 浩一*; 木村 健二*

Applied Physics Letters, 104(11), p.114103_1 - 114103_4, 2014/03

 被引用回数:5 パーセンタイル:70.65(Physics, Applied)

In the secondary ion mass spectrometry (SIMS), use of cluster ions has an advantage of having a high sensitivity of intact large molecular ions over monatomic ions. This paper presents further yield enhancement of the intact biomolecular ions with measuring the secondary ions emitted from a self-supporting thin film in the forward direction, which is the same direction as primary beams. Phenylalanine amino-acid films deposited on self-supporting thin Si$$_{3}$$N$$_{4}$$ films were bombarded with 5-MeV C$$_{60}$$$$^{+}$$ ions. Secondary ions emitted in the forward and backward directions were measured under the bombardments of the SiN and phenylalanine sides, respectively. The yield of intact phenylalanine molecular ions emitted in the forward direction is about one order of magnitude larger than the backward direction, while fragment ions of phenylalanine molecules are suppressed. This suggests a large potential of transmission cluster-ion SIMS for the analysis of biological materials.

論文

Mass-spectrometric study of PuCd$$_{2}$$

中島 邦久; 荒井 康夫; 山下 利之

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 66(2-4), p.639 - 642, 2005/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:86.56(Chemistry, Multidisciplinary)

PuCd$$_{2}$$金属間化合物は、金属PuとCdを約950Kで加熱することで調製した。X線回折測定によってPuCd$$_{2}$$はCdI$$_{2}$$型であることがわかった。質量分析測定は650-770Kの温度範囲で行った。この温度領域においてPuCd$$_{2}$$+Pu上のCd蒸気圧は、Cd上の蒸気圧よりも3-5桁低くなった。また、これらの蒸気圧からPuCd$$_{2}$$の生成自由エネルギーを評価した。

報告書

難分析長寿命核種分析のための波長安定化レーザーの開発,2; ゼーマン効果と干渉縞による4台の半導体レーザーの同時ロックシステム

宮部 昌文; 加藤 政明; 大場 正規; 若井田 育夫; 渡部 和男

JAERI-Tech 2004-065, 19 Pages, 2004/10

JAERI-Tech-2004-065.pdf:0.99MB

原子力施設で発生する放射性廃棄物には、既存の方法では分析が困難な核種や、分析に長時間を要する核種が数多く存在する。こうした難分析核種の分析手法を開発することは、放射性廃棄物のクリアランス制度の運用に向けて、今後重要になると考えられる。われわれは、このような核種を半導体レーザーで多段階共鳴励起し、イオン化して質量分析する方法の開発を行っているが、半導体レーザーは安価で操作が容易な反面、発振波長が時々刻々変動し、そのままでは多段階励起光源として適さない欠点がある。そこで、本研究ではゼーマン効果を利用してルビジウム原子の吸収線に波長をロックさせた半導体レーザーを製作し、さらにこれを標準として、エタロン干渉計の干渉縞を利用して、多段階励起に用いる全半導体レーザーの波長を安定化させる光源システムを開発した。この光源を用いてカルシウム原子の3段階共鳴イオン化を行い、その性能を評価した。

報告書

難分析長寿命核種分析のための波長安定化レーザーの開発,1; リトロー型外部共振器半導体レーザーの製作

宮部 昌文; 小田 晃一*; 大場 正規; 加藤 政明; 若井田 育夫; 渡部 和男

JAERI-Tech 2004-064, 33 Pages, 2004/10

JAERI-Tech-2004-064.pdf:1.89MB

多くの難分析核種が含まれる放射性廃棄物の分析方法の開発は、廃棄物のクリアランスの制度化に向けて、今後重要になることが予想される。本研究では、こうした難分析核種の分析に多段階共鳴イオン化質量分析法を適用することを目指して、その光源となる波長可変,外部共振器半導体レーザーを設計,製作した。これに半導体の種類や内部構造が異なる、青紫,赤色,赤外の各半導体レーザー素子を組み込み、発振波長や出力パワーの動作電流や動作温度による変化など、レーザーを動作,制御するための基本的な発振特性を調べた。また、回折格子の回折効率や駆動電流の電流補償量などを調整して、安定した単一縦モード発振を得る方法を確立した。これにより、いずれのレーザー素子でも、約100GHzの範囲で、モードホップの無い連続波長掃引を実現した。また、製作したレーザーを用いてネオンやルビジウム,カルシウム原子のドップラーフリー分光を行い、レーザーの発振幅を評価したほか、同位体シフトや超微細構造分裂幅の測定により、本レーザーが分光分析に必要な性能を有することを確認した。

論文

光刺激脱離(PSD)

馬場 祐治

表面科学の基礎と応用, p.751 - 755, 2004/06

固体表面にフォトンを照射して放出されるイオン,原子,分子を測定する方法(光刺激脱離)について解説した。主な内容は(1)光刺激脱離の基礎,(2)光刺激脱離の実験手法,(3)価電子帯及び内殻電子励起によるイオン脱離の実例と脱離モデルとの比較、である。

論文

Coexistence of passive and active oxidation for O$$_{2}$$/Si(001) system observed by SiO mass spectrometry and synchrotron radiation photoemission spectroscopy

寺岡 有殿; 盛谷 浩右; 吉越 章隆

Applied Surface Science, 216(1-4), p.8 - 14, 2003/06

 被引用回数:6 パーセンタイル:62.81(Chemistry, Physical)

SPring-8のビームラインBL23SUに設置された表面反応分析装置を用いて、O$$_{2}$$/Si(001)表面反応系における表面酸化とSiO脱離が900Kから1000Kの表面温度範囲で共存することが見いだされた。SiOはおおむね1000K以上の温度で著しく大きな脱離収率を示す。脱離収率はO$$_{2}$$分子の運動エネルギーが大きいほど大きい。ところが、1000K以下では逆の傾向を示した。すなわち、運動エネルギーが小さいほどSiO脱離収率は大きい。Si(001)表面の酸素の吸着曲線をO-1s光電子強度で測定した結果、SiO脱離収率の結果と整合した。これらの事実から900Kから1000Kの表面温度範囲ではSi(001)表面の酸化とSiOの脱離が共存することが明らかとなった。

論文

Investigation of vaporization behavior of hyper-stoichiometric uranium dioxide by Knudsen effusion mass spectrometry

中島 邦久; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Materials, 317(2-3), p.243 - 251, 2003/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:72.76(Materials Science, Multidisciplinary)

クヌーセン法を用いた超化学量論組成ウラン二酸化物UO$$_{2+x}$$の質量分析測定を1673、1773、1873Kの温度で行い、UO$$_{2+x}$$上のUO$$_{3}$$(g)分圧及び酸素分圧のO/Uに依存性を測定した。さらに、UO$$_{3}$$(g)の標準生成自由エネルギーについても評価した。測定された酸素分圧は、過去に報告されている実測値や経験式から予測される値と一致した。また、UO$$_{3}$$(g)の生成自由エネルギーについては、推奨値と一致することがわかった。

論文

Mass-spectrometric determination of oxygen potential of hypostoichiometric urania-yttria solid solution

中島 邦久; 大道 敏彦*; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Materials, 304(2-3), p.176 - 181, 2002/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:75.07(Materials Science, Multidisciplinary)

充分に還元されたU$$_{1-y}$$Y$$_{y}$$O$$_{2-y/2}$$の組成式でほぼ表すことのできる酸素欠陥型のウラニア-イットリア固溶体とほぼ化学量論組成に近いウラニア-イットリア固溶体を調製し、クヌーセンセルと組み合わせた質量分析測定によりその固溶体の酸素ポテンシャルを評価した。化学量論組成に近い固溶体の酸素ポテンシャルは、ウラニアに比べ非常に高くなった。一方、充分に還元された固溶体は、同じ亜化学量論組成をもつウラニアとほぼ同じ酸素ポテンシャルを有した。

論文

Structures and bonding of hyperlithiated molecules

工藤 博司*; 横山 啓一

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 69(6), p.1459 - 1469, 1996/00

 被引用回数:19 パーセンタイル:30.83(Chemistry, Multidisciplinary)

化学量論を超える過剰の原子価電子をもちながら、熱力学的に安定な超リチウム化分子の構造とその結合状態に関する最近の研究をまとめ、解説する。クヌッセン噴出質量分析(Knusen-effusion mass spectrometry)実験により実在を確認したCLi$$_{6}$$、Li$$_{3}$$O、Li$$_{4}$$O,Li$$_{5}$$O,Li$$_{3}$$S、Li$$_{4}$$S、Li$$_{4}$$P、Li$$_{2}$$CN、Na$$_{2}$$CNおよびK$$_{2}$$CNなどの超原子価分子の構造と電子配置をab initio分子起動計算によって求め、その結合状態を解明した。実験および理論計算の方法について述べるとともに、過剰な原子価電子が分子の安定化役割について解説する。

論文

Note on the variation of isotopic abundance ratios of metallic lithium during vacuum evaporation-condensation process

篠原 伸夫; 岡本 浩一*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 362, p.114 - 116, 1995/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Instruments & Instrumentation)

原子炉中の中性子束測定に用いられるリチウムターゲットは蒸着法によって作製されるが、この際に$$^{6}$$Liと$$^{7}$$Liの蒸着挙動には差があることが知られている。しかしターゲット作製後にリチウムの同位体組成が分析されることはまれであり、天然組成として実験に供されているのが現状である。核データの評価では、データの収集、解析、理論との照合に重点が置かれ、実験試料の純度や組成についてはこれまで重要視されていなかった。本研究では、蒸着法によって調整したリチウムターゲットの同位体組成変化を、蒸着時間の関数として定量的に明らかにした。すなわち、リチウムの同位体組成変化はRayleighの蒸留式で説明でき、最大で8%の組成変化が起こっていることがわかった。

論文

Studies on chemical thermodynamics of hyperlithiated molecules by Knudsen-effusion mass spectrometry

工藤 博司

質量分析, 41(6), p.317 - 328, 1993/00

Knudsen-effusion質量分析法によりCLi$$_{6}$$,Li$$_{3}$$O,Li$$_{4}$$O,Li$$_{3}$$S,Li$$_{4}$$S,Li$$_{4}$$Pなどのポリリチウム化分子の実在を確認し、その解離エネルギー、原子化エネルギー、イオン化ポテンシャルなどの熱力学量を決定した。これらの分子は形式的に9個以上の原子価電子を有し、オクテット則を逸脱する分子として興味が持たれ、超リチウム化分子あるいは超原子価分子とよばれている。その存在は理論的に予測されていたものであるが、一連の実験によりその実在を確認するとともに、熱力学量の実験が理論的予測値に一致することを示し、理論計算の正しいことを証明した。本稿では、実験の詳細について述べるとともに、CLi$$_{6}$$分子を中心に超原子価分子の結合状態について考察する。

論文

Observation of hypervalent CLi$$_{6}$$ by Knudsen-effusion mass spectrometry

工藤 博司

Nature, 355(6359), p.432 - 434, 1992/01

 被引用回数:115 パーセンタイル:3.11(Multidisciplinary Sciences)

八隅説を逸脱する超原子価分子として、非経験的分子軌道計算により理論的に存在が予測されている分子であるCLi$$_{6}$$分子がLi$$_{2}$$C$$_{2}$$(s)上の平衡蒸気中に実在することを、高温質量分析法によって確認した。熱力学的データ処理の結果、CLi$$_{6}$$(g)$$rightarrow$$CLi$$_{4}$$(g)+Li$$_{2}$$(g)反応のエンタルピーとして$$Delta$$H$$_{00}$$=272$$pm$$11kJ/molを得た。この値は理論的に予測されている解離エネルギー$$Delta$$H$$_{00}$$=273kJ/molに一致した。また、CLi$$_{6}$$分子の原子化エネルギーとしてD$$_{00}$$=1548$$pm$$68kJ/molを得た。これらの実測値は、CLi$$_{6}$$分子の実在を支持するものである。

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