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中村 詔司; 芝原 雄司*; 木村 敦; 遠藤 駿典; 静間 俊行*
Journal of Nuclear Science and Technology, 60(9), p.1133 - 1142, 2023/09
被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Nuclear Science & Technology)近年、鉛冷却高速炉や加速器駆動システムの研究が進められており、Pb同位体の中性子捕獲断面積の高精度化が求められている。Pbは、天然存在比は小さいが中性子捕獲反応により長寿命放射性核種Pb(1730万年)を作るため、その重要性は高いと考えられる。しかし、原子炉を用いた通常の放射化法では、生成するPbからの放射線が弱いため測定するのが難しい。そこで、マススペクトロメトリーを適用した断面積測定を行った。本発表ではマススペクトロメトリーを適用したPbの中性子捕獲断面積測定について実験の詳細と得られた結果を報告する。
本多 真紀; Martschini, M.*; Marchhart, O.*; Priller, A.*; Steier, P.*; Golser, R.*; 佐藤 哲也; 塚田 和明; 坂口 綾*
Analytical Methods, 14(28), p.2732 - 2738, 2022/07
被引用回数:3 パーセンタイル:32.07(Chemistry, Analytical)環境放射線学の発展に資するために加速器質量分析装置(AMS)による高感度Sr分析法を開発した。AMSの利点は、Sr/Srの原子比が10の様々な環境試料を簡単な化学分離で分析できることである。本研究ではSr濃度が既知の3種類のIAEA試料(コケ土、動物の骨、シリアの土壌:各1g)を分析し、化学分離とAMS測定の妥当性を評価した。Srの測定は、優れた同重体分離性能を有するウィーン大学のイオンレーザーインターアクション質量分析装置(ILIAMS)と組み合わせたAMSシステムで実施した。SrのAMSにおけるZrの同重体干渉は、まず化学分離によって除去された。Sr樹脂と陰イオン交換樹脂を用いた2段階のカラムクロマトグラフィーにおけるZrの分離係数は10であった。試料中に残存するZrはILIAMSによって効率的に除去された。この簡単な化学分離で一般的な線検出よりも低い検出限界0.1mBqを達成した。Sr濃度に関して本研究のAMS測定値とIAEAの公称値が一致したことから、AMSによる新規の高感度Sr分析は土壌や骨の高マトリクス試料に対しても信頼できることを示した。
Hain, K.*; Martschini, M.*; Glce, F.*; 本多 真紀; Lachner, J.*; Kern, M.*; Pitters, J.*; Quinto, F.*; 坂口 綾*; Steier, P.*; et al.
Frontiers in Marine Science (Internet), 9, p.837515_1 - 837515_17, 2022/03
被引用回数:12 パーセンタイル:91.90(Environmental Sciences)Vienna Environmental Research Accelerator (VERA)における加速器質量分析(AMS)の最近の大きな進歩は、検出効率向上とアイソバー抑制向上であり、環境中の極微量の長寿命放射性核種を分析する可能性を開くものである。これらの核種はU, Cs, Tc及びSrであり、通常は安定して海水中に溶存していることから、海洋混合・循環や放射性物質の広がりを研究する海洋トレーサーへの適応が重要になる。特に、同位体比U/UとCs/Csは元素分別の影響を受けないため、放出源の特定に有力なフィンガープリントであることが我々の研究によって実証されている。検出効率の向上により、10Lの海水試料で主要長寿命アクチニドU, Np, Pu, Amに加え、非常に稀なUを分析することが可能となり、北西太平洋におけるアクチノイドの典型的な深度プロファイルを得ることに成功した。特にSr分析に関しては、IAEAの標準物質(例えばIAEA-A-12)を用いて我々の新しいアプローチが海洋学的研究へ応用可能であることを示した。我々の推定では、SrとCsそれぞれの分析に必要な海水はわずか(1-3)Lである。
宮嶋 佑典*; 斉藤 綾花*; 鍵 裕之*; 横山 立憲; 高橋 嘉夫*; 平田 岳史*
Geostandards and Geoanalytical Research, 45(1), p.189 - 205, 2021/03
被引用回数:6 パーセンタイル:35.93(Geochemistry & Geophysics)LA-ICP-MSによる方解石の同位体分析における不確実性は、主にデータの正規化と検証のために使われる標準試料の均質性によって支配される。本研究では、元素・同位体組成の均質な方解石の標準試料を作製するために、元素をドープした試薬溶液から沈殿させたアモルファス炭酸カルシウムを経由して、熱と圧力をかけて結晶化し、U, Pbと希土類元素を方解石に取り込ませた。X線吸収スペクトルから、Uは合成された方解石中にU(VI)として存在し、水性のウラニル・イオンとは異なる構造で存在することが示唆された。本研究の方解石へのUの取り込み率は、既報研究に比べ高かった。合成した方解石中の元素濃度のばらつきは12%未満で、概ね7%以内であった。U/Pb比のばらつきが各元素濃度のばらつきに応じて3-24%程度である一方で、Pb/Pb比のばらつきは1%以下であった。この合成方解石を標準試料として用いて、天然の方解石標準試料(WC-1)の年代測定を行ったところ、3%以内の不確かさで年代が求められた。本研究で提示した合成手法は、元素濃度を任意に調整した均質な方解石の合成に有効であり、また、合成試料はU-Pb地質年代学のための天然標準試料に代わる有望なものである。
芝原 雄司*; 中村 詔司; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 福谷 哲*; 木村 敦; 岩本 修
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 325(1), p.155 - 165, 2020/07
被引用回数:10 パーセンタイル:73.46(Chemistry, Analytical)Csの断面積を測定するために用いる放射性Cs試料について、熱イオン化マススペクトロメトリーによって同位体比を測定した。分析において高強度、および安定ビームを得るために、Cs試料に加える添加剤の効果を調べた。本研究で、シリコンタングステンが、添加剤の中で一番高いイオン化効率を示したが、一方で多原子イオンの高い同重体干渉も示した。Cs/Cs比の測定で要求される精度を達成するのに、添加剤:酸化タンタルないしグルコースを用いた場合で、僅か210gのCs試料で十分達成できることを実証した。バリウム核種による干渉効果などの分析条件を調べた後、2種類の放射性Cs試料の同位体比測定を行い、同位体比によりどのくらいCsの中性子捕獲断面積に影響を及ぼすかを議論した。
三輪 一爾; 小畑 元*; 鈴木 崇史
Journal of Nuclear Science and Technology, 57(5), p.537 - 545, 2020/05
被引用回数:2 パーセンタイル:19.31(Nuclear Science & Technology)本研究では、チャクチ海, ベーリング海において人為起源の放射性核種であるIodine-129(I)の鉛直分布の観測を実施した。現在、Iの主なソースはヨーロッパの核燃料再処理施設である。2013年6月から8月の観測結果よりチャクチ海, ベーリング海におけるI濃度はフォールアウトレベルであった。ヨーロッパの核燃料再処理施設から海洋に放出されたIを高濃度に含んだ海水の流入は確認できなかった。また、海洋の生物生産に重要な役割を果たしているヨウ化物イオンの鉛直分布をチャクチ海, ベーリング海にて初めて観測した。観測の結果、当海域においては海底付近でヨウ化物イオンの濃度が高くなる傾向が見られた。
中村 詔司; 芝原 雄司*; 木村 敦; 岩本 修; 上原 章寛*; 藤井 俊行*
Journal of Nuclear Science and Technology, 57(4), p.388 - 400, 2020/04
被引用回数:3 パーセンタイル:28.63(Nuclear Science & Technology)Cs(n,)Cs反応の熱中性子捕獲断面積()及び共鳴積分(I)を、ガンマ線及びマススペクトロメトリーにより測定した。我々は、Cs標準溶液に不純物として含まれているCsを利用した。Cs溶液中のCsを定量するために、CsとCsの同位対比をマススぺクトロメトリーにより求めた。分析したCs試料を、京都大学複合原子力科学研究所の研究炉の水圧輸送管を用いて中性子照射を行った。照射位置の中性子成分を求めるために、Co/AlとAu/Alモニタも一緒に照射した。を求めるために、Gdフィルターを用いて、中性子カットオフエネルギーを0.133eVに設定した。Cs, Csとモニタの放射能をガンマ線スペクトロメトリーにより測定した。Westcottコンベンションに基づき、とIを、それぞれ8.570.25barn及び45.33.2barnと導出した。今回得られたは、過去の測定値8.30.3barnと誤差の範囲で一致した。
中村 詔司; 木村 敦; 岩本 修; 芝原 雄司*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*
KURNS Progress Report 2018, P. 106, 2019/08
核変換による高レベル放射性廃棄物の大幅な低減化、資源化を目指した革新的研究開発推進プログラム(ImPACT)において、長寿命核分裂生成核種Csの中性子捕獲断面積測定研究を京都大学複合原子力科学研究所にて行った。本論文は、京大原子炉(KUR)を用いたCsの熱中性子捕獲断面積の測定について報告するものである。
馬場 祐治; 下山 巖
e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 16, p.53 - 59, 2018/03
固体を真空中で加熱すると吸着物質の一部がイオンとして脱離する現象は「表面電離」として知られているが、化合物など複雑な系では、その機構はわかっていない。本研究では、塩化セシウムおよび他のアルカリ金属塩化物の表面電離について調べた。塩化セシウムの場合、中性Csは塩化セシウムの融点に近い摂氏645度で脱離するが、Csイオンの脱離は、摂氏400度から観測された。脱離するイオンと中性粒子の比(Cs/Cs )は、410度で最大となった。Cs/Cs 比の温度依存性を、Saha-Langmuirの式で解析した結果、この現象は、塩化セシウムの構造変化に伴う表面の仕事関数変化によるものであることがわかった。
江坂 文孝
Analytical Sciences, 33(10), p.1097 - 1098, 2017/10
被引用回数:5 パーセンタイル:87.80(Chemistry, Analytical)誘導結合プラズマ質量分析(ICP-MS)法は環境科学、地質学、臨床分野などで幅広く用いられている。本報告では、ICP-MS法を用いて行われている最新の文献を紹介するとともに、今後の展開について述べる。
芝原 雄司*; 堀 順一*; 高宮 幸一*; 藤井 俊行*; 福谷 哲*; 佐野 忠史*; 原田 秀郎
EPJ Web of Conferences, 146, p.03028_1 - 03028_4, 2017/09
被引用回数:3 パーセンタイル:84.80(Nuclear Science & Technology)For the accuracy improvement of nuclear data of minor actinides and long-lived fission products in AIMAC project, high quality data of the isotopic composition of samples are indispensable. The objective of this research is to obtain the isotopic composition data of samples contributing to the analysis of nuclear cross-section measurement data by mass spectrometry etc. In this study, we analyzed the isotopic composition of two Am samples ( Am sample and Am sample) mainly by the thermal ionization mass spectrometry (TIMS). In addition to the TIMS, Am samples were also analyzed by -spectrometry. In the analysis by both methods, the impurities such as Pu, Pu, Cm andCm were also observed. The results of these analyses are presented together with the developed high precision analytical method.
江坂 文孝; 鈴木 大輔; 蓬田 匠; 間柄 正明
Analytical Methods, 8(7), p.1543 - 1548, 2016/02
被引用回数:9 パーセンタイル:52.64(Chemistry, Analytical)原子力施設で採取された環境試料中の個々のウラン粒子の同位体比分析は、施設での未申告原子力活動を検知する上で重要である。本研究では、効率的な分析法の開発を目的として、自動粒子スクリーニングを利用して測定する粒子を選別し、表面電離質量分析法(TIMS)により同位体比分析を行う方法の開発を行った。本法により実際の査察試料を分析した結果、従来法に比べて分子イオンの影響を低減化して個々のウラン粒子の同位体比を決定することが可能なことが示され、本法の有効性が確かめられた。
中嶋 薫*; 永野 賢悟*; 鈴木 基史*; 鳴海 一雅; 齋藤 勇一; 平田 浩一*; 木村 健二*
Applied Physics Letters, 104(11), p.114103_1 - 114103_4, 2014/03
被引用回数:6 パーセンタイル:25.97(Physics, Applied)In the secondary ion mass spectrometry (SIMS), use of cluster ions has an advantage of having a high sensitivity of intact large molecular ions over monatomic ions. This paper presents further yield enhancement of the intact biomolecular ions with measuring the secondary ions emitted from a self-supporting thin film in the forward direction, which is the same direction as primary beams. Phenylalanine amino-acid films deposited on self-supporting thin SiN films were bombarded with 5-MeV C ions. Secondary ions emitted in the forward and backward directions were measured under the bombardments of the SiN and phenylalanine sides, respectively. The yield of intact phenylalanine molecular ions emitted in the forward direction is about one order of magnitude larger than the backward direction, while fragment ions of phenylalanine molecules are suppressed. This suggests a large potential of transmission cluster-ion SIMS for the analysis of biological materials.
中島 邦久; 荒井 康夫; 山下 利之
Journal of Physics and Chemistry of Solids, 66(2-4), p.639 - 642, 2005/02
被引用回数:2 パーセンタイル:12.51(Chemistry, Multidisciplinary)PuCd金属間化合物は、金属PuとCdを約950Kで加熱することで調製した。X線回折測定によってPuCdはCdI型であることがわかった。質量分析測定は650-770Kの温度範囲で行った。この温度領域においてPuCd+Pu上のCd蒸気圧は、Cd上の蒸気圧よりも3-5桁低くなった。また、これらの蒸気圧からPuCdの生成自由エネルギーを評価した。
宮部 昌文; 加藤 政明; 大場 正規; 若井田 育夫; 渡部 和男
JAERI-Tech 2004-065, 19 Pages, 2004/10
原子力施設で発生する放射性廃棄物には、既存の方法では分析が困難な核種や、分析に長時間を要する核種が数多く存在する。こうした難分析核種の分析手法を開発することは、放射性廃棄物のクリアランス制度の運用に向けて、今後重要になると考えられる。われわれは、このような核種を半導体レーザーで多段階共鳴励起し、イオン化して質量分析する方法の開発を行っているが、半導体レーザーは安価で操作が容易な反面、発振波長が時々刻々変動し、そのままでは多段階励起光源として適さない欠点がある。そこで、本研究ではゼーマン効果を利用してルビジウム原子の吸収線に波長をロックさせた半導体レーザーを製作し、さらにこれを標準として、エタロン干渉計の干渉縞を利用して、多段階励起に用いる全半導体レーザーの波長を安定化させる光源システムを開発した。この光源を用いてカルシウム原子の3段階共鳴イオン化を行い、その性能を評価した。
宮部 昌文; 小田 晃一*; 大場 正規; 加藤 政明; 若井田 育夫; 渡部 和男
JAERI-Tech 2004-064, 33 Pages, 2004/10
多くの難分析核種が含まれる放射性廃棄物の分析方法の開発は、廃棄物のクリアランスの制度化に向けて、今後重要になることが予想される。本研究では、こうした難分析核種の分析に多段階共鳴イオン化質量分析法を適用することを目指して、その光源となる波長可変,外部共振器半導体レーザーを設計,製作した。これに半導体の種類や内部構造が異なる、青紫,赤色,赤外の各半導体レーザー素子を組み込み、発振波長や出力パワーの動作電流や動作温度による変化など、レーザーを動作,制御するための基本的な発振特性を調べた。また、回折格子の回折効率や駆動電流の電流補償量などを調整して、安定した単一縦モード発振を得る方法を確立した。これにより、いずれのレーザー素子でも、約100GHzの範囲で、モードホップの無い連続波長掃引を実現した。また、製作したレーザーを用いてネオンやルビジウム,カルシウム原子のドップラーフリー分光を行い、レーザーの発振幅を評価したほか、同位体シフトや超微細構造分裂幅の測定により、本レーザーが分光分析に必要な性能を有することを確認した。
馬場 祐治
表面科学の基礎と応用, p.751 - 755, 2004/06
固体表面にフォトンを照射して放出されるイオン,原子,分子を測定する方法(光刺激脱離)について解説した。主な内容は(1)光刺激脱離の基礎,(2)光刺激脱離の実験手法,(3)価電子帯及び内殻電子励起によるイオン脱離の実例と脱離モデルとの比較、である。
寺岡 有殿; 盛谷 浩右; 吉越 章隆
Applied Surface Science, 216(1-4), p.8 - 14, 2003/06
被引用回数:6 パーセンタイル:35.14(Chemistry, Physical)SPring-8のビームラインBL23SUに設置された表面反応分析装置を用いて、O/Si(001)表面反応系における表面酸化とSiO脱離が900Kから1000Kの表面温度範囲で共存することが見いだされた。SiOはおおむね1000K以上の温度で著しく大きな脱離収率を示す。脱離収率はO分子の運動エネルギーが大きいほど大きい。ところが、1000K以下では逆の傾向を示した。すなわち、運動エネルギーが小さいほどSiO脱離収率は大きい。Si(001)表面の酸素の吸着曲線をO-1s光電子強度で測定した結果、SiO脱離収率の結果と整合した。これらの事実から900Kから1000Kの表面温度範囲ではSi(001)表面の酸化とSiOの脱離が共存することが明らかとなった。
中島 邦久; 荒井 康夫
Journal of Nuclear Materials, 317(2-3), p.243 - 251, 2003/05
被引用回数:4 パーセンタイル:31.34(Materials Science, Multidisciplinary)クヌーセン法を用いた超化学量論組成ウラン二酸化物UOの質量分析測定を1673、1773、1873Kの温度で行い、UO上のUO(g)分圧及び酸素分圧のO/Uに依存性を測定した。さらに、UO(g)の標準生成自由エネルギーについても評価した。測定された酸素分圧は、過去に報告されている実測値や経験式から予測される値と一致した。また、UO(g)の生成自由エネルギーについては、推奨値と一致することがわかった。
中島 邦久; 大道 敏彦*; 荒井 康夫
Journal of Nuclear Materials, 304(2-3), p.176 - 181, 2002/08
被引用回数:3 パーセンタイル:22.96(Materials Science, Multidisciplinary)充分に還元されたUYOの組成式でほぼ表すことのできる酸素欠陥型のウラニア-イットリア固溶体とほぼ化学量論組成に近いウラニア-イットリア固溶体を調製し、クヌーセンセルと組み合わせた質量分析測定によりその固溶体の酸素ポテンシャルを評価した。化学量論組成に近い固溶体の酸素ポテンシャルは、ウラニアに比べ非常に高くなった。一方、充分に還元された固溶体は、同じ亜化学量論組成をもつウラニアとほぼ同じ酸素ポテンシャルを有した。