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論文

Stability of a silica membrane prepared by CVD using $$gamma$$- and $$alpha$$-alumina tube as the support tube in the Hi-H$$_{2}$$O gaseous mixture

Hwang, G.*; Kim, J.*; Choi, H.*; 小貫 薫

Journal of Membrane Science, 215(1-2), p.293 - 302, 2003/04

 被引用回数:15 パーセンタイル:42.69(Engineering, Chemical)

熱化学水素製造法ISプロセスへの応用を目的として、CVD法によって作製したシリカ系水素分離膜のHi-H$$_{2}$$O気相環境における安定性を調べた。平均細孔径10nmの$$gamma$$-アルミナ多孔体、また、平均細孔径100nmの$$alpha$$-アルミナ多孔体を基膜として、TEOSを前駆体とするCVDによって、シリカ膜を作製し、450$$^{circ}$$C,1気圧の条件下で、Hi-H$$_{2}$$O混合ガス雰囲気に約350時間暴露した。CVD条件を変えて数種の膜を作製したが、多くの膜は、暴露時間の経過とともに水素透過速度の増大と水素選択性の低下を示した。しかし、$$alpha$$アルミナを基体とする膜は、$$gamma$$アルミナを基体とする膜に比べて透過特性の変化が少なく、比較的高い安定性を示した。

論文

A Steady-state simulation model of gas separation system by hollow-filament type membrane module

岩井 保則; 山西 敏彦; 西 正孝

Journal of Nuclear Science and Technology, 36(1), p.95 - 104, 1999/01

 被引用回数:11 パーセンタイル:34.65(Nuclear Science & Technology)

中空糸膜を用いた排ガス中の水素ガス回収システムの定常シミュレーションモデルを提案した。このモデルでは膜の非多孔質部分の拡散、支持構造体中の拡散及び膜表面におけるガス境膜内の拡散を考慮した。システムのガス流れとしては、十字流、混合流、向流、並流の4つの流れを想定した。膜透過の物質移動においては膜の非多孔質超薄膜層が律速段階となっており、全体の物質移動の約99%を支配していることが明らかとなった。当研究室においておこなわれた窒素-水素系あるいは空気-水素系の実験結果は流量10m$$^{3}$$/h、供給圧2580Torr、透過圧80Torrの実験条件において、十字流モデルの結果と一致することが明らかとなった。又水蒸気が混在する空気中からの水素回収において水素回収率は計算結果とよく一致するが水蒸気の回収率は計算値が若干低くなった。この原因は水蒸気の透過係数の不確定性が考えられる。

論文

Hydrogen separation in H$$_{2}$$-H$$_{2}$$O-HI gaseous mixture using the silica membrance prepared by chemical vapor deposition

Hwang, G.*; 小貫 薫; 清水 三郎; 大矢 晴彦*

J. Membr. Sci., 162(1-2), p.83 - 90, 1999/00

 被引用回数:62 パーセンタイル:9.3(Engineering, Chemical)

熱化学ISプロセスにおけるHI分解への適用のため、セラミックスを基膜とする水素分離膜を作製した。膜は、100nm(M1)と10nm(M2)の細孔径を有するアルミナ多孔質チューブを基膜として用い、TEOSを反応原料とする化学蒸着法により作製した。He,N$$_{2}$$,H$$_{2}$$の純ガス透過実験は、300~600$$^{circ}$$Cの範囲で行った。HeとN$$_{2}$$ガスは、細孔が析出するシリカによって閉塞されたため、活性化拡散機構により流れた。作製した膜の600$$^{circ}$$Cにおける水素ガス透過速度は、約6$$times$$10$$^{-9}$$mol/Pa・m$$^{2}$$・sであった。H$$_{2}$$/N$$_{2}$$の選択性はM1とM2膜でそれぞれ5.2と160を示した。H$$_{2}$$-H$$_{2}$$O-HI混合ガス分離実験を300~600$$^{circ}$$C範囲で行った。水素の透過速度は水素単独に用いた場合とほぼ同等であり、HI透過速度は1$$times$$10$$^{-11}$$mol/Pa・m$$^{2}$$・s以下であった。450$$^{circ}$$CにおけるH$$_{2}$$-H$$_{2}$$O-HI(モル比0.23:0.65:0.12)混合ガスでの膜の水素透過速度は、一日後でも変化しなかった。

報告書

ISプロセス高効率化のための水素分離膜に関する研究; 多孔質$$alpha$$-アルミナチューブを基膜とした製膜方法

Hwang, G.*; 小貫 薫; 清水 三郎

JAERI-Research 98-002, 8 Pages, 1998/01

JAERI-Research-98-002.pdf:0.53MB

ISプロセスの水素発生工程におけるヨウ化水素分解の高効率化のため、水素分離膜の製作技術の研究を行った。細孔径100nmと10nmの$$alpha$$ーアルミナチューブを基膜として用い、TEOSを原料とする化学蒸着法(CVD)によりシリカを析出させる方法で水素分離膜を製膜した。製作した水素分離膜では、シリカにより細孔が緻密に閉塞され、ガスは活性化拡散機構により透過した。600$$^{circ}$$Cにおける窒素に対する水素の選択性は、細孔径が100nmの基膜の場合5.2,細孔径が10nmの基膜の場合160を示した。

報告書

ポリイミド分離膜を用いた水蒸気改質生成ガスからのメタン分離に関する研究

小磯 浩司*; 稲垣 嘉之; 会田 秀樹; 関田 健司; 羽賀 勝洋; 日野 竜太郎

JAERI-Research 97-076, 33 Pages, 1997/10

JAERI-Research-97-076.pdf:1.3MB

天然ガス(主成分:CH$$_{4}$$)の水蒸気改質法を用いたHTTR水素製造システムでは、高圧・低温(4.5MPa、800$$^{circ}$$C)の反応条件のため、CH$$_{4}$$の転化率は約65%の低い値に止まっている。そのCH$$_{4}$$転化率を向上させる手法の一つとして考えられたのが、改質後の生成ガス中からガス分離器を用いて、CH$$_{4}$$を分離し、改質器へ戻すことにより、実質的にCH$$_{4}$$転化率を向上させるものである。ポリイミド分離膜について、CH$$_{4}$$,H$$_{2}$$,CO$$_{2}$$,COの混合ガス中からのCH$$_{4}$$分離特性を明らかにするために、実験及び数値解析を行った。混合ガスを用いて測定した各成分ガスの透過率は、単体ガスを用いた測定値(カタログ値)に対して約1/3~1/14に減少した。CH$$_{4}$$の分離については、混合ガス中から約80%の割合でCH$$_{4}$$を回収することができ、H$$_{2}$$及びCO$$_{2}$$については98%以上を除去することができた。これらの結果からポリイミド分離膜は、リサイクルシステムに有用であることが確認した。また、差分法による解析は透過率、モル分率分布等の実験結果をよく再現しており、分離挙動についての解析手法を確立することができた。

論文

電気透析によるHI$$_{x}$$溶液の濃縮

小貫 薫; 中島 隼人; 清水 三郎

化学工学論文集, 23(2), p.289 - 291, 1997/00

 被引用回数:5 パーセンタイル:56.56(Engineering, Chemical)

ヨウ素を溶解したヨウ化水素酸(HI$$_{x}$$溶液)の濃縮への応用の観点から、市販のイオン交換膜、NEOSEPTA CMH及びTOSFLEX IE-DF34を用いて、HI$$_{x}$$溶液の電気透析挙動を検討し、陽イオン交換膜の選択性と電気抵抗及び陰イオン交換膜における浸透及び電気浸透による水の透過性が濃縮効率の支配因子であることを明らかにした。透析速度及び浸透速度から、濃縮に必要な電流密度の下限値を推定した。

口頭

Study on a membrane reactor equipped with the one-end-closed silica membrane for hydrogen iodide decomposition

Myagmarjav, O.; 田中 伸幸; 野村 幹弘*; 久保 真治

no journal, , 

Recently, the inorganic membranes have been undergoing quick development and innovation, and becoming an attractive field of membrane separation technology including membrane reactors. The catalytic decomposition of hydrogen iodide (HI) has long been a candidate reaction for the application of membrane reactors. The decomposition of HI is an endothermic reaction and equilibrium conversions even high temperatures are low. The use of membrane reactors based on silica membranes provides the opportunity of increasing the HI-conversion. Design of the membrane reactor modules previously developed for HI decomposition tests was based on the membrane tube fixed to gas lines at each end of the membrane tube. This design was a suitable for short-size module but not viable in terms of long-size fabrication and the practical applications. In this work, a membrane reactor equipped with one-end-closed silica membrane was designed and a potential of the membrane reactor to HI decomposition was explored. The closed-one-ended silica membrane were prepared by a counter diffusion chemical vapor deposition method for the first time. Permeation performance of the one-end-closed silica membrane was investigated. On the basis of HI decomposition tests, the membrane reactor equipped with the one-end-closed silica membrane demonstrated to show a successful equilibrium shift in the production of hydrogen.

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