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Prihutami, P.*; 戸田 加奈子*; Chaerun, R. I.; 大矢 裕介*; 菊池 亮佑*; 大竹 翼*; 佐藤 努*; 齋藤 拓巳*
Applied Clay Science, 292, p.108330_1 - 108330_9, 2026/11
亜鉛(Zn)のジオポリマー中における固定化機構については、初期状態および変質後のいずれも報告例が限られており、固化廃棄物の長期安定性を予測する上で課題となっている。本研究では、X線吸収分光法(XAS)を用いて、メタカオリン系カリウムジオポリマー中のZnの局所構造と固定化機構を調べた。Zn含有ジオポリマーは、メタカオリン、塩化亜鉛(ZnCl
)溶液、ケイ酸カリウム、および水酸化カリウムを混合して作製し、40
Cおよび25Cで合計48時間養生した後、脱イオン水中で最大90日間の浸出試験に供した。Znの浸出率は0.14%にとどまり、アルミニウム(Al)、ケイ素(Si)、および塩化物(Cl)の放出も限定的であった。固相分析により、浸出後も主要なジオポリマー骨格が保持されることが確認された。XAS解析の結果、初期状態のZnは酸素(O)に四面体配位し、SiまたはAl四面体と頂点共有していた。一方、浸出後には八面体配位へ変化し、八面体配位Alを含むブルーサイト様共沈相を形成した。これらの結果は、変質条件下でもZnが系内に保持される一方で、その局所構造が変化することを示している。
廃炉環境国際共同研究センター; 北海道大学*
JAEA-Review 2025-041, 79 Pages, 2025/12
JAEA-Review-2025-041.pdf:9.8MB
日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和5年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という。)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和5年度に採択された「燃料デブリ除去に向けた様々な特性をもつメタカオリンベースのジオポリマーの設計と特性評価」の令和5年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、燃料デブリや汚染水処理に伴う放射性廃棄物を安定化・固化するために、高い流動性と閉じ込め性能を持ち、かつホウ素の添加による中性子吸収能を兼ね備えたメタカオリンベースのジオポリマーのポテンシャルを実証し、仕様とレシピを確立する。令和5年度は、ホウ素の有無を伴う特性の異なるメタカオリンジオポリマーの設計および評価、メタカオリンベースのジオポリマーと水酸化鉄(III)コロイドの相互作用、ジオポリマーのキャラクタリゼーションと模擬廃棄物固化体の特性評価を中心に研究を進め、各目標を達成した。ソブエクレー社の異なる種類のメタカオリン原料を用いて調査を実施し、反応性に関連する粒度および焼成温度の異なる試料がメタカオリンの溶解度に与える影響を明らかにした。これらの試料が、作製したジオポリマーの流動性および硬化性にも顕著な影響を及ぼすことを確認し、さらにホウ素添加によるアルカリ溶液の特性変化や硬化時間の延長効果を確認した。また、コロイドとの相互作用においては、ジオポリマー固化体中でのコロイドの閉じ込めと寸法変化を評価し、体積変化を自動記録できる装置を設計・適用することで膨張が抑制される条件を明らかにして、模擬廃棄物の固化体を作製し、硬化過程での粘度変化、硬化時間および硬化中の温度変化を測定した。また、圧縮強度測定および照射施設を用いた
線照射試験を行い、水素発生量の測定を通じて、固化体の物性に関する重要な基礎データを取得した。研究推進においては、北海道大学、JAEA、ソブエクレー社、シェフィールド大学との連携を強化し、定期的な会議やデータ共有を行い、令和6年度以降の計画を具体化するとともに人材育成プログラムも開始した。
Niu, X.*; Elakneswaran, Y.*; Li, A.*; Seralathan, S.*; 菊池 亮佑*; 平木 義久; 佐藤 淳也; 大杉 武史; Walkley, B.*
Cement and Concrete Research, 190, p.107814_1 - 107814_17, 2025/04
被引用回数：10 パーセンタイル：90.70(Construction & Building Technology)Metakaolin-based geopolymers have attracted significant interest in decontaminating radioactive debris from the Fukushima nuclear accident. This study explored the incorporation of boron (B) into geopolymers using boric acid as the source, with the goal of developing B-enriched geopolymers for enhanced radionuclide immobilisation and neutron capture potential.
Onutai, S.; 佐藤 淳也; 大杉 武史
Journal of Solid State Chemistry, 319, p.123808_1 - 123808_10, 2023/03
被引用回数：42 パーセンタイル：97.92(Chemistry, Inorganic & Nuclear)The process of zeolite formation for geopolymer-zeolite composites can be explained using ATR/FTIR spectroscopy. The process consists of the dissolution of silica and alumina precursors from the alkali activation process of metakaolin with NaOH solution. Thereafter, the formation of hydrated aluminosilicate primary units and secondary units occurs. Finally, the units are reorganized and crystallized into the zeolite structure. The increase in the alkali activator concentrations promotes the high dissolution of raw materials. Na cations play an important role in dissolution and synthesis. The higher the alkali activator concentration, the higher the tetrahedron condensation rate and the greater the degree of structure ordering. The phases in alkali activation of metakaolin with different NaOH concentrations (Na/Al) at 1.18, 2.03, and 3.05 were zeolite-A, zeolite-X, and sodalite zeolite. Finally, the possible pathway of zeolite formation was explained and deduced.
Onutai, S.; 大杉 武史; 曽根 智之
Materials, 16(3), p.985_1 - 985_14, 2023/02
被引用回数：59 パーセンタイル：98.23(Chemistry, Physical)Attenuated total reflectance-Fourier transform infrared (ATR-FTIR) spectroscopy was used to demonstrate the reaction mechanisms of alkali-activated materials (AAMs) and the early stage of structure formation in the materials. The effects of different types of alkali activator solutions on the structure formation and reaction mechanisms of AAMs were studied. The results revealed that the main peaks of the ATR-FTIR spectra of the AAMs in the 1300-650 cm
range shifted to a low wavenumber with changing patterns depending on the activator solution used, indicating that the dissolution and reorientation of metakaolin had occurred. Silica and alumina monomers were dissolved by the NaOH solution to produce crystalline zeolites. Although the reaction between metakaolin and NaSiO
solution is slow, the condensation between the Al-OH from metakaolin and the Si-OH from NaSiO solution bonded the chain to be longer. Therefore, the NaSiO solution acted as a template-bonded monomer, formed long chains of Si-O-Si and Si-O-Al, and produced an amorphous AAM structure. In the mixed solution, when the NaOH in it dissolved the Si and Al monomers, the NaSiO in the solution also bonded with monomers and produced a complex structure. The different reaction that metakaolin had with different alkali activator solutions reflected the different phases, microstructures, and mechanical properties of the AAMs produced.
佐藤 淳也; 塩田 憲司*; 高岡 昌輝*
材料, 70(5), p.406 - 411, 2021/05
アルミノシリケート硬化体は、構造中に有害元素や放射性核種を固定化する特性を有する無機固化材である。本研究では、元素の固定化性能の向上が期待される低Si/Alモル比のアルミノシリケート硬化体を作製するため、化学試薬からSi/Alモル比が0.5の原料を合成することを試みた。作製したSi-Alゲルの化学組成を分析した結果、Si/Alモル比は0.5となり、不純物が少ない非晶質性の材料を合成できた。Si-Alゲルを用いて作製したアルミノシリケート硬化体は5MPa以上の一軸圧縮強度を示し、Si-Alゲルがアルミノシリケート硬化体の原料として利用可能であることを確認した。Si/Alモル比が1.25のアルミノシリケート硬化体は、緻密な表面構造を有しており、すべての試料中で一軸圧縮強度が最も高くなった。
Cantarel, V.; 本岡 隆文; 山岸 功
JAEA-Review 2017-014, 36 Pages, 2017/06
JAEA-Review-2017-014.pdf:3.37MB
十分な崩壊時間の後、水の除染に使用されたゼオライトは、最終的に長期保管のために処理される。ジオポリマーは、放射性セシウムおよびストロンチウム含有廃棄物の管理にあたり有望な固定基材と考えられている。このような用途のためには、バインダー構造、その巨視的性質、廃棄物との相互作用、および廃棄物形態で生じる物理化学的現象の正確な理解が、材料の健全性および安定性を判断する上で必要である。ジオポリマーは歴史の浅いバインダーであるが、この50年間に多くの研究が行われており、その特性とその用途の理解は急速に進んでいる。本レビューでは、ジオポリマーに関する研究から、ジオポリマー複合材料、核廃棄物固化材料、照射下のジオポリマーについて、実用的な情報を収集している。取集した情報は、今後の研究と実験のためのガイダンスとして活用する。
