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Walker, C. S.*; Arthur, R. C.*; 安楽 総太郎; 笹本 広; 三原 守弘
Applied Geochemistry, 175, p.106086_1 - 106086_17, 2024/11
被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Geochemistry & Geophysics)水和した単量体シリカ(Si(OH)(aq), SiO(OH)
及びSiO
(OH)
)及び脱水状態を想定した単量体シリカ(SiO
(aq), HSiO
及びSiO
)化学種の状態パラメータに関わる修正Helgeson-Kirkham-Flowers式(r-H-K-F EoS)と熱力学特性は、シリカを含む全ての構成物の生成及び分解反応におけるpH、組成、温度及び圧力依存性を表すために幅広く用いられている。そのため、水和及び脱水状態の単量体シリカ化学種の生成反応に関わる平衡定数の実験値を文献から収集し、イオン相互作用理論に基づきイオン強度0へ外挿し、熱力学特性及びr-H-K-F EoSパラメータを導出した。同一の研究で全ての生成反応を考慮することで、単量体シリカ化学種の熱力学特性及びr-H-K-F EoSパラメータが見直され、これにより、温度=0.01-100
C、圧力=1-3000 bars,水の密度=0.35-1.1 g cm
の条件において、十分に合致するようになった。これらの温度・圧力は、放射性廃棄物の地層処分が想定される深さ1km程度までの温度(0.01-100
C)及び圧力(1-270 bars)を包括している。
早川 教*; 萩原 裕之*; 今村 亮*; 小野田 雄一; 田中 正暁; 中村 博紀*
Proceedings of 13th Korea-Japan Symposium on Nuclear Thermal Hydraulics and Safety (NTHAS13) (Internet), 8 Pages, 2024/11
ナトリウム冷却高速炉では、高温のナトリウムが構造物に接触するのを防ぐため、主容器内のナトリウムプールの上部にアルゴンガスで満たされたカバーガス領域が設けられている。この領域では、カバーガスの自然対流による熱輸送、液面と構造物間の輻射、ミストと蒸気間のナトリウムの相変化とともに、蒸発、凝縮、構造物への沈着によるナトリウムの質量輸送も起こる。本研究では、市販のCFDコードFluentにナトリウムミストの輸送・成長モデル、輻射散乱モデルを組み込んだ数値評価法を開発した。評価法の妥当性を確認するため、円筒形のカバーガス領域を持つ実験室規模の試験のシミュレーションを実施し、カバーガス領域内の温度分布とナトリウムミスト濃度、およびカバーガス領域を横切る熱流束が試験結果とよく一致することを確認した。プール型ナトリウム冷却高速炉のシミュレーションでは、過飽和度が大きいカバーガス領域の上部にある環状部を中心に、より低温の領域でナトリウムミストが生成されること、カバーガスがナトリウム液面から上昇する領域では、カバーガス温度とナトリウムミスト濃度が高くなることがわかった。
Rizaal, M.; Luu, V. N.; 中島 邦久; 三輪 周平
Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima-Daiichi Decommissioning Research 2024 (FDR2024) (Internet), 4 Pages, 2024/10
Thermochemistry prevailing between gaseous CsOH and concrete main chemical phase CaCO at temperatures up to 570
C was investigated with various scenarios using the thermogravimetric method. The aim was to elucidate the decreasing behavior of cesium (Cs) trapping on CaCO
observed in the transpiration method. A quasi-two-compartment platinum crucible was developed to realize co-measurements of both CsOH and CaCO
during thermal treatment. Post-test X-ray diffraction was conducted to identify the chemical compound formed on the CaCO
precursor. The early presence (timely sensitivity) of CsOH near the heated surface of CaCO
was found to play a key role in the trapping (in the form of Cs
CO
). Such a factor is crucial because, otherwise, the Ca(OH)
would predominate the surface upon CaCO
decomposition where leading to no reaction with CsOH.
樋川 智洋; 甲斐 健師; 熊谷 友多; 横谷 明徳*
Journal of Chemical Physics, 160(21), p.214119_1 - 214119_9, 2024/06
被引用回数:2 パーセンタイル:53.35(Chemistry, Physical)イオン化によって引き起こされる不均質反応であるスパー反応は、溶液中の放射線分解あるいは光分解反応を左右する重要な反応だが、そのスパーの形成プロセスはまだ解明されていない。その理由の1つとして、イオン化によって生成した荷電種を取り囲む溶媒和分子の誘電応答の影響がまだ明らかになっていないことが挙げられる。誘電応答は誘電率の時間変化に対応しており、スパー形成プロセスにおける反応拡散系に影響を与える可能性がある。そこで本研究では、誘電応答を考慮しながらDebye-Smoluchowski方程式を解くことにより、反応拡散系に対する誘電応答の影響を調べた。荷電種間に働くクーロン力は、誘電応答とともに徐々に減少する。本計算から、誘電応答が完了する前に荷電種間で反応が起こる条件を見積もることが出来た。これまで低LET放射線誘起によるイオン化で生成する自由電子の初期G値が静的な誘電率に依存することは報告されているが、荷電種間が密になる高LET放射線や光誘起の化学反応を扱う場合は誘電応答を考慮することが重要であることが示唆された。
林 博和; 湊 和生*
Electrochemistry (Internet), 92(4), p.043020_1 - 043020_5, 2024/04
被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Electrochemistry)NaCl-2CsCl溶融塩中のネプツニウムの挙動をサイクリックボルタンメトリ法やディファレンシャルパルスボルタンメトリ法などの電気化学的手法によって823から923Kにおいて測定した。NaCl-2CsCl溶融塩中において、Npイオンは、LiCl-KCl共晶溶融塩中と同様に、Np
イオンを経てNpに還元されることを明らかにした。また、サイクリックボルタモグラムから、Np
及びNp
イオンの拡散係数を導出した。さらに、Np
/Np
及びNp
/Np
酸化還元反応の式量電位が、E
(Np
/Np
) = -3.353 + 7.67
10
T及びE
(Np
/Np
) = -1.175 + 4.99
10
T vs. Cl
/Cl
(V)であることを示し、Np
及びNp
イオンの活量係数を、NpCl
及びNpCl
の過冷却液体状態のギブス自由エネルギーの文献値を用いて導出した。
Zablackaite, G.; 塩津 弘之; 城戸 健太朗; 杉山 智之
Nuclear Engineering and Technology, 56(2), p.536 - 545, 2024/02
被引用回数:1 パーセンタイル:68.64(Nuclear Science & Technology)Radioactive iodine is a representative fission product to be quantified for the safety assessment of nuclear facilities. In integral severe accident analysis codes, the iodine behavior is usually described by a multi-physical model of iodine chemistry in aqueous phase under radiation field and mass transfer through gas-liquid interface. The focus of studies on iodine source term evaluations using the combination approach is usually put on the chemical aspect, but each contribution to the iodine amount released to the environment has not been decomposed so far. In this study, we attempted the decomposition by revising the two-film theory of molecular-iodine mass transfer. The model involves an effective overall mass transfer coefficient to consider the iodine chemistry. The decomposition was performed by regarding the coefficient as a product of two functions of pH and the overall mass transfer coefficient for molecular iodine. The procedure was applied to the EPICUR experiment and suppression chamber in BWR.
山田 来樹; 高橋 俊郎*; 小北 康弘
Journal of Mineralogical and Petrological Sciences (Internet), 118(1), p.221219a_1 - 221219a_26, 2023/11
被引用回数:2 パーセンタイル:39.89(Mineralogy)本研究では、西南日本弧の富山堆積盆に分布し日本海での背弧拡大に伴って形成された漸新世中新世火山岩類の岩石成因と、その沈み込み帯火成活動の時空変遷を明らかにした。この論文では、23-16Maに形成された安山岩と流紋岩の全岩主要・微量元素および全岩Sr-Nd同位体の化学組成を報告し、モデル計算の結果と比較することで岩石成因を定量的に議論した。その結果、以下の3つの結論を得た。(1)流紋岩質マグマは玄武岩質
安山岩質マグマの地殻同化作用によって作られた。(2)安山岩類はスラブ流体やスラブメルト、地殻物質の相互作用で生成された高Mg安山岩、高Sr安山岩、ソレアイト質安山岩からなる。(3)アセノスフェリックマントルのマントルウェッジへの上昇が沈み込む太平洋プレートの溶融を引き起こし、安山岩質なマグマ活動が流紋岩質な火成活動を誘発した。
宮川 和也; 中田 弘太郎*
JAEA-Data/Code 2022-013, 19 Pages, 2023/03
幌延深地層研究計画において、2019年度までは主に地下施設建設時の坑道掘削に伴う地下水の水質変化の調査や地球化学モデルの構築および見直しを目的として、2020年度からは必須の課題へ対応するため、地下水の水質データを取得している。2022年度は、引き続き必須の課題に対応するため、地下施設を利用して得られた地下水の水質データを取得している。地下施設の140m,250mおよび350m調査坑道から掘削されたボーリング孔や3本の立坑に設置されている集水リングなどから54試料の地下水を採取し、分析を実施した。本報告は、2022年度に得られた地下水の水質データとして、pHや電気伝導度、溶存成分(Na, K
, Ca
, Mg
, Li
, NH
, F
, Cl
, Br
, NO
, NO
2
, PO
, SO
,Total-Mn,Total-Fe,Al,B,Sr,Ba,I,アルカリ度,溶存有機炭素,溶存無機炭素,CO
, HCO
, Fe
,硫化物)および酸素水素同位体比の測定・分析結果を取りまとめたものである。
廃炉環境国際共同研究センター; 東京工業大学*
JAEA-Review 2022-028, 54 Pages, 2022/11
日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和元年度に採択された「ウラニル錯体化学に基づくテーラーメイド型新規海水ウラン吸着材開発」の令和元年度から令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。本課題は令和3年度が最終年度となるため3年度分の成果を取りまとめた。本研究では、海水中におけるウラン支配種であるウラニルイオンが他の金属にはまず見られない平面5座配位を好むというユニークな錯体化学的特徴を示すことに基づいて海水ウラン吸着材の吸着部位となる配位子構造をデザインし、海水ウラン回収技術における既存課題の解決およびまったく新しい海水ウラン吸着材の開発を行う。その第1フェーズとして、本研究ではウラニルイオンに対して特異的配位能を有する平面5座開環キレート配位子の開発およびその基本性能評価を行うことを目的とし各種研究開発を行った。「平面5座配位子の開発と性能評価」、「UO-平面5座配位子錯体の合成および錯形成挙動の解明」、「UO
-平面5座配位子錯体に対する計算化学的アプローチ」および「夾雑イオンに対するUO
選択性の評価」について検討を行った結果、「pH8付近でUO
と支配的に錯形成し、かつpH1付近でUO
から解離する平面5座配位子の開発」、「平面5座配位子を有するUO
錯体の分子構造および電子状態の解明」および「代表的夾雑イオンに対するUO
分離係数10以上」という当初目標すべてを達成することに成功した。
大平 博昭*; 田中 正暁; 吉川 龍志; 江連 俊樹
Annals of Nuclear Energy, 172, p.109075_1 - 109075_10, 2022/07
被引用回数:1 パーセンタイル:16.36(Nuclear Science & Technology)ナトリウム冷却高速炉(SFR)のカバーガス領域におけるミスト挙動を高精度で評価するため、混合気体のレイリー・ベナール対流(RBC)に対する乱流モデルを選定するとともに、ミストに対するレイノルズ平均数密度とミストの運動量方程式を開発し、OpenFOAMコードに組み込んだ。最初に、単純な並列チャネルのRBCを、Favre平均k-SSTモデルを使用して計算した。その結果、平均温度と流量特性はDNS, LES、および実験の結果とよく一致した。次に、本乱流モデルと新しく開発したミストモデルを用いて、SFRのカバーガス領域を模擬した熱伝達試験装置を計算した。その結果、計算された高さ方向の平均温度分布とミスト質量濃度が試験結果とよく一致した。本研究により、SFRのカバーガス領域において乱流RBC環境でのミスト挙動を高精度にシミュレートできる手法を開発した。
逢坂 正彦; Goullo, M.*; 中島 邦久
Journal of Nuclear Science and Technology, 59(3), p.292 - 305, 2022/03
被引用回数:7 パーセンタイル:64.17(Nuclear Science & Technology)事故時及び長期間の2つの期間のソースタームにおけるセシウム化学について、福島第一原子力発電所(1F)事故後に行われたFP化学研究のレビューを行った。事故時についてはCsのMo, B, Siとの化学反応について、また1F固有の水相を介した長期についてはCsのコンクリートへの浸透及び燃料デブリの浸出挙動について、関連する熱力学データ整備状況とともに調べた。これらのCs化学挙動は近い将来取出し予定の燃料デブリ等1Fサンプルの分析及び評価を通して検証されるべきである。
廃炉環境国際共同研究センター; 東京工業大学*
JAEA-Review 2021-041, 42 Pages, 2022/01
日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和元年度に採択された「ウラニル錯体化学に基づくテーラーメイド型新規海水ウラン吸着材開発」の令和2年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究では、海水中におけるウラン支配種であるウラニルイオンが他の金属にはまず見られない平面5座配位を好むというユニークな錯体化学的特徴を示すことに基づいて海水ウラン吸着材の吸着部位となる配位子構造をデザインし、海水ウラン回収技術における既存課題の解決およびまったく新しい海水ウラン吸着材の開発を行う。その第1フェーズとして、本研究ではウラニルイオンに対して特異的配位能を有する平面5座開環キレート配位子の開発およびその基本性能評価を行うことを目的とする。
Rizaal, M.; 三輪 周平; 鈴木 恵理子; 井元 純平; 逢坂 正彦; Goullo, M.*
ACS Omega (Internet), 6(48), p.32695 - 32708, 2021/12
被引用回数:4 パーセンタイル:21.06(Chemistry, Multidisciplinary)This paper presents our investigation on cesium and iodine compounds revaporization from cesium iodide (CsI) deposits on the surface of stainless steel type 304L, which were initiated by boron and/or steam flow. A dedicated basic experimental facility with a thermal gradient tube (TGT) was used for simulating the phenomena. The number of deposits, the formed chemical compounds, and elemental distribution were analyzed from samples located at temperature range 1000-400 K. In the absence of boron in the gas flow, it was found that the initial deposited CsI at 850 K could be directly re-vaporized as CsI vapor/aerosol or reacted with the carrier gas and stainless steel (CrO
layer) to form Cs
CrO
on the former deposited surface. The latter mechanism consequently gave a release of gaseous iodine that was accumulated downstream. After introducing boron to the steam flow, a severe revaporization of iodine deposit at 850 K occurred (more than 70% initial deposit). This was found as a result of the formation of two kinds of cesium borates (Cs
B
O
5H
O and CsB
O
4H
O) which contributed to a large release of gaseous iodine that was capable of reaching outlet of TGT (
400 K). In the case of nuclear severe accident, our study have demonstrated that gaseous iodine could be expected to increase in the colder region of a reactor after late release of boron or a subsequent steam flow after refloods of the reactor, thus posing its near-term risk once leaked to the environment.
三輪 周平; 宮原 直哉*; 中島 邦久; 井元 純平; 鈴木 恵理子
日本原子力学会誌ATOMO, 63(12), p.825 - 829, 2021/12
沸騰水型原子炉のシビアアクシデント時において、制御材ホウ素は、被ばく低減等の観点で重要なセシウム等の化学挙動や移行挙動に大きな影響を与えることが示唆されており、環境放出量や炉内分布の予測に内在する大きな不確かさの要因であった。そこで、シビアアクシデント解析で考慮すべき重要な化学挙動を解明するため、炉内移行時の化学挙動評価を可能とする装置を開発して、セシウムの化学挙動を評価した。その結果を基に、シビアアクシデント解析コードで化学挙動を評価できるように化学反応解析の基盤となるデータセットやモデルから構成されるデータベースECUMEを整備した。
宮川 和也
JAEA-Data/Code 2021-003, 25 Pages, 2021/05
これまで幌延深地層研究計画における深地層の科学的研究では、主に地下施設建設時の坑道掘削に伴う地下水の水質変化の調査や地球化学モデルの構築および見直しを目的として、地下水の水質データが取得されてきた。2020年度は、引き続き研究開発が必要と考えられる必須の課題に対応するため、地下施設を利用して得られた地下水の水質データを取得している。地下施設の140m, 250mおよび350m調査坑道から掘削されたボーリング孔や3本の立坑に設置されている集水リングなどから41試料の地下水を採取し、分析を実施した。本報告は、2020年度に得られた地下水の水質データとして、物理化学パラメータや溶存成分、酸素水素同位体比およびトリチウムの測定・分析結果を取りまとめたものである。水質データの意味を正確に理解するため、分析方法についても詳述した。
樋川 智洋; Peterman, D. R.*; Meeker, D. S.*; Grimes, T. S.*; Zalupski, P. R.*; Mezyk, S. P.*; Cook, A. R.*; 山下 真一*; 熊谷 友多; 松村 達郎; et al.
Physical Chemistry Chemical Physics, 23(2), p.1343 - 1351, 2021/01
被引用回数:20 パーセンタイル:82.34(Chemistry, Physical)An(III)/Ln(III)分離用抽出剤であるヘキサニトリロトリアセトアミド(HONTA)の、SELECT (Solvent Extraction from Liquid waste using Extractants of CHON-type for Transmutation)プロセス条件下における放射線影響を、米国INLが有する溶媒テストループを用いて調べた。HPLC-ESI-MS/MS分析の結果、放射線照射により、HONTAが線量に対して指数関数的に減衰し、ジオクチルアミンをはじめとする多様な分解物が生じることがわかった。またHONTAの減衰及び分解物の生成により、アメリシウム及びユーロピウムの抽出及び逆抽出挙動が低下する結果が得られた。パルスラジオリシス実験からは、このHONTAの減衰は、溶媒であるドデカンのラジカルカチオンとの反応((HONTA + R
) = (7.61
0.82)
10
M
s
)によることがわかった。一方、アメリシウムやユーロピウムとの錯形成により、反応速度定数は増加した。この反応速度の増加は、錯形成によって異なる経路の分解反応が生じた可能性を示唆している。最後にナノ秒の時間分解測定からHONTAの直接効果,間接効果共に100ns以下の短い寿命を持つHONTAラジカルカチオンとマイクロ秒以上の長い寿命を持つHONTA励起三重項状態が生じることを明らかにした。これらの活性種はHONTAの分解における重要な前駆体となると考えられる。
廃炉環境国際共同研究センター; 東京工業大学*
JAEA-Review 2020-026, 41 Pages, 2020/12
日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEA とアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、「ウラニル錯体化学に基づくテーラーメイド型新規海水ウラン吸着材開発」の令和元年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究では、海水中におけるウラン支配種であるウラニルイオンが他の金属にはまず見られない平面5座配位を好むというユニークな錯体化学的特徴を示すことに基づいて海水ウラン吸着材の吸着部位となる配位子構造をデザインし、海水ウラン回収技術における既存課題の解決およびまったく新しい海水ウラン吸着材の開発を行う。その第1フェーズとして、本研究ではウラニルイオンに対して特異的配位能を有する平面5座開環キレート配位子の開発およびその基本性能評価を行うことを目的とする。
三輪 周平; 中島 邦久; 鈴木 知史; Rizaal, M.; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; 逢坂 正彦
Proceedings of Joint International Conference on Supercomputing in Nuclear Applications + Monte Carlo 2020 (SNA + MC 2020), p.253 - 260, 2020/12
シビアアクシデント時のFP挙動評価における主な課題であるFP化学挙動評価と解析の空間分解能を改良するための基盤研究を行っている。FP化学挙動に関しては、SA解析コード改良に資する化学挙動データベースECUMEを開発しており、計算科学的なアプローチにより実験データの無いCs化合物の熱力学データを取得した。また、空間分解能に関しては、FPの詳細挙動解析が可能な3D-CFD解析ツールCHASERを開発している。ECUMEをCHASERに組み込むことでより正確なFP挙動解析が可能となる。
福田 健二; 渡辺 勇輔; 村上 裕晃; 天野 由記; 青才 大介*; 原 直広*
JAEA-Data/Code 2020-012, 80 Pages, 2020/10
日本原子力研究開発機構は岐阜県瑞浪市で進めている超深地層研究所計画において、研究坑道の掘削・維持管理が周辺の地下水の地球化学特性に与える影響の把握を目的とした調査研究を行っている。本データ集は、超深地層研究所計画において、2019年度に実施した地下水の採水調査によって得られた地球化学データおよび微生物データを取りまとめたものである。データの追跡性を確保するため、試料採取場所, 試料採取時間, 採取方法および分析方法などを示し、あわせてデータの品質管理方法について示した。
三輪 周平; 中島 邦久; 宮原 直哉; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; Liu, J.; Miradji, F.; 井元 純平; Afiqa, B. M.; et al.
Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00537_1 - 19-00537_11, 2020/06
軽水炉シビアアクシデントのための核分裂生成物(FP)化学挙動データベースECUMEを構築した。現状のECUMEには、セシウム(Cs)-ヨウ素(I)-ホウ素(B)-モリブデン(Mo)-酸素(O)-水素(H)系の気相化学反応計算のための化学反応とその速度定数のデータセット、炉内構造材であるステンレス鋼とCs蒸気種との高温化学反応モデル、これらの化学反応で重要となるCsBO、Cs
Si
O
及びCsFeSiO
の熱力学データが収納されている。これらのECUMEを用いることにより、特に福島第一原子力発電所事故におけるCs分布で重要となるBWR制御材Bやステンレス鋼の化学的な影響を実態に即した条件により評価でき、炉内のCs分布の予測が可能となる。