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報告書

アルミナ系吸着材へのモリブデン吸着特性と(n,$$gamma$$)法を利用した$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcジェネレータへの応用研究(学位論文)

藤田 善貴

JAEA-Review 2023-010, 108 Pages, 2023/08

JAEA-Review-2023-010.pdf:6.62MB

$$^{rm 99m}$$Tc(テクネチウム-99m)は核医学検査薬として最も多く使用されているラジオアイソトープであり、親核種である$$^{99}$$Mo(モリブデン-99)から生成される。$$^{99}$$Moの大部分はウランの核分裂生成物の一つとして生成されるが、近年、核セキュリティや核不拡散の観点からウランを用いない$$^{99}$$Mo製造方法が望まれている。その方法の一つが、$$^{98}$$Moに中性子を照射する(n,$$gamma$$)法である。しかし、この方法で生成される$$^{99}$$Mo比放射能は極めて低いため、$$^{99}$$Moから$$^{rm 99m}$$Tcを分離濃縮する装置である$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcジェネレータへ適用するには、Mo吸着材として使用されるアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)のMo吸着および$$^{rm 99m}$$Tc溶離性能の向上が必要である。そこで本論文では、(n,$$gamma$$)法を利用した$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcジェネレータの実用化のため、アルミナの性能向上に有効なパラメータを解明し、低比放射能の$$^{99}$$Moに適用可能性のあるアルミナカラムの開発に貢献することを目的とする。本研究では、始発原料の異なるアルミナを作製し、$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcジェネレータ用のMo吸着材としての適用性を評価した。アルミナの結晶構造および比表面積がMo吸着特性へ及ぼす影響を明らかにするとともに、アルミナの表面分析結果に基づきMo吸着機構を解明した。また、京都大学研究用原子炉(KUR)で照射したMoO$$_{3}$$を使用して$$^{rm 99m}$$Tc溶離特性および$$^{rm 99m}$$Tc溶液の品質を評価し、現行のジェネレータを想定したアルミナカラムの試験結果からジェネレータへの適用可能性のある新たなカラム形状を提案した。これらの結果は、(n,$$gamma$$)法を利用したジェネレータの実用化のためのアルミナカラムの開発に貢献する。

論文

$$beta$$-MoO$$_{3}$$ whiskers in $$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tc radioisotope production and $$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tc extraction using hot atoms

Ngo, M. C.*; 藤田 善貴; 鈴木 達也*; Do, T. M. D.*; 関 美沙紀; 中山 忠親*; 新原 晧一*; 末松 久幸*

Inorganic Chemistry, 62(32), p.13140 - 13147, 2023/08

https://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.3c02125
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.01

テクネチウム-99m($$^{rm 99m}$$Tc)は放射性医薬品として最も用いられるラジオアイソトープである。$$^{rm 99m}$$Tcは$$^{99}$$Moの娘核種であり、$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcの生成には核分裂(n, f)法と中性子捕獲(n, $$gamma$$)法が存在する。この内、(n, f)法は世界の生産量の約90%で使用されているが、高濃縮ウランの使用、高放射性廃棄物の発生、核不拡散の観点からも問題となっている。そこで、(n, $$gamma$$)法は、(n, f)法の代替法として開発が進められている。本研究では、熱蒸着法で作製した$$beta$$-MoO$$_{3}$$ウィスカーと$$alpha$$-MoO$$_{3}$$粒子を中性子照射して$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcを生成し、水に分散させることで$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcを抽出した。その結果、$$alpha$$-MoO$$_{3}$$と比較して、$$beta$$-MoO$$_{3}$$ウィスカーでは高い$$^{99}$$Mo抽出率が得られた。また、水に溶解した$$^{98}$$Mo濃度を比較した結果、サンプルから$$^{99}$$Moが水に移動するホットアトム効果を$$beta$$-MoO$$_{3}$$ウィスカーではより顕著に示した。本研究は、中性子捕捉法の照射ターゲットとして$$beta$$-MoO$$_{3}$$の使用を初めて実証したものであり、$$beta$$-MoO$$_{3}$$は、中性子捕捉によって$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcを生成し、水による放射性同位体抽出するための有望な照射ターゲットになると期待される。

論文

Study on $$^{rm 99m}$$Tc separation/concentration technology from $$^{99}$$Mo by (n, $$gamma$$) method

藤田 善貴; Hu, X.*; 武内 伴照; 武田 遼真; 藤原 靖幸*; 吉永 尚生*; 堀 順一*; 鈴木 達也*; 末松 久幸*; 井手 広史

KURNS Progress Report 2022, P. 110, 2023/07

https://www.rri.kyoto-u.ac.jp/PUB/report/PR/ProgRep2022/ProgressReport2022.pdf#page=125

ウランを使用しないテクネチウム-99m($$^{99m}$$Tc)の国産化を目的に、(n,$$gamma$$)法によるモリブデン-99($$^{99}$$Mo)製造に関する研究を行っている。この方法で生成される$$^{99}$$Mo比放射能は低いことから$$^{99}$$Moの娘核種である$$^{99m}$$Tcを濃縮するため、メチルエチルケトン(MEK)を用いた溶媒抽出法によって$$^{99m}$$Tcを抽出し、アルミナカラムによって$$^{99m}$$Tcを濃縮する技術に着目した。還元された$$^{99m}$$TcはMEKに抽出されないとの報告があることから、本試験では、モリブデン酸ナトリウム水溶液への水素バブリングによる$$^{99m}$$Tc還元を試み、$$^{99m}$$Tc収率への影響を調査した。その結果、論文で報告されたMEKへの$$^{99m}$$Tc抽出に対する影響は確認されず、酸性カラムへの$$^{99m}$$Tc吸着を阻害する可能性が示された。また、$$^{99m}$$Tcの化学形を把握するための基礎的データとして、回収した$$^{99m}$$Tc溶液のラマン分光分析を実施した結果、1050cm$$^{-1}$$あたりにシャープな弱いピークが確認された。今後、Tcの還元を確認するため、Tcの化学形の違いによるラマンピークの違いなどを調査していく。

論文

Radiochemical research for the advancement of $$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tc generator by (n, $$gamma$$) method, 4

藤田 善貴; 関 美沙紀; Ngo, M. C.*; Do, T. M. D.*; Hu, X.*; Yang, Y.*; 武内 伴照; 中野 寛子; 藤原 靖幸*; 吉永 尚生*; et al.

KURNS Progress Report 2021, P. 118, 2022/07

https://www.rri.kyoto-u.ac.jp/PUB/report/PR/ProgRep2021/ProgressReport2021_online.pdf#page=134

核セキュリティ等の観点から放射化法((n,$$gamma$$)法)による$$^{99}$$Mo製造の研究開発が進められている。この方法を$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcジェネレータに適応するためには、Mo吸着材として用いられるアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)の特性改善が不可欠である。これまで、開発したAl$$_{2}$$O$$_{3}$$試料から得られる$$^{rm 99m}$$Tc溶液の品質を評価してきたが、溶液中への$$^{99}$$Mo脱離が課題だった。本研究では、市販のジェネレータを模した形状のカラムにAl$$_{2}$$O$$_{3}$$試料を充填し、$$^{99}$$Mo脱離低減のためのいくつかの措置を施して$$^{rm 99m}$$Tc溶液の品質を評価した。以前実施した、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$試料をMo溶液に浸漬させる静的吸着の条件と比較した結果、Mo溶液をAl$$_{2}$$O$$_{3}$$カラムに流す動的吸着の適用、Mo溶液の高濃度化、Mo添加量の低減により$$^{99}$$Mo脱離量が大幅に改善された。したがって、吸着方法および吸着条件の最適化による品質向上の可能性が示唆された。今後、本結果に基づきカラム形状およびMo吸着条件の最適化を図る。

論文

Dynamic properties on $$^{99}$$Mo adsorption and $$^{rm 99m}$$Tc elution with alumina columns

藤田 善貴; 関 美沙紀; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 鈴木 達也*; 吉永 尚生*; 堀 順一*; 末松 久幸*; 土谷 邦彦

Journal of Physics; Conference Series, 2155, p.012018_1 - 012018_6, 2022/01

https://doi.org/10.1088/1742-6596/2155/1/012018

モリブデン-99($$^{99}$$Mo)の娘核種であるテクネチウム-99m($$^{rm 99m}$$Tc)は、放射性医薬品で最も使用される放射性同位元素である。核不拡散や核セキュリティ等の観点から、放射化法((n, $$gamma$$)法)による$$^{99}$$Mo製造技術開発が進められている。(n, $$gamma$$)法によって生成される$$^{99}$$Moの比放射能は極めて低いため、(n, $$gamma$$)$$^{99}$$Moをジェネレータに適応させるには高いMo吸着容量を有するAl$$_{2}$$O$$_{3}$$の開発が必要不可欠である。本研究では、材料が異なる3種類のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$を準備し、静的および動的吸着でのジェネレータへの適応性を比較した。MoO$$_{3}$$ペレット片(1.5g)は、京都大学研究用原子炉(KUR)を使用して5MW, 20分間照射した。照射後、MoO$$_{3}$$ペレット片は6Mの水酸化ナトリウム水溶液で溶解し、動的吸着条件として1gのAl$$_{2}$$O$$_{3}$$を充填したPFAチューブ($$phi$$1.59mm)に添加し、生理食塩水によりミルキングした。動的吸着でのAl$$_{2}$$O$$_{3}$$の$$^{99}$$Mo吸着容量は、静的吸着と比較してわずかに減少した。$$^{rm 99m}$$Tc溶出率は、動的吸着では1.5mLのミルキングで約100%溶出されたが、静的吸着では約56-87%しか溶出されなかった。また、動的吸着では$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tc比が、静的吸着と比較して大幅に減少した。以上より、$$^{rm 99m}$$Tc溶出特性は、Moの吸着方法(カラムの形状,線形流量など)に大きく影響されることが示唆された。

報告書

核医学検査薬(テクネチウム製剤)の国産化に係る基礎基盤技術の開発; 第1$$sim$$2期報告書(2014$$sim$$2020年度)

つくば特区プロジェクト6会合メンバー

JAEA-Review 2021-016, 102 Pages, 2021/11

JAEA-Review-2021-016.pdf:12.76MB

2011年12月に内閣総理大臣によって「総合特別区域」につくば市と茨城県内の一部の地域が指定された。つくば国際戦略総合特区では、つくばの科学技術の集積を活用したライフイノベーションやグリーンイノベーションの推進による産業化を推進することを目的とし、9つの先進的な研究開発プロジェクトが進められている。その中で、核医学検査薬(テクネチウム製剤)の国産化は、2013年10月に新たなプロジェクトと認定され、日本原子力研究開発機構をプロジェクトリーダーとして、関係機関と連携して研究開発を実施している。日本は、米国、欧州に次いでモリブデン-99($$^{99}$$Mo)の世界第3位の消費国であるにもかかわらず、そのすべてを輸入している。海外の製造用原子炉のトラブルによる停止や、火山噴火や事故による輸送(空輸、陸送)の停止により、供給が不十分になることから、早期の国産化が強く求められている。本プロジェクトは、診断薬として用いられている放射性同位元素のテクネチウム-99m($$^{rm 99m}$$Tc)原料である$$^{99}$$Moの国産化を目指した技術開発である。本報告書は、第1$$sim$$2期計画(2014$$sim$$2020年度)に行った活動をまとめたものである。

論文

Effect on $$^{99}$$Mo-adsorption/$$^{99m}$$Tc-elution properties of alumina with different surface structures

藤田 善貴; 関 美沙紀; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 北河 友也*; 松倉 実*; 堀 順一*; 鈴木 達也*; 土谷 邦彦

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 327(3), p.1355 - 1363, 2021/03

AA2020-0805.pdf:0.77MB

https://doi.org/10.1007/s10967-021-07616-z
 被引用回数：1 パーセンタイル：19.33(Chemistry, Analytical)

表面構造の異なる3種類のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$を準備し、京都大学研究用原子炉(KUR)で照射した[$$^{99}$$Mo]MoO$$_{3}$$を用いて、$$^{99}$$Mo吸着/$$^{99m}$$Tc溶離特性を調べた。$$^{99}$$Moを含むpHの異なる溶液中でAl$$_{2}$$O$$_{3}$$にモリブデン酸イオンを吸着させた結果、pHが低いほどAl$$_{2}$$O$$_{3}$$のMo吸着容量が高くなることが明らかになった。次に、モリブデン酸イオンを吸着したAl$$_{2}$$O$$_{3}$$の$$^{99m}$$Tc溶離特性を生理食塩水を流すことによって調べた。その結果、$$^{99}$$Mo吸着及び$$^{99}$$Mo脱離特性はAl$$_{2}$$O$$_{3}$$の比表面積に影響され、$$^{99m}$$Tc溶離特性はAl$$_{2}$$O$$_{3}$$の結晶構造に影響されることが示唆された。

論文

Radiochemical research for the advancement of $$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tc generator by (n,$$gamma$$) method, 2

藤田 善貴; 関 美沙紀; 滑川 要二*; 西方 香緒里; 加藤 佳明; 佐谷戸 夏紀; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 堀 順一*; et al.

KURNS Progress Report 2019, P. 157, 2020/08

https://www.rri.kyoto-u.ac.jp/PUB/report/PR/ProgRep2019/ProgressReport2019_online.pdf#page=173

高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,$$gamma$$)法)によるMo-99($$^{99}$$Mo)製造の研究開発が進められている。この方法を$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcジェネレータに適用するためには、Mo吸着剤として広く用いられているアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)の特性改善が必要不可欠である。本研究では、4種類のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$試料をそれぞれPFAチューブに充填したカラムを準備し、照射済MoO$$_{3}$$ペレットを溶解したモリブデン酸ナトリウム水溶液(Mo溶液)を流すカラム吸着(動的吸着)による$$^{99}$$Mo吸着および$$^{rm 99m}$$Tc溶離特性を評価した。また、2019年度実施したAl$$_{2}$$O$$_{3}$$試料をMo溶液に浸漬させるバッチ吸着(静的吸着)による評価結果と比較した。その結果、動的吸着では静的吸着に比べて$$^{rm 99m}$$Tc溶離効率の向上、$$^{99}$$Mo脱離量の減少が確認された。これは、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$試料を細長いチューブに詰めることにより、溶液との接触が均一になったこと、接触時間が長くなったことが原因と考えられる。今後、カラム径や線流速による$$^{rm 99m}$$Tc溶離および$$^{99}$$Mo脱離に与える影響を調べる。

論文

Radiochemical research for the advancement of $$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tc generator by (n,$$gamma$$) method

藤田 善貴; 関 美沙紀; 滑川 要二*; 西方 香緒里; 木村 明博; 柴田 晃; 佐谷戸 夏紀; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; et al.

KURNS Progress Report 2018, P. 155, 2019/08

https://www.rri.kyoto-u.ac.jp/PUB/report/PR/ProgRep2018/KURNS_Progress_Report2018_web.pdf

高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,$$gamma$$)法)によるMo-99($$^{99}$$Mo)製造の研究開発が進められている。この方法を$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcジェネレータに適用するためには、Mo吸着剤として広く用いられているアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)の特性改善が必要不可欠である。本研究では、4種類のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$試料を準備し、照射済MoO$$_{3}$$ペレットを用いて$$^{99}$$Mo吸着および$$^{rm 99m}$$Tc溶離特性を評価した。また、$$^{98}$$Mo濃縮率の異なる3種類のMoO$$_{3}$$ペレットを照射して、生成される$$^{99}$$Mo比放射能を比較した。その結果、$$^{99}$$Mo吸着量はV-B-300が最も優れているとともに、$$^{rm 99m}$$Tc溶離率も約80%と比較的高く、得られる$$^{rm 99m}$$Tc溶離量が最も多いことを明らかにした。$$^{98}$$Mo濃縮率比較では、58.82%の濃縮ペレットで予想放射能量に近かったのに対して、98.5%以上の濃縮ペレットでは予想よりも小さい比放射能が得られた。今後、より高精度な実験方法を検討する必要がある。

論文

Biomolecule-assisted synthesis of hierarchical multilayered boehmite and alumina nanosheets for enhanced molybdenum adsorption

Saptiama, I.*; Kaneti, Y. V.*; Yuliarto, B.*; 熊田 博明*; 土谷 邦彦; 藤田 善貴; Malgras, V.*; 福光 延吉*; 榮 武二*; 籏野 健太郎*; et al.

Chemistry; A European Journal, 25(18), p.4843 - 4855, 2019/03

https://doi.org/10.1002/chem.201900177
 被引用回数：14 パーセンタイル：55.31(Chemistry, Multidisciplinary)

ユニークな階層的多層構造を持つメソポーラスベーマイト($$gamma$$-AlOOH)およびガンマ-アルミナ($$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)ナノシート合成のために様々な生体分子の効果的な利用が実証されている。生体分子の性質と濃度は、得られる$$gamma$$-AlOOHおよび$$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ナノシートの結晶度,形態および組織特性に強く影響し、容易に調整可能である。生体分子を用いて合成された階層型$$gamma$$-AlOOHおよび$$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$多層ナノシートは、生体分子なしで合成したものと比較して、結晶度の向上、粒子分離の改善および明確な多層構造を示した。さらに、これらの$$gamma$$-AlOOHおよび$$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ナノシートは、メソポーラス構造と階層的な多層構造により、それぞれ425, 371m$$^{2}$$/gの高い比表面積を有していた。医療用ラジオアイソトープ製造のためのモリブデン吸着材に適用した結果、階層型$$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$多層ナノシートは33.1$$sim$$40.8mg-Mo/gのMo吸着容量を有した。このMo吸着性能は、結晶度,比表面積および細孔容積の相乗的な組合せによる影響を受ける。提案された生体分子支援合成方法は、将来、他の3Dメソポーラス酸化物の合成に発展する可能性がある。

論文

メソポーラス加工を応用した新規アルミナ吸着剤の開発

福光 延吉*; 山内 悠輔*; Saptiama, I.*; 有賀 克彦*; 籏野 健太郎*; 熊田 博明*; 藤田 善貴; 土谷 邦彦

Isotope News, (760), p.15 - 18, 2018/12

核医学検査薬として最も多く使用されている$$^{99m}$$Tcの原料となる$$^{99}$$Moは我が国ではすべて輸入に頼っており、安定供給のため$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcの国産化が望まれている。天然Moを中性子照射して$$^{99}$$Moを生成することは技術的には可能であるが、比放射能が低いことから、現在$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$TcジェネレータのMo吸着剤として用いられているアルミナの吸着性能向上が期待される。そこで、本研究ではメソポーラス技術を適用して表面積を増加させた新規アルミナの開発を進めている。アルミナは2通りの方法で合成し、一方はアルミナ-シリカ複合体でアルミナ/シリカ分子比及び焼成温度を段階的に変化させて合成する方法、一方がエタノール処理で焼成時間及び焼成温度を段階的に変化させて合成する方法である。本解説は、これらのメソポーラス加工を応用した新規アルミナの研究成果についてまとめたものである。

論文

Neutron irradiation effect of high-density MoO$$_{3}$$ pellets for Mo-99 production

藤田 善貴; 西方 香緒里; 滑川 要二*; 木村 明博; 柴田 晃; 佐谷戸 夏紀; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; Zhang, J.*

KURRI Progress Report 2017, P. 126, 2018/08

http://www.rri.kyoto-u.ac.jp/PUB/report/PR/ProgRep2017/Progress_Report2017_web.pdf#page=139

高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,$$gamma$$)法)によるMo-99($$^{99}$$Mo)製造の研究開発が進められている。この方法を$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータに適用するためには、Mo吸着剤として広く用いられているアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)の特性改善が必要不可欠である。本研究では、2種類のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$試料を準備し、照射済MoO$$_{3}$$ペレットを用いて$$^{99}$$Mo吸着および$$^{99m}$$Tc溶離特性を評価した。その結果、Mo吸着量は未照射のMoO$$_{3}$$ペレットを用いた試験での値と同等であるとともに、$$^{99m}$$Tc溶離率は既存の医療用アルミナよりも開発したアルミナの方が優れていることを明らかにした。一方で、$$^{99}$$Mo生成量は熱中性子のみから計算される値と大きく差があり、熱外中性子や高速中性子からの寄与も大きいことが示唆された。

口頭

Two step pressurization in pulsed electric current sintering of MoO$$_{3}$$ for production of radioactive isotopes

末松 久幸*; 関 美沙紀*; 佐藤 壮真*; 南口 誠*; 土谷 邦彦; 西方 香緒里; 鈴木 常生*; 中山 忠親*; 新原 晧一*

no journal, , 

放射性同位元素である$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcは、核医学検査で多く使用されている。本研究では、(n, $$gamma$$)法による$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造のための照射ターゲットとなる高密度MoO$$_{3}$$ペレットについて、パルス通電焼結法を用いた製造試験を行った。焼結条件として、加熱速度を100$$^{circ}$$C/分、焼結雰囲気を真空、焼結温度を450$$sim$$500$$^{circ}$$C、焼結圧力を0$$sim$$40MPaとして行った。その結果、焼結温度500$$^{circ}$$C、焼結圧力を二段階で変更することで、焼結密度94%以上の高密度ペレットの製作が可能であることを明らかとした。

口頭

R&D on $$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc separation-concentration apparatus based on solvent extraction and column chromatography

土谷 邦彦; 鈴木 善貴; 西方 香緒里; 柴田 晃; 中村 夏紀; 棚瀬 正和*; 椎名 孝行*; 太田 朗生*; 川端 方子*; 竹内 宣博*

no journal, , 

放射化法による$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造開発の一環として、$$^{98}$$Mo(n,$$gamma$$)$$^{99}$$Mo反応で生成する$$^{99}$$Moから高放射能濃度の$$^{99m}$$Tc溶液を得る方法として、$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcのアルカリ溶液から$$^{99m}$$TcのMEKによる溶媒抽出及びアルミナを用いたカラムクロマトグラフィーによる精製・濃縮を組合せた$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc分離・濃縮試験装置を開発した。本研究では、開発した分離・濃縮装置のMoO$$_{3}$$ペレット溶解性能、溶媒抽出性能及び回収性能を調べた。この結果、高密度MoO$$_{3}$$ペレットとMoO$$_{3}$$粉末を混合した試料(約300g)は、50$$^{circ}$$Cで750mLの6M-NaOHで溶解することにより、2時間以内で溶解でき、目標値を達成した。また、抽出層にてMo溶解液とMEKを撹拌し、$$^{99m}$$Tcの模擬元素を用いたRe回収率は、90%を達成した。この結果、本試験装置に要求される回収率を達成することができた。今後、カラムクロマトグラフィーにより、得られる溶液の分析を行い、医薬品基準を満足する条件を選定する。

口頭

$$^{99}$$Mo原料の供給について; 原子炉による製造法

土谷 邦彦

no journal, , 

放射性同位元素であるモリブデン-99($$^{99}$$Mo)の娘核種であるテクネチウム-99($$^{99m}$$Tc)は、診断用医薬品の80%以上を占めている。日本の$$^{99}$$Mo消費量は、欧米に次ぐ世界第3位であるにもかかわらず、$$^{99}$$Moの全量を海外から輸入している。このため、$$^{99}$$Moを製造している限られた原子炉の停止や空路輸送の障害等により、患者への診断に大きく影響を受けることとなる。こうした背景の中、$$^{99}$$Moの安定供給に向けた対応として国内生産の要望が強まり、内閣府での安定供給に向けた官民による検討等の結果、国内の試験研究炉(原子力機構のJMTR(材料試験炉)など)を用いた$$^{99}$$Mo国産化のための技術的実証を早急に行うことが必要となった。(n,$$gamma$$)法による$$^{99}$$Mo製造の課題は、核分裂法と比較して、比放射能(単位質量あたりの放射能の強さ)が低いことである。このため、産学官連携の元、「照射ターゲットの開発」、「$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcの分離・抽出・濃縮法の開発」、「Moリサイクルの開発」及び「品質確認」を行い、これらの技術開発を総合した実証試験を行う計画となっている。本発表では、これらの技術開発の現状について紹介する。

口頭

Status of production and application of radioisotopes in Japan

土谷 邦彦

no journal, , 

放射性同位元素は、われわれの命を守り、生活の質を向上させるため、医療, 産業など幅広い分野で使用されている。また、研究分野においても、大学, 研究機関等の基礎研究のための重要な試薬・線源として利用されている。本発表では、放射性同位元素を安定供給するための体制やそれらの供給量に関する日本の現状について報告する。また、放射性同位元素であるモリブデン-99($$^{99}$$Mo)の娘核種であるテクネチウム-99($$^{99m}$$Tc)は、診断用医薬品の80%以上を占める重要な核種であり、$$^{99}$$Moの安定供給に向けた取組みについて、$$^{99}$$Mo国産化のための技術開発の現状についても報告する。

口頭

Nuclide separation by water for development of $$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc generator for medical

関 美沙紀*; 末松 久幸*; 中山 忠親*; 鈴木 常生*; 新原 晧一*; 鈴木 達也*; 土谷 邦彦; Duong Van, D.*

no journal, , 

テクネチウム-99m($$^{99m}$$Tc)は、核医学検査として世界で広く用いられており、放射化法によって製造する計画がある。照射ターゲットとして、三酸化モリブデン(MoO$$_{3}$$)が使用され、水酸化ナトリウムで溶解し、分離することが考えられている。本研究では、MoO$$_{3}$$から直接純水で抽出する方法を考案し、その特性を調べた。その結果、照射したMoO$$_{3}$$の純水への溶解率は16.7%と、未照射MoO$$_{3}$$より高くなることを明らかにした。

口頭

核医学検査薬(テクネチウム製剤)の国産化

土谷 邦彦

no journal, , 

「つくば国際戦略総合特区」は、平成23年12月に国からの特区指定を受け、最先端科学技術を活用したイノベーションの創出と産業化に取組んでいる。プロジェクトの一つとして、「核医学検査薬の国産化」が平成25年10月に追加され、原子力機構、大学及び関連メーカと基礎基盤研究を実施している。本成果発表会において、本プロジェクトの概要、これまでの成果及び今後の取組みについて報告する。

口頭

高性能Mo吸着剤の開発

福光 延吉*; 山内 悠輔*; Saptiama, I.*; 有賀 克彦*; 籏野 健太郎*; 熊田 博明*; 藤田 善貴; 土谷 邦彦

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放射化法で生成される$$^{99}$$Moは比放射能が低いことから、医療用Mo吸着剤として高いMo吸着性能を有する材料が求められている。このため、メソポーラス技術を用いて表面積を増加させたアルミナの開発を進めている。本研究では、アルミナを2通りの方法で合成した。一方は、アルミナ-シリカ複合体でアルミナ/シリカ分子比及び焼成温度を段階的に変化させて合成した。もう一方は、エタノール処理で焼成時間及び焼成温度を段階的に変化させて合成した。その結果、アルミナ-シリカ複合体ではアルミナ/シリカ分子比0.6、焼成温度750$$^{circ}$$Cで最もMo吸着能が高く、エタノール処理では焼成時間24時間、焼成温度700$$^{circ}$$Cで最もMo吸着能が高いことが明らかとなった。いずれの方法でも現行の医療用アルミナのMo吸着能よりも高い値を示した。

口頭

有効なモリブデン吸着材の開発

福光 延吉*; 山内 悠輔*; Saptiama, I.*; 有賀 克彦*; 籏野 健太郎*; 熊田 博明*; 藤田 善貴; 土谷 邦彦

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放射化法で生成される$$^{99}$$Moは比放射能が低いことから、医療用Mo吸着剤として高いMo吸着性能を有する材料が求められている。このため、メソポーラス技術を用いて表面積を増加させたアルミナの開発を進めている。本研究では、アルミナを2通りの方法で合成した。一方は、アルミナ-シリカ複合体でアルミナ/シリカ分子比及び焼成温度を段階的に変化させて合成した。もう一方は、エタノール処理で焼成時間及び焼成温度を段階的に変化させて合成した。その結果、アルミナ-シリカ複合体ではアルミナ/シリカ分子比0.6、焼成温度750$$^{circ}$$Cで最も高いMo吸着能(16.8mgMo/g)が得られ、エタノール処理では焼成時間48時間、焼成温度700$$^{circ}$$Cで最も高いMo吸着能(56.2mgMo/g)が得られることを明らかにした。いずれの方法でも現行の医療用アルミナのMo吸着能よりも高い値を示した。

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