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論文

The Structure of molten CuCl; Reverse Monte Carlo modeling with high-energy X-ray diffraction data and molecular dynamics of a polarizable ion model

Alcaraz, O.*; Trull$`a$s, J.*; 田原 周太*; 川北 至信; 武田 信一*

Journal of Chemical Physics, 145(9), p.094503_1 - 094503_7, 2016/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:82.37(Chemistry, Physical)

The results of the structural properties of molten copper chloride are reported from high-energy X-ray diffraction measurements, reverse Monte Carlo modeling method, and molecular dynamics simulations using a polarizable ion model. The simulated X-ray structure factor reproduces all trends observed experimentally, in particular the shoulder at around 1 $AA $^{-1}$$ related to intermediate range ordering, as well as the partial copper-copper correlations from the reverse Monte Carlo modeling, which cannot be reproduced by using a simple rigid ion model. It is shown that the shoulder comes from intermediate range copper-copper correlations caused by the polarized chlorides.

論文

Development of simple method to incorporate out-of-core cooling effect on thorium conversion in multi-pass fueled reactor and investigation on characteristics of the effect

深谷 裕司

Annals of Nuclear Energy, 81, p.301 - 305, 2015/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:81.41(Nuclear Science & Technology)

多重燃料装荷炉心におけるトリウム転換に対する炉外冷却効果を考慮するための簡易手法と炉外冷却効果の特性の研究を行った。溶融塩増殖炉やぺブルベット高温ガス炉のような多重燃料装荷炉心では、燃料は炉内を移動し炉外へ排出される。炉外滞在時には核種の減衰が起こるため、その特性が顕著な場合は考慮される必要がある。本研究ではトリウム転換を正確に評価するため$$^{233}$$Paの炉外冷却を考慮する。本研究では、この効果を考慮するために、炉外冷却の模擬を行わなくても炉外冷却時と同等の$$^{233}$$Paの平衡濃度を実現できる実効崩壊定数を提案する。この実効崩壊定数により、炉外冷却の効果がセル燃焼計算により生成されるマクロ断面積を用いるコードシステムでも、システムの変更を一切行うことなく考慮することができる。また、トリウム転換に対する炉外冷却効果の特性を溶融塩増殖炉とぺブルベット高温ガス炉について検討した。その結果、炉内の燃料塩流速の早い溶融塩増殖炉の転換性能の向上には適している一方で、炉内滞在期間が100日程度であり、$$^{233}$$Paの半減期の27日よりも長いぺブルベット高温ガス炉ではその効果は顕著ではなく、転換比の劇的な改善につながらないことがわかった。

報告書

第4回「溶融塩技術と計算シミュレーション」ワークショップ論文集; 2004年12月20日,東海研究所,東海村

アクチノイド科学研究グループ

JAERI-Conf 2005-008, 216 Pages, 2005/09

JAERI-Conf-2005-008.pdf:35.12MB

この報告書は、2004年12月20日に日本原子力研究所(JAERI)の東海研究所で開催された第4回「溶融塩技術と計算シミュレーション」ワークショップの講演報文集である。このワークショップの目的は、国内の専門家間で溶融塩技術と計算シミュレーションに関する情報及び意見を交換し、この研究分野での現状,将来の研究について議論することにある。講演発表は14件(基調講演1件含む)であり、ワークショップ参加者は約55名であった。本報文集はこれら発表論文を収録するとともに、パネルディスカッションの議事録をまとめたものである。

論文

Determination of uranium and rare-earth metals separation coefficients in LiCl-KCl melt by electrochemical transient techniques

Kuznetsov, S. A.*; 林 博和; 湊 和生; Gaune-Escard, M.*

Journal of Nuclear Materials, 344(1-3), p.169 - 172, 2005/09

 被引用回数:19 パーセンタイル:18.61(Materials Science, Multidisciplinary)

使用済み燃料の乾式再処理プロセスの検討では溶融塩中のアクチニドとランタニドの分離係数が重要である。723から823KにおいてUCl$$_3$$とLaCl$$_3$$を含んだLiCl-KCl共晶溶融塩試料のボルタンメトリを行い、ウランとランタンの還元ピークからそれぞれの式量電位を求め、ウランとランタンの分離係数を導出した。また、U$$^{3+}$$イオンの拡散係数,U(III)/U(0)電極反応の電子授受速度など速度論的定数を測定した。

論文

Distillation of cadmium from uranium-plutonium-cadmium alloy

加藤 徹也*; 飯塚 政利*; 井上 正*; 岩井 孝; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Materials, 340(2-3), p.259 - 265, 2005/04

 被引用回数:18 パーセンタイル:20.04(Materials Science, Multidisciplinary)

溶融塩電解精製で回収した、ウランを2.9wt.%、プルトニウムを8.7wt.%含むウラン-プルトニウム-カドミウム三元合金中のカドミウムを蒸留して、ウラン-プルトニウム二元合金を得た。約10gの三元合金を用い、蒸留は減圧下で行った。1073Kで蒸留した後の回収物中のカドミウム残留量は0.05wt.%未満であり、物質収支もよく一致した。回収物は緻密なウラン-プルトニウム二元合金であることを、SEM観察で確認した。また、蒸発したカドミウムのほぼ全量を回収することができた。

論文

The Local structure of molten CdBr$$_{2}$$

塩飽 秀啓; 岡本 芳浩; 矢板 毅; 鈴木 伸一; 湊 和生; 谷田 肇*

Zeitschrift f$"u$r Naturforschung, A, 60a(1-2), p.81 - 84, 2005/01

第三世代放射光施設であるSPring-8のアンジュレータ放射光を利用して、溶融したCdBr$$_{2}$$の局所構造を、高温状態におけるX線吸収微細構造(XAFS)分析によって解析した。SPring-8の高輝度・高エネルギー特性を生かした実験である。測定試料は吸湿性のある高温融解塩であるため、溶融塩専用に設計した石英セルを使用することによって、測定を成功することができた。測定の結果、Cd$$^{2+}$$-Br$$^{-}$$の最近接距離は、室温固体状態中の2.71$AA $から、溶融の状態の2.60$AA $まで減少した。また融解により、配位数は6から4まで減少した。得られた構造パラメータは、四面体構造(CdBr$$_{4}$$)$$^{2-}$$が溶融したCdBr$$_{2}$$が優勢な構造をとることを示している。

報告書

Proceedings of the 6th IEA International Workshop on Beryllium Technology for Fusion; December 2-5, 2003, Miyazaki City, Japan

河村 弘; 田中 知*; 石塚 悦男

JAERI-Conf 2004-006, 347 Pages, 2004/03

JAERI-Conf-2004-006.pdf:35.63MB

本報告集は、 国際エネルギ-機関(IEA)主催の「第6回核融合炉用ベリリウム技術に関する国際ワ-クショップ」の報告を収録したものである。本ワ-クショップは、2003年12月2日から5日まで、宮崎市のシーガイヤにおいて、欧州,ロシア,カザフスタン,ウクライナ,中国,米国及び日本から69名の出席のもとに開催された。本ワ-クショップの発表件数は49件であり、各地域におけるベリリウム研究開発の概要,ベリリウムとプラズマ/トリチウムの相互作用研究,ITERへのベリリウム応用研究開発(成形技術,接合技術など),ベリリウムの中性子照射効果に関する研究,照射済ベリリウムの廃棄物処理/リサイクルに関する技術開発,ベリリウム安全衛生,ベリリウム溶融塩(液体ブランケット)に関する研究,ベリリウム金属間化合物に関する研究,パネルディスカッション等の多岐に渡る議論がなされた。パネルディスカッションでは、ベリリウムの中性子照射効果,ベリリウム金属間化合物の応用,廃棄物処理/リサイクルに関し、国際協力を視野に入れた研究の進め方についての議論が行われ、必要な国際協力の項目が提案された。

論文

Electrode reaction of the Np$$^{3+}$$/Np couple at liquid Cd and Bi electrodes in LiCl-KCl eutectic melts

白井 理; 魚住 浩一*; 岩井 孝; 荒井 康夫

Journal of Applied Electrochemistry, 34(3), p.323 - 330, 2004/03

 被引用回数:22 パーセンタイル:49.66(Electrochemistry)

723, 773及び823Kにおいて、NpCl$$_{3}$$を含むLiCl-KCl共晶溶融塩中での液体Cd及びBi電極上におけるNp$$^{3+}$$/Npの電極反応をサイクリックボルタンメトリ-により検討した。溶融塩中のNp$$^{3+}$$濃度が1wt.%以下で、溶融金属相中のNpが飽和していない場合には、Npの析出反応は、溶融塩中のNp$$^{3+}$$の電極表面への拡散が律速段階となっていた。723, 773あるいは823Kにおける液体Cd電極上でのNp$$^{3+}$$/Np系の酸化還元電位は、Mo電極でのそれに比べて、それぞれ0.158, 0.140及び0.126V正側の電位であった。これらの電位シフトは、NpCd$$_{11}$$(723K)及びNpCd$$_{6}$$(773及び823K)形成のためにCd相中のNpの活量が低下したためと考えられる。また、723, 773あるいは823Kにおける液体Bi電極上でのNp$$^{3+}$$/Np系の酸化還元電位は、Mo電極でのそれに比べて、それぞれ0.427, 0.419及び0.410V正側の電位であった。Np-Cd系と同様に、これらの電位シフトは、NpBi$$_{2}$$形成のためにBi相中のNpの活量が低下したためと考えられる。

論文

Recovery of plutonium and uranium into liquid cadmium cathodes at high current densities

加藤 徹也*; 魚住 浩一*; 井上 正*; 白井 理*; 岩井 孝; 荒井 康夫

Proceedings of GLOBAL2003 Atoms for Prosperity; Updating Eisenhower's Global Vision for Nuclear Energy (CD-ROM), p.1591 - 1595, 2003/11

液体カドミウム陰極中にプルトニウム及びウランを高電流密度で回収する溶融塩電解試験を実施した。陰極電流密度101mA/cm$$^{2}$$の電解では、陰極中に10.4wt.%のプルトニウム及びウランをほぼ100%の電流効率で回収できた。陰極電流密度156mA/cm$$^{2}$$の電解では、8wt.%まで回収したところで陰極電流が上昇し、るつぼの外周部に電析物が観察された。

論文

核変換研究開発の現状・展望,B; 核変換専用燃料と処理

湊 和生; 荒井 康夫

原子核研究, 47(6), p.31 - 38, 2003/06

長寿命核種の分離変換技術に関して、マイナーアクチノイドを主成分とする窒化物燃料と溶融塩を用いた高温化学再処理に基づく、核変換専用燃料サイクル概念を提案している。核変換専用窒化物燃料及び高温化学再処理技術の特長,研究開発状況、及び今後の展望について述べる。

論文

Electro-deposition of tantalum on tungsten and nickel in LiF-NaF-CaF$$_{2}$$ melt containing K$$_{2}$$TaF$$_{7}$$; Electrochemical study

Mehmood, M.*; 河口 展明*; 前川 英己*; 佐藤 譲*; 山村 力*; 川合 將義*; 菊地 賢司

Materials Transactions, 44(2), p.259 - 267, 2003/02

 被引用回数:4 パーセンタイル:61.49(Materials Science, Multidisciplinary)

タングステン固体ターゲットの弱点である腐食を克服するため、タンタルをコーテングする技術を開発した。電解液としてLiF-NaF-CaF$$_{2}$$溶解K$$_{2}$$TaF$$_{7}$$を用いて電気化学的に皮膜形成過程を調べた結果、金属タンタルがタングステン表面に生成されることがわかった。タンタルをタングステン上に直接コーテングするのではなく、ニッケル基盤上にする場合には、短時間で金属間化合物として成長することがわかった。

論文

Thermofluid analysis of free surface liquid divertor in tokamak fusion reactor

栗原 良一

Fusion Engineering and Design, 61-62, p.209 - 216, 2002/11

 被引用回数:3 パーセンタイル:73.4

高い核融合出力を達成するために、ダイバータは10MW/m$$^{2}$$以上の高熱流束に耐えなければならない。20MW/m$$^{2}$$以下の熱流束であれば、タングステンを構造材とした固体壁ダイバータでも除熱可能である。しかし、固体壁ダイバータでは、熱応力のような厳しい機械力学的状態の観点から、20MW/m$$^{2}$$を超える高熱流束を除去するのは極めて困難である。そのため、固体壁上を流れる液膜により熱を除去する液体ダイバータ概念がオプションとして検討されている。本論文は、液体材料としてFLiBe溶融塩を採用した場合に、高熱流束を受ける自由表面液体の熱流動解析について記述した。有限要素法解析コードADINA-Fにより、45度傾けたSiC/SiC複合材第一壁上をFLiBeが厚さ10mm,初速度0.5m/s,初期温度600$$^{circ}C$$で流入するとして計算した。流体の上部表面には、熱流束として25~100MW/m$$^{2}$$を与えた。液膜内に水車などを設置して二次流れを生じさせることにより伝熱の向上可能性を評価するため、二次流れの効果を等価熱伝導率10kW/mKで模擬した。解析結果から、二次流れを生じさせることにより3~4倍伝熱特性が改善し、100MW/m$$^{2}$$の熱流束も除熱可能であることがわかった。さらに、液体ダイバータとして固液混相流を使用することで固相の融解熱を利用した熱除去可能性を検討した。

論文

Dissolution of uranium nitrides in LiCl-KCl eutectic melt

林 博和; 小林 紀昭; 小川 徹; 湊 和生

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.624 - 627, 2002/11

窒化物燃料の再処理に溶融塩を用いた高温化学法を適用することによって、高価なN-15をリサイクルすることができる。この概念の検証を目的として、ウラン窒化物(UN及びU$$_2$$N$$_3$$)を塩化リチウム-塩化カリウム共晶溶融塩中で塩化カドミウムと反応させることによって溶解し、放出される窒素ガスを定量した。その結果、大部分の窒素がN$$_2$$として放出されることが確認された。窒素ガス放出の見られる温度は、これまでの報告にあるTRU窒化物の模擬物質として使われた希土類窒化物の場合よりも高温であった。

論文

Local structure of molten LaCl$$_3$$ by K-absorption edge XAFS

岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 矢板 毅; 成田 弘一; 谷田 肇*

Journal of Molecular Structure, 641(1), p.71 - 76, 2002/10

 被引用回数:34 パーセンタイル:29.94

溶融LaCl3の局所構造をK吸収端XAFSによって調べた。最近接La-Cl間距離と配位数は、2.89$$pm0.01$$${AA}$$及び$7.4$$pm0.5$$であった。6よりも大きな配位数は、融体の局所構造が、今まで報告されてきたような単純に(LaCl$$_6$$)$$^{3-}$$八面体構造からのみからなるのではなく、7配位の(LaCl$$_7$$)$$^{4-}$$や8配位の(LaCl$$_8$$)$$^{5-}$$といった錯体の存在もあることを示唆する。La-La対に対応する第2近接の相関が約$$4.9$$${AA}$付近に見られた。これは、錯体イオンどうしが1つClイオンを共有するいわゆる頂点共有が歪んだ形に対応する。2つのClイオンを共有する辺共有が大勢をしめるYCl$$_3$$融体とは対照的であることがわかった。

論文

XAFS study of molten ZrCl$$_4$$ in LiCl-KCl eutectic

岡本 芳浩; 本橋 治彦*

Zeitschrift f$"u$r Naturforschung, A, 579(5), p.277 - 280, 2002/05

LiCl-KCL共晶塩融体中のZrCl$$_4$$の局所構造について、ZrのK吸収端XAFS測定によって調べた。カーブフィッティング解析の結果、最近接Zr-Cl対の距離が2.51$$pm$$0.02Åで配位数が5.8$$pm$$0.6であることが判明した。これらの結果は、この混合系融体中では(ZrCl$$_6$$)$$^{2-}$$6配位錯体が主に存在することを示唆する。

論文

Thermochemical consideration for pyrochemical reprocessing of nitride fuels

林 博和; 小川 徹; 湊 和生

Proceedings of Japan-Korea Workshop on Nuclear Pyroprocessing, p.301 - 303, 2002/00

原研では窒化物燃料の再処理に溶融塩を用いた高温化学法である乾式再処理法を適用することを提唱している。このプロセスを検討するためにU-N-Cl系などの電位-窒素分圧図を既存の熱力学データを用いて作成した。溶融塩中でのアノード溶解や酸化剤を用いた溶解といった実験データは、ここで作成した電位-窒素分圧図によって説明されることを示した。

報告書

「溶融塩技術と計算シミュレーション」ワークショップ報告書

林 博和; 湊 和生

JAERI-Conf 2001-016, 181 Pages, 2001/12

JAERI-Conf-2001-016.pdf:11.72MB

溶融塩技術を利用した物質の分離や合成は、新たな物質科学の分野を展開していくものとして、近年、調査・研究が精力的に行われてきている。原研物質科学研究部アクチノイド科学研究グループは、日本原子力学会再処理・リサイクル部会と共催で、2001年7月18日に原研東海研において、本ワークショップを開催した。本ワークショップでは、溶融塩の構造や物性から乾式再処理技術と計算シミュレーションに至る、溶融塩技術の基礎から応用までの広範囲にわたる11件の講演が行われるとともに、活発な討議が行われた。

論文

Dissolution and formation of nuclear materials in molten media

小川 徹; 湊 和生

Pure and Applied Chemistry, 73(5), p.799 - 806, 2001/05

照射済燃料からアクチノイドを回収する新技術として乾式法が提案されている。原研では、消滅用のTRUを含有する窒化物に対して溶融塩プロセスを応用する手法を検討している。研究の過程で、M-N-Cl系の高温化学、酸素不純物の効果、ランタノイド・アクチノイドの通常の三価のほかの二価の存在の影響について、実験及び解析を進めてきた。溶融塩中の核燃料物質の溶解と析出の過程について、熱力学的解析と電気化学測定の結果を比較した。

論文

Actinide nitrides and nitride-halides in high-temperature systems

小川 徹; 小林 紀昭; 佐藤 忠; R.G.Haire*

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.347 - 354, 1998/00

 被引用回数:15 パーセンタイル:29.84

最近のNpN、AmNに関する知見を加えて、アクチノイド-窒化物の蒸発挙動の系統的理解が可能になった。また、U-N-Cl系の電気化学的測定により、ハロゲンを含む三元系の挙動が明らかになってきた。アクチノイド-窒化物の高温蒸発過程他の様々な化学平衡関係は、窒素副格子上の空孔を考慮した副格子モデルで記述できる。

論文

Investigation of thermodynamic properties of molten rare earth trichlorides by molecular dynamics method

岡本 芳浩; 林 博和; 小川 徹

Journal of Nuclear Materials, 247, p.86 - 89, 1997/00

 被引用回数:11 パーセンタイル:28.93

アクチニド塩化物融体の輸送係数や熱力学物性データの整備は、高温化学を利用した核燃料サイクルにおいて重要であるが、放射性物質の取り扱いや塩の吸湿性などの問題から物性データベースの拡充は困難である。我々はこうした未知の物性を予測する手段として分子動力学法の適用を考え、希土類塩化物融体を対象として予測技術の確立を進めており、今回新たに熱力学物性についての計算を試みた。計算では、いくつかの希土類塩化物を対象とし、完全イオン性モデルと部分的に共有結合の存在を仮定した複数のモデルを用いた。従来求めていた融体構造や粘性率などの動的性質に加えて熱力学物性を得るために、系を定温定圧に保つシミュレーションを実施した。十分な統計量からモル体積、エンタルピー、熱容量などを算出し、実験報告と比較した。

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