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論文

Mutual separation of Ru, Rh, and Pd via reflux-assisted extraction and reverse-extraction using ion-pair and solvation with S- and amino-N-donor reagents

佐々木祐二; 金子政志; 松宮正彦*; 熊谷友多

Journal of Molecular Liquids, 441, p.129013_1 - 129013_10, 2026/01

https://doi.org/10.1016/j.molliq.2025.129013

本研究で3種の軽白金族元素である、Ru, Rh, Pdの抽出、逆抽出による相互分離条件を決定した。ソフト配位子原子であるN又はSを用いて溶媒和抽出で効率的にPdを抽出、逆抽出できる。対して、RuとRhはアニオン性の金属イオンとカチオン性の抽出剤によるイオン対で抽出できる。陽、陰の両イオンは白金族元素を含む塩酸溶液中で存在し、その分配比はNTAアミドを用いてRuで100、Rhで10となる。3-6M HCl中、250 $^{circ}$ Cの加熱還流を施すことにより、高次のRu, Rh塩化物錯体を形成し、分配比を増大させる。これらの結果を利用して、3つの金属イオンの相互分離のフローダイアグラムを作成した。

論文

Ion-pairing extraction and their reaction modeling of anionic M-Cl species with cationic NTAamide(C6) extractant and comparison with density functional theory calculations

木下了磨; 佐々木祐二; 金子政志; 松宮正彦*; 新奥孝太*; 城石英伸*

Hydrometallurgy, 222, p.106159_1 - 106159_12, 2023/10

https://doi.org/10.1016/j.hydromet.2023.106159

被引用回数：3 パーセンタイル：19.88(Metallurgy & Metallurgical Engineering)

原子力機構が開発した金属イオンの抽出剤NTAアミド(C6)の適用性を、一般産業分野における利用も視野にいれて各種の金属について調べた。塩化物イオンと高い反応性を持つ20種の金属イオンの溶媒抽出を行い、抽出しやすさや反応性を確認した。これらの金属は塩酸溶液でアニオン種として溶存するが、NTAアミドは第3級アミンを持ち塩酸溶液でプロトネーションを起こしカチオン性となるため、イオン対抽出反応が起こる。金属イオンの分配比は硝酸系より塩酸系で高く、金属イオン:NTAアミドのモル比が1:1で有機相に抽出される。12族の3種の元素(Zn, Cd, Hg)を取り上げ、DFT計算でイオン対抽出のモデリングを行い、分配比を算出し、実測値と同じ傾向であることを確かめた。

論文

Extraction of Rh(III) from hydrochloric acid by protonated NTAamide(C6) and analogous compounds and understanding of extraction equilibria by using UV spectroscopy and DFT calculations

佐々木祐二; 金子政志; 伴康俊; 木下了磨; 松宮正彦*; 新奥孝太*; 城石英伸*

Analytical Sciences, 39(9), p.1575 - 1583, 2023/09

https://doi.org/10.1007/s44211-023-00376-8

被引用回数：5 パーセンタイル：27.64(Chemistry, Analytical)

NTAアミドと関連化合物によって塩酸溶液からRhの抽出を行った。我々はここでRh-塩化物アニオンとプロトネートしたNTAアミドによるイオン対抽出を利用した。本抽出系で最大16のRh分配比を得た。調製時のRh錯体の存在割合が異なると、水分子-塩素イオンの交換速度が遅いために、Rh分配比は変化しうる。Rh-Cl錯体のUVスペクトルで504nmの最大吸収波長を持つときに最も高い分配比を示した。DFT計算から、この時水相に存在するRh錯体をRhCl(HO)とRhCl(HO)と推測した。NTAアミド濃度に対する抽出分配比の傾きの解析結果から、1:1反応で抽出されること、及び85mMのRhを有機相に抽出できることを確認した。

論文

Reduction and resource recycling of high-level radioactive wastes through nuclear transmutation; Isolation techniques of Pd, Zr, Se and Cs in simulated high level radioactive waste using solvent extraction

佐々木祐二; 森田圭介; 伊藤圭祐; 鈴木伸一; 塩飽秀啓; 高橋優也*; 金子昌章*; 大森孝*; 浅野和仁*

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference (GLOBAL 2017) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2017/09

高レベル廃液中のPd, Zr, Se, Csは長半減期核種のPd-107, Zr-93, Se-79, Cs-135を有している。高レベル廃液から除去し、核変換により処分することで、環境負荷低減に役立てることができる。これら元素について、PdはMIDOA, NTAアミド、Csはクラウンエーテル、ZrはTODGA, HDEHP, Seはフェニレンジアミンで抽出可能である。それぞれ元素の回収条件について検討した成果について述べる。

口頭

ニトリロトリアセトアミドによるランタノイド抽出パターンに対する計算化学研究

金子政志; 渡邉雅之; 鈴木英哉; 松村達郎

no journal, ,

ニトリロトリアセトアミド(NTAamide)は、分離変換技術におけるマイナーアクチノイド(MA)/ランタノイド(Ln)相互分離試薬の候補である。我々は、これまでにNTAamideによるAm/Eu分離メカニズムを密度汎関数法を用いて明らかにしてきた。本研究では、計算シミュレーションによるMA/Ln分離挙動の予測精度を向上することを目的として、溶媒抽出におけるNTAamideによる分配比のLnパターンに対して密度汎関数法を適用した。既報の単結晶構造を参照し、1つのLnイオンに対して2つのNTAamideが配位したモデル錯体[Ln(NTAamide) $_{2}$ ] $^{3+}$ (Ln = La, Ce, Nd, Sm, Eu, Gd)の、錯生成反応におけるギブズエネルギー変化を計算した。その結果、モデル錯体の構造は、Ln-N(amine)軸方向に3回回転軸、6回回映軸を有することが分かった。また、ギブスエネルギー解析の結果、Sm, Eu, Gd錯体はLa錯体に比べNTAamideの錯生成による安定化が大きく、実験による傾向と概ね一致した。