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論文

Measurements of thermal-neutron capture cross-section and resonance integral of neptunium-237

中村 詔司; 北谷 文人; 木村 敦; 上原 章寛*; 藤井 俊行*

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(6), p.493 - 502, 2019/06

放射化法により$$^{237}$$Np(n,$$gamma$$)$$^{238}$$Np反応の熱中性子捕獲断面積($$sigma_{0}$$)及び共鳴積分(I$$_{0}$$)を測定した。$$^{237}$$Npの0.489eVにある第一共鳴に注意を払い、カドミウム差法において、ガドリニウムフィルタを用いて、カットオフエネルギーを0.133eVに設定して$$sigma_{0}$$を測定した。ネプツニウム237試料を、京都大学複合原子力科学研究所の研究炉にて照射した。照射位置における熱中性子束、及び熱外ウェストコット因子を決定するために、金合金線モニタ、及びコバルト合金線モニタも一緒に照射した。照射したネプツニウム237試料及びモニタ試料の生成放射能を、ガンマ線分光により測定した。ウェストコットの理論に基づき、$$sigma_{0}$$とI$$_{0}$$を、それぞれと186.9$$pm$$6.2 barn、及び1009$$pm$$90 barnと導出した。

論文

Effect of re-oxidation rate of additive cations on corrosion rate of stainless steel in boiling nitric acid solution

入澤 恵理子; 山本 正弘; 加藤 千明; 本岡 隆文; 伴 康俊

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(4), p.337 - 344, 2019/04

 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

The boiling nitric acid solution containing highly oxidizing cations dissolved from the spent nuclear fuels corrodes stainless steels because of the nobler corrosion potential and their fast reduction rate. The cations themselves are re-oxidized to higher oxidizing states in a bulk solution after the corrosion reaction. In this paper, the re-oxidation rate constants of typical cations, such as Cr, V, Pu, and Np, were analyzed, and discussed about the effect on time dependencies of the corrosion rate. It was indicated that the cations with a large re-oxidation rate constant, such as Np, could keep the corrosion rate at high level continuously for the long immersion duration.

論文

Sorption behavior of Np(V) on microbe pure culture and consortia

大貫 敏彦; 香西 直文; 坂本 文徳; 宇都宮 聡*; 加藤 憲二*

Chemistry Letters, 46(5), p.771 - 774, 2017/05

 パーセンタイル:100(Chemistry, Multidisciplinary)

微生物共同体及び単離された鉄還元バクテリアへのNp(V)の吸着挙動を、休眠状態の細胞を用いてpH3$$sim$$7において調べた。不活性雰囲気における鉄還元菌へのNp(V)の吸着量及び大気状態での微生物共同体への吸着量は、pH5以下で大気条件下における鉄還元菌への吸着量より多かった。この結果は、微生物細胞表面への吸着以外のメカニズム、すなわちNp(IV)への還元反応が関わっている可能性を示唆する。

論文

Development of metal corrosion testing method simulating equipment of reprocessing of spent nuclear fuels

松枝 誠; 入澤 恵理子; 加藤 千明; 松井 寛樹

Proceedings of 54th Annual Meeting of Hot Laboratories and Remote Handling (HOTLAB 2017) (Internet), 4 Pages, 2017/00

PUREX法では使用済燃料が硝酸溶液へと溶解される。使用済燃料由来の核分裂生成物を含む再処理溶液は金属材料の強い腐食性を有し、ステンレス鋼製機器の表面には頻繁に腐食が発生する。プロセス溶液中のルテニウム(Ru)やネプツニウム(Np)のような酸化性イオンはステンレス鋼が激しく腐食する主な要因となる。ステンレス鋼の腐食速度を得るために、腐食試験装置をホットラボ(日本原子力研究開発機構の廃棄物安全試験施設(WASTEF))内の気密型コンクリートセルへと設置し、Np含有加熱硝酸溶液中のステンレス鋼腐食試験を実施した。腐食試験は室温から沸点の温度範囲で1バッチ500時間実施した。その結果、硝酸溶液中のNpはステンレス鋼の腐食を加速することが示された。

論文

Activation measurements of neputunium-237 at KURRI-Linac

中村 詔司; 寺田 和司; 芝原 雄司*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 佐野 忠史*; 高橋 佳之*; 堀 順一*

KURRI Progress Report 2015, P. 67, 2016/08

マイナーアクチノイド核種の断面積データの精度の向上のために、一連の中性子捕獲断面関測定を、放射化法により実施してきている。今回、マイナーアクチノイド核種のうちNp-237について放射化測定を行った。本実験では、京都大学原子炉実験所の電子線形加速器による中性子源を用いた。Np-237の中性子捕獲反応により生成されたNp-238からの$$gamma$$線を測定して反応率を求めた。照射位置の中性子スペクトルをシミュレーション計算で求めて、Au箔の反応率を用いて規格化した。規格化した中性子スペクトルとJENDL-4.0の評価データを用いてNp-237の反応率の計算値を求めた。実験値と計算値が誤差の範囲で一致し、本実験ではJENDL-4.0を支持することが分かった。

論文

Electrochemical and spectroelectrochemical behaviour of Np(VI) ions in nitric acid solutions

Kim, S.-Y.; 朝倉 俊英; 森田 泰治

Radiochimica Acta, 93(12), p.767 - 770, 2005/12

 被引用回数:9 パーセンタイル:40.84(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

ネプツニウムの電気化学反応について、サイクリックボルタンメトリー法,光透過性薄層電極法を用いた測定等により、1-8Mいずれの硝酸濃度において研究した。Np(VI)-Np(V)間の酸化還元反応において、酸化還元電位は硝酸濃度の増加とともに減少し、NpO$$_{2}$$$$^{2+}$$はNpO$$_{2}$$$$^{+}$$に電子還元され、Np(VI)/Np(V)が準可逆であることを示した。1-8M硝酸濃度におけるNp(VI)の酸化還元電位は、+0.906, +0.908, +0.909, +0.902, +0.896, +0.895, +0.888, +0.884V(vs. Ag/AgCl)であった。Np(VI)の酸化還元領域を把握し、分光電気化学測定した。電位が+1.10$$sim$$+0.60Vの範囲では1224nm付近(NpO$$_{2}$$$$^{2+}$$)の吸収の減少、及び980, 1094nm付近(NpO$$_{2}$$$$^{+}$$)に吸収の出現が確認された。電位を変化させた際の、吸収スペクトルの測定により、NpO$$_{2}$$$$^{2+}$$の還元後に存在する化学種は1種類であることを明らかにした。

論文

Separation of Np from U and Pu using a salt-free reductant for Np(VI) by continuous counter-current back-extraction

伴 康俊; 朝倉 俊英; 森田 泰治

Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 5 Pages, 2005/10

Purex工程におけるNp移行挙動管理のため、Np(VI)を塩フリー試薬でNp(V)に還元してU及びPuから分離する手法が考えられている。Np(VI)及びPu(IV)に対する還元反応速度の観点から、アリルヒドラジンはNp(VI)の選択的還元剤として期待が持たれる。アリルヒドラジの適用性を検討するために、3段のU-Pu回収段,7段のNp分離段からなるミニミキサセトラを用いたNp(VI)の連続逆抽出試験を行った。実験結果は供給液中に含まれていたNpのうち少なくとも90%がU及びPuから分離されたことを示しており、アリルヒドラジンがNp(VI)の選択的還元剤として有効であることが確認された。

論文

Phase equilibria and thermal expansion of CaTiO$$_{3}$$ doped with neptunium

佐藤 剛*; 山下 利之; 松井 恒雄*

Journal of Nuclear Materials, 344(1-3), p.67 - 72, 2005/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:79.3(Materials Science, Multidisciplinary)

CaTiO$$_{3}$$及びCa(Ti,Al)O$$_{3}$$とNpO$$_{2}$$の相関係をX線回折法により調べた。用いた試料はAr-8%$$_{2}$$中1773Kで調製したものである。単相の固溶体がCaTiO$$_{3}$$及びCa(Ti,Al)O$$_{3}$$についてそれぞれ、0-7.5モル%Np及び1-10モル%Npで得られた。TiをAlで置換することにより、Npの固溶量は増加する。Npの固溶挙動をUやPuと比較し、添加物の酸化状態やイオン半径の観点から議論した。Np添加CaTiO$$_{3}$$の熱膨張を室温から1273Kの範囲で、高温X線回折法により測定した。試料の体積膨張係数は組成によらずほぼ一定であり、Npの添加によるCaTiO$$_{3}$$の安定化は見られなかった。これは、顕著な安定化が観測されているPuを添加したCaTiO$$_{3}$$とは、大きく異なっている。

論文

Interactions between anionic complex species of actinides and negatively charged mineral surfaces

山口 徹治; 中山 真一; 吉田 崇宏

Radiochimica Acta, 92(9-11), p.677 - 682, 2004/12

 被引用回数:4 パーセンタイル:66.37(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

アクチニド元素等がおもに陰イオン種(Th(CO$$_{3}$$)$$_{5}$$$$^{6-}$$, Am(CO$$_{3}$$)$$_{3}$$$$^{3-}$$, Np(CO$$_{3}$$)$$_{2}$$(OH)$$_{2}$$$$^{2-}$$, UO$$_{2}$$(OH)$$_{4}$$$$^{2-}$$, NpO$$_{2}$$(OH)$$_{2}$$$$^{-}$$, Sn(OH)$$_{5}$$$$^{-}$$及びPb(OH)$$_{3}$$$$^{-}$$)として溶存する条件で、負に帯電した鉱物表面への吸着を調べた。これらの元素が溶存していることを溶液調整2日後に確認した後、鉱物($$gamma$$-アルミナ又はシリカ,AEROSIL製,比表面積:10$$^{5}$$m$$^{2}$$kg$$^{-1}$$)を添加した。2日間以上吸着させた後、分画分子量10$$^{4}$$daltonの限外フィルタで固液を分離し、溶液中におけるこれらの元素濃度を分析した。実験は室温(25$$^{circ}$$C)のアルゴン雰囲気下で実施した。求められた分配係数は、pHや炭酸イオン濃度に対して単調に減少し、下げ止まりが見られなかった。このことから、実験を行ったpH範囲では負電荷を持つ錯体と負に帯電した鉱物表面との間に作用していたのは、おもに静電的な反発作用であったと考えられる。

論文

Reduction kinetics of Np(VI) by $$n$$-butyraldehyde in tributyl phosphate diluted with $$n$$-dodecane

伴 康俊; 朝倉 俊英; 森田 泰治

Radiochimica Acta, 92(12), p.883 - 887, 2004/12

 被引用回数:6 パーセンタイル:54.37(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

$$n$$-ドデカンで希釈した30%TBP溶媒中での$$n$$-ブチルアルデヒドによるNp(VI)の還元反応を分光学的手法で解析した。Np(VI)の還元反応の$$n$$-ブチルアルデヒド濃度及び硝酸濃度依存性から、反応速度式として-d$$t$$[Np(VI)]/d$$t$$=$$k$$[$$n$$-C$$_{3}$$H$$_{7}$$CHO]$$^{0.8}$$[HNO$$_{3}$$]$$^{-2.0}$$[Np(VI)]$$_{t}$$が得られた。但し、$$k$$=(1.0$$pm$$0.2)$$times$$10$$^{-3}$$M$$^{1.2}$$min$$^{-1}$$であり、温度条件は294$$pm$$1Kである。また、反応の活性化エネルギーは76$$pm$$5kJ/molである。Np(V)とNp(VI)との酸化還元平衡とその反応機構について議論を行った。

論文

Electrochemical and spectroelectrochemical properties of neptunium(VI) ions in nitric acid solution

Kim, S.-Y.; 朝倉 俊英; 森田 泰治; 内山 軍蔵*; 池田 泰久*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 262(2), p.311 - 315, 2004/11

 被引用回数:9 パーセンタイル:41.76(Chemistry, Analytical)

ネプツニウムの電気化学反応について、サイクリックボルタンメトリー法,光透過性薄層電極法を用いた測定等により、3M硝酸において研究した。Np(VI)-Np(V)間の酸化還元反応において、酸化還元電位は硝酸濃度の増加とともに減少し、NpO$$_{2}$$$$^{2+}$$はNpO$$^{2+}$$に電子還元され、NpO$$_{2}$$$$^{2+}$$/NpO$$^{2+}$$が準可逆であることを示した。Np(VI)の酸化還元領域を把握し、分光電気化学測定した。電位が+1.05$$sim$$+0.65Vの範囲では1224nm付近(NpO$$_{2}$$$$^{2+}$$)の吸収の減少、及び980, 1094nm付近(NpO$$^{2+}$$)に吸収の出現が確認された。電位を変化させた際の、吸収スペクトルの測定により、NpO$$_{2}$$$$^{2+}$$の還元後に存在する化学種は1種類であることを明らかにした。

論文

Electrode reaction of the Np$$^{3+}$$/Np couple at liquid Cd and Bi electrodes in LiCl-KCl eutectic melts

白井 理; 魚住 浩一*; 岩井 孝; 荒井 康夫

Journal of Applied Electrochemistry, 34(3), p.323 - 330, 2004/03

 被引用回数:22 パーセンタイル:49.7(Electrochemistry)

723, 773及び823Kにおいて、NpCl$$_{3}$$を含むLiCl-KCl共晶溶融塩中での液体Cd及びBi電極上におけるNp$$^{3+}$$/Npの電極反応をサイクリックボルタンメトリ-により検討した。溶融塩中のNp$$^{3+}$$濃度が1wt.%以下で、溶融金属相中のNpが飽和していない場合には、Npの析出反応は、溶融塩中のNp$$^{3+}$$の電極表面への拡散が律速段階となっていた。723, 773あるいは823Kにおける液体Cd電極上でのNp$$^{3+}$$/Np系の酸化還元電位は、Mo電極でのそれに比べて、それぞれ0.158, 0.140及び0.126V正側の電位であった。これらの電位シフトは、NpCd$$_{11}$$(723K)及びNpCd$$_{6}$$(773及び823K)形成のためにCd相中のNpの活量が低下したためと考えられる。また、723, 773あるいは823Kにおける液体Bi電極上でのNp$$^{3+}$$/Np系の酸化還元電位は、Mo電極でのそれに比べて、それぞれ0.427, 0.419及び0.410V正側の電位であった。Np-Cd系と同様に、これらの電位シフトは、NpBi$$_{2}$$形成のためにBi相中のNpの活量が低下したためと考えられる。

報告書

溶液系からのウラン及びネプツニウム化合物合成法

佐伯 正克

JAERI-Review 2003-030, 50 Pages, 2003/11

JAERI-Review-2003-030.pdf:3.41MB

本総説は、溶液系から合成可能なウラン及びネプツニウムの化合物を中心に、その合成法と性質についてまとめたものである。ウランに関しては、3価の化合物3種類,4価の化合物4種類,6価の化合物23種類についてやや詳しく述べた。ネプツニウムに関しては、5価及び6価の貯蔵液の調整法,3価の化合物4項目(6種類),4価の化合物8項目(19種類),5価の化合物28項目(29種類),6価の化合物10項目(14種類)及び7価の化合物5項目(9種類)についてやや詳しく述べた。 また、詳しく記述できなかった化合物については、第5章に化合物名を列挙し、参考文献を示した。ここで用いた資料は、ウラン及びネプツニウム化合物の物性を、主な研究手段としてメスバウア分光法を用いて調べる研究活動過程で集積したものである。そこで、最後にアクチノイドのメスバウア分光法に関する総説類を列挙した。

論文

Migration mechanisms of $$^{237}$$Np and $$^{241}$$Am through loess media

田中 忠夫; 向井 雅之; 前田 敏克; 松本 潤子; 小川 弘道; Li, Z.*; Wang, X.*; Fan, Z.*; Guo, L.*; Liu, C.*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 256(2), p.205 - 211, 2003/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:71.48(Chemistry, Analytical)

中国山西省から採取した黄土中における$$^{237}$$Np(V)及び$$^{241}$$Am(III)の移行実験をカラムシステムで実施するとともに、NpとAmの黄土への吸着メカニズムを溶媒抽出法で調べた。カラムへ流入したNpのほとんどはカラム流入端に吸着し、その吸着は表面錯体形成に基づくことがわかった。また、黄土層中におけるNpの移行は分配係数モデルでおおむね評価できることを示した。一方、Amは流入液中で粒子状化学種を形成し、移行する間に黄土層によって捕獲されることがわかった。そのような粒子状Am化学種の移行は濾過理論で説明できることを示した。

報告書

5価ネプツニウム化合物中の陽イオン-陽イオン相互作用

Krot, N. N.*; 佐伯 正克

JAERI-Review 2003-005, 37 Pages, 2003/03

JAERI-Review-2003-005.pdf:2.12MB

本総説は、ロシア科学アカデミー・物理化学研究所・N. N. Krot教授により1997年に英文で記述されたものを、佐伯が翻訳したものが基礎となっている。分かり難い箇所については、原論文を読むことにより内容を補足したり、訳者注を付加した。さらに、1997年以後のデータを若干付加した。内容は、ネプツニウム5価化合物を中心に、陽イオン-陽イオン相互作用に関する全体像を記述したものである。まず、ネプツニウム5価化合物に現れる、陽イオン-陽イオン結合の特徴を紹介し、化合物中での陽イオン-陽イオン相互作用が、その物性に及ぼす影響や、陽イオン-陽イオン結合の確認手段等に言及した。さらに、他のアクチニドイオンの固体化合物中に見いだされる、陽イオン-陽イオン結合を概観するとともに、アクチニドイオンの固体化合物中と溶液中の陽イオン-陽イオン相互作用を比較して述べた。

論文

Heat capacity of neptunium mononitride

中島 邦久; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.620 - 623, 2002/11

試料には、炭素熱還元法で調製した窒化物を使用し、酸素濃度,水分濃度いずれも数ppm以下に抑えたアルゴンガス雰囲気グローブボックス内に設置された示差走査型熱量計を用いて比熱容量を測定した。測定は、高純度アルゴンガス気流中(100ml/min),昇温速度10K/min,100K間隔で昇温し323Kから1023Kまでの温度範囲で行った。粉末試料の場合、測定中かなり低い温度(~370K)から試料の酸化に起因すると考えられる熱流束変化が認められたが、焼結体試料を用いることでこの問題は避けられた。DSC装置の確度を知るためにUO$$_{2}$$の比熱測定も行った。その結果、文献値とほぼ一致することがわかった。UN及びPuNの比熱測定値は実験誤差の範囲内でほぼ文献値と一致した。一方、NpNの比熱値はUN及びPuNの比熱値とほぼ同じ値を有することがわかった。

論文

Effect of neptunium ions on corrosion of stainless steel in nitric acid solution

本岡 隆文; 木内 清

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.367 - 370, 2002/11

ネプツニウム含有硝酸溶液中でのステンレス鋼の腐食挙動を研究した。SUS304Lステンレス鋼を用いたネプツニウム含有硝酸溶液中での腐食試験を、浸漬と伝熱状態で実施した。ステンレス鋼の腐食速度を重量減量測定と金属イオンの定量分析から求めた。腐食面の形態は走査型電子顕微鏡で観察した。また、腐食の加速機構を電気化学及び分光測定法を用いて調べた。硝酸溶液中のステンレス鋼の腐食は、ネプツニウムの添加によって加速した。粒界優先の腐食形態が観察され、浸漬状態と比較して伝熱状態で腐食は激しかった。分極測定よりネプツニウム存在下ではカソード分極が減少しカソード電流が増加すること、分光測定より沸騰硝酸中ではNp(V)がNp(VI)に酸化することを明らかにした。ネプツニウム含有硝酸溶液中の腐食加速機構として、Np(V)の再酸化機構を提案した。

論文

Extraction behavior of TRU elements in the nuclear fuel reprocessing

宝徳 忍; 朝倉 俊英; 峯尾 英章; 内山 軍蔵

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.313 - 316, 2002/11

PUREXプロセスの抽出工程における放射性核種の閉じ込め性に関する研究を行い、工程内でのウラン,プルトニウム及びほかのTRU元素の移行挙動の調査を行った。使用済燃料試験をNUCEFの再処理プロセス試験設備を使用し、3台の抽出機によって、ウラン,プルトニウムなどの濃度分布データを取得した。その結果、ウラン,プルトニウム,アメリシウムについてはその99%以上が想定された製品溶液中に移行したが、ネプツニウムはそれぞれの製品溶液中に分散した。(抽出残液に11%,FP溶液に23%,Pu溶液に36%,U溶液に30%)、また、この結果を計算コードによってシミュレーションしたところ、概ね実験結果と一致したが、一部の工程で実験結果と若干の差が見られた。これらについては、さらに計算結果が一致するよう、今後考察を行う必要がある。

論文

Advanced technologies for long-lived nuclides separation in reprocessing

内山 軍蔵; 峯尾 英章; 朝倉 俊英; 宝徳 忍

Proceedings of International Conference on Back-End of the Fuel Cycle: From Research to Solutions (GLOBAL 2001) (CD-ROM), 8 Pages, 2001/09

次世代燃料サイクルプロセスとして高度化再処理プロセス(PARCプロセス)の開発を進めている。同プロセス主要技術は(1)燃料溶解オフガスからのC-14及びI-129の除去,(2)n-ブチルアルデヒドによるNp(VI)の選択還元及び高濃度硝酸によるTc-99逆抽出,(3)iso-ブチルアルデヒドによるPu(IV)の選択還元,(4)共除染工程抽出残液からのAmの固体吸着分離及び(5)n-ブチルアミンによる溶媒洗浄の各技術である。長寿命核種の高度分離を可能とするPARCプロセスの性能確認試験を燃焼度44,000MWD/tUの使用済燃料を用いて実施した。本報告ではその主要な結果について述べる。

論文

Apparent diffusion coefficients and chemical species of neptunium(V) in compacted na-montmorillonite

香西 直文; 稲田 貢一*; 小崎 完*; 佐藤 正知*; 大橋 弘士*; 馬場 恒孝

Journal of Contaminant Hydrology, 47(2-4), p.149 - 158, 2001/02

 被引用回数:14 パーセンタイル:56.32

Na$$^{+}$$型に調製した圧密モンモリロナイト中でのNp(V)の拡散挙動を非定常拡散法により検討した。見かけの拡散係数の温度変化から求められる拡散の活性化エネルギーから拡散経路について議論した。また、選択的逐次抽出法により、拡散中の核種の化学形等を議論した。圧密度1.0g/cm$$^{3}$$のときの見かけの拡散係数は、15$$^{circ}$$Cでの3.7$$times$$10$$^{-12}$$m$$^{2}$$s$$^{-1}$$から50$$^{circ}$$Cでの9.2$$times$$10$$^{-12}$$m$$^{2}$$s$$^{-1}$$まで温度とともに増加した。見かけの拡散係数をT$$^{-1}$$に対してプロットすると良い直線性を示し、この傾きから得られる拡散の活性化エネルギーは17.8KJmol$$^{-1}$$であった。この値はイオンが自由水中を拡散するときの活性化エネルギー値に近い。圧密度を最大1.6g/cm$$^{3}$$まで高めたときの結果及び選択的逐次抽出実験結果等から総合的にNp(V)の拡散メカニズムを検討する。

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