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論文

Experimental analysis on dynamics of liquid molecules adjacent to particles in nanofluids

橋本 俊輔*; 中島 健次; 菊地 龍弥*; 蒲沢 和也*; 柴田 薫; 山田 武*

Journal of Molecular Liquids, 342, p.117580_1 - 117580_8, 2021/11

 被引用回数:0

エチレングリコール水溶液中に二酸化ケイ素(SiO$$_{2}$$)ナノ粒子を分散したナノ流体の準弾性中性子散乱測定(QENS)およびパルス磁場勾配核磁気共鳴分析(PFGNMR)を行った。研究目的は、このナノ流体の熱伝導率が理論値を超えて増加するメカニズムを解明することだった。得られた実験結果は、SiO$$_{2}$$ナノ粒子の周りの液体分子の運動が非常に制限されているため、SiO$$_{2}$$ナノ粒子の添加により、エチレングリコール水溶液中の液体分子の自己拡散係数が低下していることを示す。そして温度一定の条件で、SiO$$_{2}$$ナノ流体中で、液体分子の自己拡散係数が減少するにつれて、熱伝導率が増加した。

論文

Position-encoded automatic cell elevator for BL02, J-PARC MLF

富永 大輝*; 小林 誠*; 山田 武*; 松浦 直人*; 川北 至信; 笠井 聡*

JPS Conference Proceedings (Internet), 33, p.011095_1 - 011095_5, 2021/03

トップローディング型冷凍機用の垂直移動型試料交換機が、J-PARC MLFのBL02に設置された中性子分光器の利用支援のために開発された。PEACEと名付けられたこの試料交換機は、中性子照射位置での試料位置の再現性を、PEEKと呼ぶ物質でできたガイドを利用して制御している。3つの試料位置でのバックグラウンド散乱のプロファイルの変化は$$pm$$1.6%以内であることが分かった。この結果は、垂直軸からの試料位置の偏差が$$pm$$0.3mmであることを考えると妥当である。

論文

Quartz cell for a backscattering spectrometer

富永 大輝*; 川北 至信; 中川 洋; 山田 武*; 柴田 薫

JPS Conference Proceedings (Internet), 33, p.011086_1 - 011086_5, 2021/03

後方散乱型中性子分光器、特にJ-PARC MLFのBL02(DNA)分光器用に最適化された二重円筒型石英試料セルを開発した。一端を閉じられた石英ガラス管を0.55mmの厚みまで削り、内筒を底部の突起によって外筒に同芯になるように挿入する。この石英セルは、標準的に用いられているアルミセルの表面に触れさせたくない試料に用いられる。石英セルと標準アルミセルの容器散乱の効果を重水バッファ試料を使って中性子準弾性散乱実験(QENS)により確かめた。Qが1[1/A]未満の領域では石英セルとアルミ容器の弾性散乱プロファイルはほぼ同一であった。一方Qが1[1/A]以上の領域では、石英ガラスのFSDPのために、プロファイルが異なることが分かった。この領域では、吸収補正や石英セルの個々の厚みの差を考慮した解析が必要である。

論文

Nanoscale relaxation in "Water-in-Salt" and "Water-in-Bisalt" electrolytes

Gonzal$'e$z, M. A.*; Borodin, O.*; 古府 麻衣子; 柴田 薫; 山田 武*; 山室 修*; Xu, K.*; Price, D. L.*; Saboungi, M.-L.*

Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 11(17), p.7279 - 7284, 2020/09

 被引用回数:6 パーセンタイル:81.96(Chemistry, Physical)

"Water-in-salt" (WIS) and "water-in-bisalt" (WIBS) electrolytes have recently been developed for Li-ion batteries. We report Quasielastic Neutron Scattering (QENS) measurements on solutions of a WIS electrolyte at two concentrations, and a WIBS electrolyte at one concentration. The data were Fourier transformed to obtain experimental intermediate scattering functions (ISFs) and compared with corresponding quantities obtained from Molecular Dynamics (MD) simulations. Both QENS and MD ISFs could be fitted well by a single stretched exponential function to obtain apparent translational diffusion coefficients for the water molecules. The QENS values agree well with the MD simulations for the solutions of a WIS electrolyte at two concentrations, but MD simulations predict a slower relaxation of water compared to QENS for the WIBS electrolyte. Comparison of the incoherent and coherent scattering reveals much faster water dynamics compared with structural relaxation of the ionic framework.

報告書

Survey of computational methods of cross sections for thermal neutron scattering by liquids

市原 晃

JAEA-Review 2019-046, 36 Pages, 2020/03

JAEA-Review-2019-046.pdf:1.55MB

JENDL-4.0の改定に向けて、液体に対する熱中性子散乱断面積の計算法に関する文献調査を実施した。本報告書は、分子動力学シミュレーションを利用した熱中性子散乱断面積の計算法を要約したものである。断面積は「散乱則」と呼ばれる関数を使って表され、軽水や重水に対しては断面積の代わりに散乱則に関するデータが核データベース上で与えられている。本調査で散乱則の計算法を確認した。散乱則は中間散乱関数と時空間相関関数の両者から導くことができる。得られる散乱則の特徴について言及した。熱中性子のターゲットである液体の分子動力学シミュレーションを利用して散乱則が計算できることを示した。

論文

Segmental motions of proteins under non-native states evaluated using quasielastic neutron scattering

藤原 悟*; 松尾 龍人*; 杉本 泰伸*; 柴田 薫

Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 10(23), p.7505 - 7509, 2019/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Physical)

無秩序なポリペプチド鎖のダイナミクスの特性評価は、本質的に無秩序状態なタンパク質およびフォールディングプロセスに関連する非ネイティブ状態下のタンパク質の挙動を解明するために必要である。本研究では、小角X線散乱測定データと動的光散乱測定データと組み合わせて準弾性中性子散乱測定データから、タンパク質のセグメント運動と分子全体の拡散および局所側鎖運動を評価する方法を独自に開発した。そしてこの方法を、非フォールディング状態およびメルトグロビュール(MG)状態のタンパク質RNase Aに適用し、セグメント運動から生じる拡散係数を評価し、非フォールディング状態とMG状態で異なる値をとることを明らかにした。またこの方法で得られた値は、蛍光現象を用いた別の測定技術を使用して得られた値と一致していることも確認できた。これらの研究成果は、この方法の、さまざまな無秩序状態でのタンパク質の挙動を特徴付ける実行可能性だけでなく、有用性も示している。

論文

Dynamic properties of human $$alpha$$-synuclein related to propensity to amyloid fibril formation

藤原 悟*; 河野 史明*; 松尾 龍人*; 杉本 泰伸*; 松本 友治*; 成田 哲博*; 柴田 薫

Journal of Molecular Biology, 431(17), p.3229 - 3245, 2019/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:27.91(Biochemistry & Molecular Biology)

パーキンソン病発症には、脳細胞中の「$$alpha$$-シヌクレイン」というタンパク質が線維状に集合した状態(「アミロイド線維」と呼ばれる)となることが関係すると考えられており、どのようなメカニズムでこのアミロイド線維が形成されるのかに強い関心が寄せられている。そこで研究チームは、タンパク質分子の「動き」に着目し、アミロイド線維のできやすさが様々に異なった条件でのタンパク質の動きを、J-PARCの中性子準弾性散乱装置を用いて調べた。その結果、タンパク質分子の動きの違いによりアミロイド線維のできやすさが変わること、特にアミロイド線維ができるためには、タンパク質同士が集合しやすくなるような特定の動きが必要なことを明らかにした。

論文

Local structure of functional solids

社本 真一

Journal of the Physical Society of Japan, 88(8), p.081008_1 - 081008_11, 2019/08

AA2019-0006.pdf:1.06MB

 被引用回数:1 パーセンタイル:20.66(Physics, Multidisciplinary)

The local structure study reveals important aspects of the physical properties, because it is closely related to the electronic structure. Some neutron total scattering results are reviewed to show the local functional properties of solids from optical recording to negative thermal expansion to Mott transition materials.

論文

Measurement of neutron scattering cross section of nano-diamond with particle diameter of approximately 5 nm in energy range of 0.2 meV to 100 meV

勅使河原 誠; 土川 雄介*; 市川 豪*; 高田 慎一; 三島 賢二*; 原田 正英; 大井 元貴; 河村 幸彦*; 甲斐 哲也; 河村 聖子; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 929, p.113 - 120, 2019/06

 被引用回数:7 パーセンタイル:75.46(Instruments & Instrumentation)

ナノダイアモンドは、冷中性子以下のエネルギーにおける反射材として注目されている。ナノダイアモンドを用いた中性子源の高度化には、断面積データの整備が必要である。そのため、この論文では、中性子の透過率の測定から0.2meVから100meVの範囲で全断面積を測定した結果を報告する。測定した全断面積は、エネルギーが低くなるにつれて大きくなり、グラファイトと比較すると0.2meVで約2桁以上高くなることが分かった。その全断面積に占める非弾性散乱の寄与を調べるため、中性子のエネルギー1.2, 1.5, 1.9及び5.9meVで中性子非弾性散乱実験を行った。その結果、測定したエネルギーにおいて、全断面積に占める非弾性散乱の寄与がほぼ無視できることも分かった。さらに、中性子小角散乱実験の結果から、全断面積の高くなる要因として、前方方向、いわゆる小角方向への散乱の寄与が高いことが示された。

論文

Cryogenic sample environments shared at the MLF, J-PARC

河村 聖子; 高橋 竜太*; 石角 元志*; 山内 康弘*; 中村 雅俊*; 大内 啓一*; 吉良 弘*; 神原 理*; 青山 和弘*; 坂口 佳史*; et al.

Journal of Neutron Research, 21(1-2), p.17 - 22, 2019/05

MLF試料環境チーム低温・マグネットグループは、J-PARC MLFにおいて、利用者の実験のための冷凍機やマグネットの運用を行っている。これまでトップローディング型$$^4$$He冷凍機、ボトムローディング型$$^3$$He冷凍機、希釈冷凍機インサート、超伝導マグネットを導入してきた。これらの機器の使用頻度は、ビーム出力、課題数の増加に伴い、ここ2年間で急激に高くなってきている。この状況に対応するために運用経験を加味しながら、これらの機器の性能向上作業を進めている。例えば、$$^3$$He冷凍機の制御ソフトには、自動の初期冷却および再凝縮のプログラムが備わっていたが、新たに、$$^3$$He potにヒーターを焚くことなくsorbの温度制御のみで$$^3$$He potを温調するプログラムも作成した。また2017年は、超伝導マグネット用に、揺動型ラジアルコリメーター付きのOVCテールを製作した。このラジアルコリメーターの導入によりデータの質は劇的に向上し、中性子非弾性散乱実験でも超伝導マグネットが使用できるようになった。

論文

Quasielastic neutron scattering of brucite to analyse hydrogen transport on the atomic scale

奥地 拓生*; 豊岡 尚敬*; Purevjav, N.*; 柴田 薫

Journal of Applied Crystallography, 51, p.1564 - 1570, 2018/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Multidisciplinary)

中性子準弾性散乱(QENS)は、鉱物結晶格子内で起こる原子スケール水素拡散プロセスを分析するための新規かつ有効な方法であることが実証されている。この方法は、凝縮体中の拡散性が高い水素原子または水分子の拡散頻度および距離を分析するために敏感であると以前から考えられていた。本論文では、水酸基として結晶格子に結合している非常に遅い運動の水素原子の拡散運動を分析する応用研究の結果が示されている。ブルーサイト鉱物( brucite)、Mg(OH)$$_{2}$$では、水素原子の単一の二次元層面内でのジャンプとそれに最も近い次の層へのジャンプの2種類の水素拡散プロセスが観察された。ブルーサイトの結晶構造内で観察されるこれらの拡散プロセスは、層状構造を有する様々な種類の酸化物およびミネラル内で起こる水素拡散現象にQENS測定が適用可能であることを示している。

論文

Localized 5$$f^2$$ states in UPd$$_5$$Al$$_2$$ and valence crossover in the Vicinity of Heavy-Fermion superconductivity

目時 直人; 芳賀 芳範; 山本 悦嗣; 松田 雅昌*

Journal of the Physical Society of Japan, 87(11), p.114712_1 - 114712_9, 2018/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:29.78(Physics, Multidisciplinary)

ウラン金属間化合物UPd$$_5$$Al$$_2$$は、四価イオンU$$^{4+}$$の局在5$$f^2$$($$^3H_4$$)電子状態を伴うことを中性子散乱による結晶場スペクトルから明らかにした。この電子状態は、最近研究した$$f$$電子数と結晶構造が同じ希土類参照物質PrPd$$_5$$Al$$_2$$と同一であり、c軸方向に大きな磁気モーメントを伴う平べったい形状の軌道が、縦長の体心正方晶の持つ二次元結晶場ポテンシャルによって安定化されていることがわかった。ウランの5$$f$$電子が金属状態において局在的な性格を持つことは非常に珍しい発見であり、やはり、結晶構造の特殊性に起因する。ウランが四価イオンであることは、三価のNpPd$$_5$$Al$$_2$$との間に価数転移が存在することを意味し、この価数転移が結晶格子の異常や電気抵抗の増加によって観察されることを明らかにした。また、価数が不安定な領域で超伝導や磁気転移、重い電子系状態など多体効果の存在を示す数多くの現象が生じていることがわかった。

論文

Thermal behavior, structure, dynamic properties of aqueous glycine solutions confined in mesoporous silica MCM-41 investigated by X-ray diffraction and quasi-elastic neutron scattering

吉田 亨次*; 井上 拓也*; 鳥越 基克*; 山田 武*; 柴田 薫; 山口 敏男*

Journal of Chemical Physics, 149(12), p.124502_1 - 124502_10, 2018/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:13.74(Chemistry, Physical)

異なる幾つかの、グリシン濃度, pH、および充填率(=グリシン溶液の質量/MCM-41の乾燥質量))をパラメーターとして、メソポーラスシリカ(MCM-41)に閉じ込められたグリシン水溶液の示差走査熱量測定、X線回折および準弾性中性子散乱(QENS)を305-180Kの温度範囲で実施して、グリシン水溶液の熱的挙動, 構造、および動的特性に対する閉じ込め効果を検討した。

論文

$$f$$-electron states in PrPd$$_5$$Al$$_2$$

目時 直人; 山内 宏樹; 鈴木 博之*; 北澤 英明*; 萩原 雅人*; 益田 隆嗣*; Aczel, A. A.*; Chi, S.*; Hong, T.*; 松田 雅昌*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 87(9), p.094704_1 - 094704_8, 2018/09

 被引用回数:5 パーセンタイル:54.08(Physics, Multidisciplinary)

中性子非弾性散乱実験によりPrPd$$_5$$Al$$_2$$$$f$$電子状態を明らかにした。この物質のユニークな結晶構造に起因する2次元的な結晶場ポテンシャルにより、大きな$$J_z$$を伴う平べったい$$f$$軌道が安定化し、イジング型の磁気異方性が生じることがわかった。この2次元的な結晶場ポテンシャルは同じ結晶構造を持つ希土類化合物RPd$$_5$$Al$$_2$$に共通に存在し、重い電子系超伝導体NpPd$$_5$$Al$$_2$$におけるXY型磁気異方性への変化を系統的に説明することができる。それは、$$f$$電子の局所的な性質がこの物質系の物性発現機構において非常に重要であり、NpPd$$_5$$Al$$_2$$における重い電子系超伝導にも関与している。

論文

Dynamic properties of nano-confined water in an ionic liquid

阿部 洋*; 山田 武*; 柴田 薫

Journal of Molecular Liquids, 264, p.54 - 57, 2018/08

 被引用回数:8 パーセンタイル:51.6(Chemistry, Physical)

Nano-confined water (a water pocket) was spontaneously formed using an ionic liquid (IL), 1-butyl-3-methylimidazolium nitrate ([C$$_{4}$$mim][NO$$_{3}$$]), in [C$$_{4}$$mim][NO$$_{3}$$]-H$$_{2}$$O and [C$$_{4}$$mim][NO$$_{3}$$]-D$$_{2}$$O mixtures. The static average size of the water pocket in [C$$_{4}$$mim][NO$$_{3}$$]-80 mol% D$$_{2}$$O has been estimated to be around 20${AA}$, determined via small-angle neutron scattering measurements. In this study, the dynamics of the water pocket in the IL were directly examined using incoherent quasielastic neutron scattering. Using the H-D difference of a neutron incoherent scattering cross section, the extent of the diffusion of the water molecules in the water pocket was determined. The water pocket could be characterized due to the slow dynamics of the water compared with those of bulk water.

論文

Neutron inelastic scattering study of the $$f$$-electron states in NdPd$$_5$$Al$$_2$$

目時 直人; 山内 宏樹; 鈴木 博之*; 北澤 英明*; 蒲沢 和也*; 池内 和彦*; 梶本 亮一; 中村 充孝; 稲村 泰弘

Journal of the Physical Society of Japan, 87(8), p.084708_1 - 084708_7, 2018/08

 被引用回数:5 パーセンタイル:54.08(Physics, Multidisciplinary)

$$f$$電子化合物NdPd$$_5$$Al$$_2$$の中性子散乱による研究を行った。0K, 35.4K, 88.3K, 101.5K, and 198.8Kの結晶場レベルを励起スペクトルから明らかにした。$$Gamma_6$$基底状態は主として$$J_z=pm9/2$$の軌道によって構成され、これが大きな負の$$B_{20}=-1.4$$Kと一軸異方性を生じる。結晶場から計算された磁気モーメント, 帯磁率, 磁化曲線, 比熱は実験をよく説明する。CePd$$_5$$Al$$_2$$やPrPd$$_5$$Al$$_2$$と共通した電荷分布の存在は同じ構造を持つアクチノイド化合物においても局在的な性質が重要で、UPd$$_5$$Al$$_2$$の局在5$$f$$電子状態やNpPd$$_5$$Al$$_2$$の重い電子系超伝導にその価数の不安定性が重要な役割をすることを示している。

論文

Dynamic of organic species in organo-clay/polypropyrene composite by quesi-elastic neutron scattering

福嶋 喜章*; 山田 武*; 田村 堅志*; 柴田 薫

Applied Clay Science, 155, p.15 - 19, 2018/04

 被引用回数:4 パーセンタイル:31.92(Chemistry, Physical)

ジオクタデシルジメチルアンモニウムイオン(DODA$$^{+}$$)/ポリプロピレン複合体のために交換されたフルオロマイカ(ME100)カチオンのダイナミクスは、XRDおよびDSC以外に準弾性中性子散乱(QENS)によって分析された。低いQ=2.75nm$$^{-1}$$のDODA-ME100のQENSスペクトルは、DODA$$^{+}$$の融点である445Kより高い温度でも変化しなかった。この結果は、硬質シリケート層とDODA$$^{+}$$とME100との間の強い静電相互作用のために、層間距離における長距離($$>$$2nm)の分子運動が制限されることを示唆している。弾性強度スキャンの結果は、445Kにおける溶融状態においても、複合体中のポリマー鎖の動きが少し制限されていることを示唆した。QENSは、複合材料を研究するための有用なツールの1つであることが期待される。

論文

Liquid-like thermal conduction in intercalated layered crystalline solids

Li, B.; Wang, H.*; 川北 至信; Zhang, Q.*; Feygenson, M.*; Yu, H. L.*; Wu, D.*; 尾原 幸治*; 菊地 龍弥*; 柴田 薫; et al.

Nature Materials, 17(3), p.226 - 230, 2018/03

 被引用回数:71 パーセンタイル:96.98(Chemistry, Physical)

As a generic property, all substances transfer heat through microscopic collisions of constituent particles. A solid conducts heat through both transverse and longitudinal acoustic phonons, but a liquid employs only longitudinal vibrations. As a result, a solid is usually thermally more conductive than a liquid. In canonical viewpoints, such a difference also serves as the dynamic signature distinguishing a solid from a liquid. Here, we report liquid-like thermal conduction observed in the crystalline AgCrSe$$_{2}$$. The transverse acoustic phonons are completely suppressed by the ultrafast dynamic disorder while the longitudinal acoustic phonons are strongly scattered but survive, and are thus responsible for the intrinsically ultralow thermal conductivity. This scenario is applicable to a wide variety of layered compounds with heavy intercalants in the van der Waals gaps, manifesting a broad implication on suppressing thermal conduction. These microscopic insights might reshape the fundamental understanding on thermal transport properties of matter and open up a general opportunity to optimize performances of thermoelectrics.

論文

ダイナミクス解析装置DNAの実用化; 背面反射結晶アナライザー型高エネルギー分解能中性子分光器の系譜

柴田 薫

波紋, 28(1), p.26 - 28, 2018/02

背面散乱中性子分光器の系譜とダイナミクス解析装置DNAの仕様を簡単に紹介する。DNA分光器は大強度陽子加速器施設(J-PARC)物質・生命科学実験施設(MLF)のパルス中性子源に設置されたSi結晶アナライザーを用いた飛行時間型(TOF)背面散乱分光器(n-BSS)である。DNA分光器と同系の、世界中で稼働中もしくは稼働していた主な研究用原子炉線源設置型およびパルス線源設置型の背面反射結晶アナライザー型高エネルギー分解能中性子分光器の概要を説明し、その中でのDNA分光器の特徴について解説した。

論文

Experimental investigation of the glass transition of polystyrene thin films in a broad frequency range

井上 倫太郎*; 金谷 利治*; 山田 武*; 柴田 薫; 深尾 浩次*

Physical Review E, 97(1), p.012501_1 - 012501_6, 2018/01

 被引用回数:8 パーセンタイル:75.32(Physics, Fluids & Plasmas)

本研究では、非弾性中性子散乱(INS),誘電緩和分光法(DRS),熱膨張分光法(TES)を用いたポリスチレン薄膜の$$alpha$$過程を調べた。DRSおよびTES測定は、フィルムの厚さとともにガラス転移温度($$T_{rm g}$$)の低下を示した。一方、INS測定ではTgの上昇が認められた。この矛盾を解明するために、我々は、DRSとTESによって測定された$$alpha$$過程のピーク周波数($$f_{rm m}$$)の温度依存性を調べた。実験では、測定周波数領域で膜厚が減少するにつれてピーク周波数($$f_{rm m}$$)が増加することが明らかになった。この測定結果は、膜厚に伴う観察されたTgの減少と一致する。INSとDRSまたTESとの間の$$alpha$$過程の説明の相違は、不透明な壁効果のために、膜厚および移動度の低下による見掛けの活性化エネルギーの低下に起因すると考えられる。

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