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論文

Estimation of hydrogen gas production at transient criticality in uranyl nitrate solution

吉田 涼一朗; 山根 祐一; 阿部 仁

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference / Light Water Reactor Fuel Performance Conference (Global/Top Fuel 2019) (USB Flash Drive), p.408 - 414, 2019/09

臨界事故では、核分裂生成物の運動エネルギーにより放射線分解ガスが発生することが知られている。水素ガスはそのうちの一つであり、爆発を引き起こす可能性がある。水素のG値が既知であれば核分裂数から水素ガスの発生速度や発生量の合計を評価することができる。本研究では、原子力機構がTRACYを用いて測定した水素濃度の経時変化データからG値を評価することを試みた。水素の発生から水素ガス濃度が測定されるまでタイムラグが見られ、この問題を解決するため、仮想モデルによって測定した水素濃度を再現し、その量を推定した。そこから得られた水素のG値は1.2であった。

論文

Thorium oxide dissolution in HNO$$_{3}$$-HF mixture; Kinetics and mechanism

Simonnet, M.; Barr$'e$, N.*; Drot, R.*; Le Naour, C.*; Sladkov, V.*; Delpech, S.*

Radiochimica Acta, 107(4), p.289 - 297, 2019/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:23.13(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

This paper is an attempt to find out thorium oxide dissolution mechanism in HNO$$_{3}$$-HF mixture. In a previous paper, several parameters effects on thorium oxide dissolution have been described, with specific focus on hydrofluoric acid effect, which can lead to an increase of the dissolution rate if present in small amount, but precipitates as ThF$$_{4}$$ at higher content. Based on this previous study, experimental data were fitted using several dissolution models in order to find out the best one. Finally, a revisited model based on literature and considering the ThF$$_{4}$$ formation was proposed. It describes the main steps of dissolution and is able to fit the experimental data for a wide range of solution compositions. This point is crucial since it allows considering an extrapolation of the established model to not-yet-studied conditions.

論文

Demonstration of $$gamma$$-ray pipe-monitoring capabilities for real-time process monitoring safeguards applications in reprocessing facilities

Rodriguez, D.; 谷川 聖史; 西村 和明; 向 泰宣; 中村 仁宣; 栗田 勉; 高峰 潤; 鈴木 敏*; 関根 恵; Rossi, F.; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 55(7), p.792 - 804, 2018/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

再処理施設の核物質に対しては、ランダムサンプル検認と、追加的な重要タンク内溶液の体積、質量のみの連続監視システムによる"知識の連続性"保持により、保障措置が掛けられている。核物質溶液がタンク及び工程装置を結ぶ配管を流れる際に、特徴的な$$gamma$$を測定し、核物質を実時間で検認することで、工程監視を改善できる可能性がある。われわれは、東海再処理工場の転換技術開発施設で、この$$gamma$$パイプモニタリングを、硝酸Pu移送の際に試した。この際$$gamma$$測定は、ランタン・ブロマイド検出器、及び$$gamma$$の計数時刻とエネルギーを記録するリストモード・データ取得システムを用いて実施した。この測定結果とその分析は、配管内溶液の同位体組成、工程移動時刻、(単位時間当たりの)溶液流量及び移動溶液量を求められる能力を実証するものであり、実際に適用可能な保障措置検認工程監視の導入に繋がる。

論文

Completion of solidification and stabilization for Pu nitrate solution to reduce potential risks at Tokai Reprocessing Plant

向 泰宣; 中道 英男; 小林 大輔; 西村 和明; 藤咲 栄; 田中 秀樹; 磯前 日出海; 中村 仁宣; 栗田 勉; 飯田 正義*; et al.

Proceedings of 2017 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2017) (CD-ROM), 8 Pages, 2017/04

東海再処理工場では、2007年の運転以降、長期間、プルトニウムを溶液の状態で貯蔵している。硝酸Pu溶液は、全電源喪失時に水素爆発や沸騰に伴う事故により放射性物質を施設外に放出するリスクがあり、2011年の東日本大震災以降、原子力機構は硝酸Pu溶液貯蔵時の潜在的なリスクについて評価を実施し、2013年に貯蔵中の硝酸Pu溶液(約640kgPu)の潜在的なリスクを低減するため、当該溶液をMOX粉末に転換し、固化・安定化を図ることを目的としたプルトニウム転換技術開発施設(PCDF)の運転を計画した。PCDFの運転をリスク低減化活動の一環として新規制基準の適用を受けずに実施するため、緊急安全対策等の原子力安全に係る必要な対策を実施し、原子力規制委員会より運転実施の了解が得られた。その結果、PCDFの運転を2014年の4月28日から開始し、2016年8月3日に約2年間の処理運転を計画通り無事に完遂した。

報告書

STACYにおけるMOX溶解試験残液の安定化処理

小林 冬実; 住谷 正人; 木田 孝; 石仙 順也; 内田 昇二; 神永 城太; 大木 恵一; 深谷 洋行; 曽野 浩樹

JAEA-Technology 2016-025, 42 Pages, 2016/11

JAEA-Technology-2016-025.pdf:17.88MB

日本原子力研究開発機構原子力科学研究所のSTACY施設では、平成12年から15年にかけて、プルトニウム溶液臨界実験に向けたMOX粉末燃料の溶解に関する基礎試験を実施した。溶解試験で生じた硝酸ウラニル溶液と硝酸プルトニウム溶液からなるMOX溶解試験残液を貯蔵設備にて貯蔵するにあたり、溶液の状態から酸化物へ転換する安定化処理が必要である。さらに、臨界安全の観点から、安定化処理後の酸化物に含まれる水分量を管理する必要がある。MOX溶解試験残液を安定化する方法として、溶液中のウランをアンモニアにより、プルトニウムをシュウ酸により沈殿させ、焙焼して酸化物とする方法を選定した。本報告書は、MOX溶解試験残液に含まれるウラン及びプルトニウムの安定化処理に係る検討及び作業の結果をまとめたものである。本報告書で示した手順に基づく実規模での安定化処理の結果、ウランの回収率は95.6%、プルトニウムの回収率は95.0%であった。また、安定化処理後の酸化物を窒素雰囲気下で再焙焼し、速やかにビニールバッグで溶封することで、酸化物の含水率を低く保つとともに水分の再付着を防止した。

論文

Influence of heating method on size and morphology of metallic oxide powder synthesized from metallic nitrate solution

瀬川 智臣; 深澤 智典*; 山田 美一; 鈴木 政浩; 吉田 英人*; 福井 国博*

Proceedings of Asian Pacific Confederation of Chemical Engineering 2015 (APCChE 2015), 8 Pages, 2015/09

核燃料再処理において、マイクロ波加熱脱硝法により硝酸プルトニウム・硝酸ウラニル混合溶液を酸化物粉末に転換している。模擬試料として硝酸銅水溶液を用い、マイクロ波加熱法および赤外線加熱法による酸化銅の合成を行い、昇温速度が粒子形態や粒径に及ぼす影響を評価した。各加熱法により得られた粒子の粒子形態は類似しており、昇温速度の増加に従い粒径が減少する傾向を示した。また、マイクロ波加熱法により得られた粒子は赤外線加熱法に比べて粒径が小さく、粒度分布がブロードになる等の特徴を有することを確認した。マイクロ波照射時に試料に発生する温度分布と粒度分布との関係性について、数値シミュレーションによる検討を行った。

報告書

水浸漬法によるMA系アスファルト固化体の脱硝技術の検討

入澤 啓太; 小松崎 利夫; 川戸 喜実; 榊原 哲朗; 中澤 修; 目黒 義弘

JAEA-Technology 2015-008, 28 Pages, 2015/03

JAEA-Technology-2015-008.pdf:13.63MB

東海再処理施設で製作された約3万本のアスファルト固化体のうち、16,671本のMA系アスファルト固化体がアスファルト固化体貯蔵施設内に保管されている。MA系アスファルト固化体の処分に向けた評価の不確実性を低減する手段の1つとして、アスファルト固化体から硝酸塩を分離できる脱硝技術である水浸漬法を検討した。水浸漬法による脱硝技術開発における要素技術として、(1)アスファルト固化体の粉砕技術、(2)水浸漬法による粉砕したアスファルト固化体の脱硝技術に関して調査した。粉砕技術は硝酸塩等の浸出を速めるために必要であり、粗砕及び微粉砕試験ごとに試料粒径の分布を求めた。脱硝技術の調査は硝酸イオン及び亜硝酸イオンの浸出挙動に加え、放射性核種として取り込まれている元素の浸出挙動を求めた。

報告書

硝酸ニトロシルルテニウムの熱分解に伴う揮発性ルテニウム化学種の放出挙動の検討

阿部 仁; 真崎 智郎; 天野 祐希; 内山 軍蔵

JAEA-Research 2014-022, 12 Pages, 2014/11

JAEA-Research-2014-022.pdf:1.03MB

再処理施設における高レベル濃縮廃液の沸騰乾固事故時の安全性評価に資するため、揮発性の観点から公衆への影響が大きいと考えられるRuの放出挙動を検討した。Ruは、主に廃液の乾固の進行に伴って気相中へ放出されることが報告されている。本研究では、廃液の乾固段階におけるRuの放出挙動を把握するため、乾固物中に存在すると予想されるRu硝酸塩の熱分解に伴うRuの放出割合を測定するとともにRuの放出速度定数を導出した。この放出速度定数を用いてRu硝酸塩の昇温に伴うRuの放出速度を計算したところ、模擬廃液を加熱したビーカースケール実験で得られたRuの放出挙動を矛盾なく再現できることを確認した。

報告書

核燃料調製設備の運転記録

石仙 順也; 関 真和; 阿部 正幸; 中崎 正人; 木田 孝; 梅田 幹; 木原 武弘; 杉川 進

JAERI-Tech 2005-004, 53 Pages, 2005/03

JAERI-Tech-2005-004.pdf:5.92MB

本報告書は燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)の定常臨界実験装置(STACY)及び過渡臨界実験装置(TRACY)へ10%及び6%濃縮硝酸ウラニル溶液燃料を供給することを目的として、平成6年度から平成15年度までに実施したウラン酸化物燃料の硝酸による溶解及び硝酸ウラニル溶液の濃縮・脱硝についての特性試験及び運転記録をまとめたものである。

論文

Effect of DTPA on the extractions of Actinides(III) and Lanthanides(III) from nitrate solution into TODGA/${it n}$-dodecane

Apichaibukol, A.; 佐々木 祐二; 森田 泰治

Solvent Extraction and Ion Exchange, 22(6), p.997 - 1011, 2004/12

 被引用回数:35 パーセンタイル:69.24(Chemistry, Multidisciplinary)

3価のランタノイド,アクチノイドの相互分離に関連して、TODGA/${it n}$-ドデカン-硝酸水溶液系で選択的にAn(III)の分配比(D)を減少させるため多座配位するDTPAをキレード剤として用いた。Dは水相のpH増加とともに減少したが、軽Ln重Lnで異なる挙動を示した。これはLnとDTPAとの錯形成能力に差があるためと考えられる。DTPAの酸解離定数,Ln-DTPA錯体生成定数を用い、Dの計算を行った。結果は抽出反応の中間体として裸のLn(III)イオンの存在を示し、Ln-TODGA-DTPA抽出系でのDのpH依存が曲線となることを証明した。Am(III)とCm(III)は軽Ln(III)より安定な1=1のDTPA錯体を形成するので高い分離比(SF)が期待できる。SFはpH条件に依存して1から最高60(=$$D$$$$_{La}$$/$$D$$$$_{Am}$$)まで変化することがわかった。

論文

Measurement of temperature effect on low enrichment STACY heterogeneous core

渡辺 庄一; 山本 俊弘; 三好 慶典

Transactions of the American Nuclear Society, 91, p.431 - 432, 2004/11

温度反応度効果は、臨界事故時の過渡特性を特徴づける主要な因子である。STACYの非均質炉心において二種類の格子配列について一連の温度効果の測定を行った。炉心は、軽水炉用使用済燃料再処理施設の溶解槽を模擬し、軽水炉型の燃料棒と低濃縮度の硝酸ウラニル水溶液から構成される。さまざまな溶液温度における臨界液位を測定した。臨界液位差法を用いて温度による臨界液位の変化から反応度効果を求めた。また、SRACコード及び輸送計算コードTWODANTを用いて温度効果を計算した。温度効果の実験値は、「2.1cmピッチ」については-2セント/$$^{circ}$$C、「1.5cmピッチ」では-2.5セント/$$^{circ}$$Cとなった。また、計算値は実験値に対して約10%以内で一致した。

報告書

硝酸溶液中硝酸ヒドラジンの安全性試験

木田 孝; 杉川 進

JAERI-Tech 2004-019, 30 Pages, 2004/03

JAERI-Tech-2004-019.pdf:1.23MB

再処理工程における硝酸ヒドラジンは、硝酸ヒドロキシルアミン(HAN)と同様に熱化学的に不安定な物質であることが知られている。このため、硝酸ヒドラジンの反応に関する基礎データを整備するために、圧力容器型反応熱量計等により硝酸ヒドラジンと硝酸の反応により発熱が開始する温度,発熱量,発熱開始温度に及ぼす不純物の影響,一定温度で長時間保持した場合の自己加速反応等を測定した。本報告書は試験で得られた硝酸ヒドラジンと硝酸の反応基礎データ及び再処理工程における硝酸ヒドラジンの安全取扱条件の評価についてまとめたものである。

報告書

NUCEFにおけるウラン系臨界実験に関する分析の現状

芳賀 孝久*; 軍司 一彦; 深谷 洋行; 薗田 暁; 坂爪 克則; 境 裕; 新妻 泰; 冨樫 喜博; 宮内 正勝; 佐藤 猛; et al.

JAERI-Tech 2004-005, 54 Pages, 2004/02

JAERI-Tech-2004-005.pdf:2.06MB

燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)の定常臨界実験装置(STACY)及び過渡臨界実験装置(TRACY)においては、硝酸ウラニル溶液を用いた臨界実験が実施されている。NUCEFの分析設備では、臨界実験,溶液燃料の調製,管理及び保障措置に必要な溶液燃料の分析を実施している。分析試料数は年間約300程度であり、分析項目は、ウラン濃度分析,遊離酸濃度分析,ウラン同位体組成分析,核分裂生成物(FP)核種濃度分析,リン酸トリブチル(TBP)濃度分析,不純物濃度分析等となっている。本報告書は、これまでのウラン系臨界実験に適応してきた分析方法と分析の品質管理についてまとめたものである。

論文

Applicability of a model predicting iodine-129 profile in a silver nitrate silica-gel column for dissolver off-gas treatment of fuel reprocessing

峯尾 英章; 後藤 実; 飯塚 勝*; 藤崎 進; 萩谷 弘通*; 内山 軍蔵

Separation Science and Technology, 38(9), p.1981 - 2001, 2003/05

 被引用回数:14 パーセンタイル:55.14(Chemistry, Multidisciplinary)

銀シリカゲル(以下Ag-Sと略)カラム内のヨウ素-129分布を予測する数学モデルの適用性を44,000MWdt$$^{-1}$$までの燃焼度の使用済燃料の溶解時に発生する実際のオフガスを用い検討した。モデルによって予測されたヨウ素-129の分布は実験で得られた分布とよく一致した。このモデルは使用済燃料溶解時のオフガス処理のため423Kで運転されるAg-Sカラムにおけるヨウ素分布予測に有効であることが示唆された。また、この予測で用いた有効拡散係数やラングミュア係数の値は、オフガス中のNO$$_{2}$$濃度が1%程度まで使用可能であると考えられた。

論文

Reactivity effect measurement of neutron interaction between two slab cores containing 10% enriched uranyl nitrate solution without neutron isolater

外池 幸太郎; 三好 慶典; 大久保 清志

Journal of Nuclear Science and Technology, 40(4), p.238 - 245, 2003/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:19.75(Nuclear Science & Technology)

STACYにおいて、低濃縮($$^{235}$$U濃縮度10%)の硝酸ウラニル水溶液を内蔵する同形の2ユニットを用いて、中性子相互干渉の反応度効果を測定した。一つのユニットの厚さは350mm,幅は690mmであり、二つのユニットの間隔が0mmから1450mmまで可変である。溶液の条件はウラン濃度約290gU/L,遊離硝酸濃度約0.8規定,温度24$$sim$$27$$^{circ}$$C,溶液密度約1.4g/cm$$^{3}$$であった。反応度効果はユニット間隔に応じて495mmから763mmまで変化した臨界液位から評価した。また、立体角法、及び連続エネルギーモンテカルロコードMCNP-4Cと核データライブラリーJENDL3.2を用いた数値計算によっても反応度効果を評価した。本報告ではこれらの反応度評価結果を比較する。

報告書

銀媒体電解酸化法を用いたMOX溶解基礎試験

梅田 幹; 中崎 正人; 木田 孝; 佐藤 賢二; 加藤 忠仁; 木原 武弘; 杉川 進

JAERI-Tech 2003-024, 23 Pages, 2003/03

JAERI-Tech-2003-024.pdf:0.98MB

燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)では、定常臨界実験装置(STACY)で用いる硝酸プルトニウム溶液燃料の調製のため、銀媒体電解酸化法を用いたMOX粉末の溶解を計画している。銀媒体電解酸化法は、酸化力の強いAg(II)イオンを用いて二酸化プルトニウムなどを溶解する手法であり、硝酸には難溶性のMOXの溶解に対しても有効な手法であると考えられる。本報は、NUCEFのMOX溶解設備への銀媒体電解酸化法の適用にむけて、同法によるMOX粉末の溶解速度,溶解液組成等の確認のため,約100gのMOX粉末を用いたビーカー規模の溶解基礎試験の結果についてまとめたものである。試験結果より、STACYに用いる予定のMOX粉末は銀電解酸化法により完全に溶解できることを確認した。また溶解液については、NO$$_{2}$$ガス通気によりPu(VI)イオンを完全に4価に還元できることを確認した。

報告書

硝酸態窒素による地下水汚染とその対策法

三田村 久吉

JAERI-Review 2003-007, 54 Pages, 2003/03

JAERI-Review-2003-007.pdf:3.36MB

世界の人口増加圧に伴う不可避的な食料増産やエネルギー消費量の増加は、硝酸態窒素の環境負荷を増加させる大きな要因となっている。窒素はタンパク質の構成元素として動植物の生育に欠かせない成分であるが、硝酸態窒素の過剰な環境負荷は飲料水となる地下水などを汚染し、人や家畜の健康に深刻な被害をもたらすことになる。本報は、硝酸態窒素による地下水汚染の問題点を明らかにし、環境修復・保全の観点から技術開発の新たな方向性を探るため、関連する書籍や論文などを参考にして、硝酸態窒素による人の健康への影響,窒素循環の実態,発生源の種類,汚染対策などについてまとめたものである。

論文

Critical experiments on 10% enriched uranyl nitrate solution using an 80-cm-diameter cylindrical core

山根 祐一; 三好 慶典; 渡辺 庄一; 山本 俊弘

Nuclear Technology, 141(3), p.221 - 232, 2003/03

 被引用回数:4 パーセンタイル:32.68(Nuclear Science & Technology)

日本原子力研究所の定常臨界実験装置STACYにおいて10%濃縮硝酸ウラニル水溶液の臨界実験の3回目のシリーズが行われた。直径80cm円筒炉心が水反射体付き又は反射体なしで用いられ、ウラン濃度190g/Lit.から240g/Lit.の間における臨界液位と液位微分反応度の系統的なデータが得られた。それぞれの実験条件における中性子実効増倍率$$k_{eff}$$と、$$k_{eff}$$に対する不明量の影響が、核計算コードの実証用に提案されたベンチマークモデルと詳細モデルのそれぞれについて、数値計算によって評価された。MCNP 4BとJENDL-3.2断面積ライブラリーが用いられたサンプル計算では、ベンチマークモデルの$$k_{eff}$$の値が、水反射体炉心では誤差0.05%$$Delta k_{eff}$$で、反射体なしの炉心では誤差0.17%$$Delta k_{eff}$$で再現された。

論文

Kinetic parameter $$beta_{rm eff}/ell$$ measurement on low enriched uranyl nitrate solution with single unit cores (600$$phi$$, 280T, 800$$phi$$) of STACY

外池 幸太郎; 三好 慶典; 菊地 司*; 山本 俊弘

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(11), p.1227 - 1236, 2002/11

 被引用回数:20 パーセンタイル:77.82(Nuclear Science & Technology)

STACYにおいて、低濃縮硝酸ウラニル水溶液の動特性パラメータ$$beta_{rm eff}/ell$$を、パルス中性子法により測定した。ウラン濃度を193.7gU/$$ell$$から432.1gU/$$ell$$の範囲で変化させ、測定を系統的に繰り返した。用いた炉心タンクは、直径600mm及び直径800mmの2基の円筒タンクと、厚さ280mm,幅700mmの平板タンクである。本報告では、溶液燃料条件,臨界液位,測定を行った未臨界液位,測定された中性子束時間減衰の減衰定数,外挿された$$beta_{rm eff}/ell$$などの実験データを、パルス中性子法の説明とともに示す。また、拡散コードであるSRACシステムのCITATIONと核データライブラリJENDL 3.2を用いて、$$beta_{rm eff}/ell$$の計算も行った。これらの$$beta_{rm eff}/ell$$の測定値と計算値はよく一致している。

報告書

TRACYの運転記録

會澤 栄寿; 小川 和彦; 桜庭 耕一; 塚本 導雄; 菅原 進; 竹内 真樹*; 宮内 正勝; 柳澤 宏司; 大野 秋男

JAERI-Tech 2002-031, 120 Pages, 2002/03

JAERI-Tech-2002-031.pdf:4.32MB

燃料サイクル安全工学施設(NUCEF)の過渡臨界実験装置(TRACY)は、硝酸ウラニル水溶液体系において添加反応度3$までの臨界事故を模擬した実験を行うことができる装置である。TRACYは1995年12月20日に初臨界を達成し、1996年からは過渡臨界実験を中心に反応度測定や熱出力測定などの各種の特性試験を実施してきた。本報告書は、初臨界から2000年度末までに実施された176回の運転記録についてまとめたものである。

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