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論文

Uranium-plutonium-oxygen phase diagram; Investigating the solvus of fluorite's exsolution

Vauchy, R.; 廣岡 瞬; 堀井 雄太; 小笠原 誠洋*; 砂押 剛雄*; 山田 忠久*; 田村 哲也*; 村上 龍敏

Journal of Nuclear Materials, 599, p.155233_1 - 155233_11, 2024/10

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Materials Science, Multidisciplinary)

U$$_{1-y}$$Pu$$_{y}$$O$$_{2-x}$$ (y=0.30および0.45)およびPuO$$_{2-x}$$における蛍石の溶出/再結合は、示差走査熱量測定を使用して調査された。結果は、プルトニアを除いて、文献データと比較的よく一致している。我々の値は、Pu-Oの混和ギャップの臨界温度が以前に報告されたものより30$$sim$$50K低いことを示している。最後に、体系的な実験手順により、低化学量論的U$$_{0.70}$$0Pu$$_{0.30}$$O$$_{2-x}$$、U$$_{0.55}$$Pu$$_{0.45}$$O$$_{2-x}$$、およびPuO$$_{2-x}$$二酸化物に存在するソルバスの軌跡を精密化することができた。

論文

Oxygen potential of neodymium-doped U$$_{0.817}$$Pu$$_{0.180}$$Am$$_{0.003}$$O$$_{2 pm x}$$ uranium-plutonium-americium mixed oxides at 1573, 1773, and 1873 K

Vauchy, R.; 砂押 剛雄*; 廣岡 瞬; 中道 晋哉; 村上 龍敏; 加藤 正人

Journal of Nuclear Materials, 580, p.154416_1 - 154416_11, 2023/07

 被引用回数:7 パーセンタイル:94.84(Materials Science, Multidisciplinary)

Oxygen potentials of U$$_{0.817}$$Pu$$_{0.180}$$Am$$_{0.003}$$O$$_{2 pm x}$$ incorporating 10 and 20 mol% of neodymium (Nd/Metal) were investigated by thermogravimetry at 1573, 1773, and 1873 K. The presence of neodymium induced an increase in the oxygen potential of the U-Pu mixed oxide. The correlation between oxygen partial pressure pO$$_{2}$$ and deviation from stoichiometry x was analyzed, and a model of defect chemistry was proposed. Finally, the crystal structure of these mixed oxides was discussed at the light of the mechanisms of possible Nd(III)/U(V) charge compensation, and deviation from stoichiometry.

論文

Thermodynamic properties of Th$$_{0}$$$$_{.}$$$$_{8}$$$$_{0}$$U$$_{0}$$$$_{.}$$$$_{2}$$$$_{0}$$O$$_{2}$$$$_{+}$$$$_{x}$$ solid solution

宇賀神 光弘; 白鳥 徹雄; 柴 是行

Journal of Nuclear Materials, 116(2-3), p.172 - 177, 1983/00

 被引用回数:16 パーセンタイル:82.89(Materials Science, Multidisciplinary)

固溶体Th$$_{0}$$$$_{.}$$$$_{8}$$$$_{0}$$U$$_{0}$$$$_{.}$$$$_{2}$$$$_{0}$$O$$_{2}$$$$_{+}$$$$_{x}$$の酸素ポテンシャルとO/M比とを、固体電池式酸素センサーを併用した熱重量法により測定した。混合酸化物への酸素の溶解のエントロピー、エンタルピーが酸素ポテンシャルの温度依存性から求められた。これらの熱力学諸量と生成の自由エネルギーとを用いて、2000-2300KにおけるTh$$_{0}$$$$_{.}$$$$_{8}$$$$_{0}$$U$$_{0}$$$$_{.}$$$$_{2}$$$$_{0}$$O$$_{2}$$$$_{+}$$$$_{x}$$上の蒸気圧を計算した。その結果、UO$$_{3}$$(g)の蒸気圧はThO$$_{2}$$(g)より数桁高く、Uが優先的に蒸発すること、蒸気圧はO/M比に依存することなどがわかった。

論文

Oxygen potentials of(Th,U)O$$_{2}$$$$_{+}$$$$_{x}$$ solid solutions

宇賀神 光弘

Journal of Nuclear Materials, 110, p.140 - 146, 1982/00

 被引用回数:25 パーセンタイル:89.20(Materials Science, Multidisciplinary)

Th$$_{0}$$$$_{.}$$$$_{8}$$$$_{0}$$U$$_{0}$$$$_{.}$$$$_{2}$$$$_{0}$$O$$_{2}$$$$_{+}$$$$_{x}$$,Th$$_{0}$$$$_{.}$$$$_{9}$$U$$_{0}$$$$_{.}$$$$_{1}$$O$$_{2}$$$$_{+}$$$$_{x}$$,Th$$_{0}$$$$_{.}$$$$_{9}$$$$_{5}$$U$$_{0}$$$$_{.}$$$$_{0}$$$$_{5}$$O$$_{2}$$$$_{+}$$$$_{x}$$およびUO$$_{2}$$$$_{+}$$$$_{x}$$のO/M比と酸素ポテンシャルについて、1000~1200$$^{circ}$$Cの温度領域で酸素センサーを併用した熱重量法により測定した。その結果、(Th,U)O$$_{2}$$$$_{+}$$$$_{x}$$の酸素ポテンシャルは、従来から言われているUの原子価のみではなく、Th/(Th+U)比によっても変化することがわかった。即ち、酸素ポテンシャルは一定の温度とU原子価でThの含量が増加すると上昇する。また(Th,U)O$$_{2}$$$$_{+}$$$$_{x}$$中のUO$$_{2}$$$$_{+}$$$$_{x}$$の活量計算から、Uの原子価が増すにつれ固溶体としての理想性から正に偏倚することがわかった。

論文

On the relation between lattice parameter and O/M ratio for uranium dioxide-trivalent rare earth oxide solid solution

大道 敏彦; 福島 奨; 前島 厚; 渡辺 斉

Journal of Nuclear Materials, 102, p.40 - 46, 1981/00

 被引用回数:152 パーセンタイル:99.67(Materials Science, Multidisciplinary)

UO$$_{2}$$と3価希土類酸化物(RO$$_{1}$$$$_{.}$$$$_{5}$$,R=Y,Gd,EuおよびNd)の間の固溶体の格子定数とO/M比を調べた。U$$_{1}$$$$_{-}$$$$_{y}$$R$$_{y}$$O$$_{2}$$$$_{.}$$$$_{0}$$$$_{0}$$およびU$$_{1}$$$$_{-}$$$$_{y}$$R$$_{y}$$O$$_{2}$$$$_{-}$$$$_{y}$$$$_{/}$$$$_{2}$$の2種の型の固溶体を識別した。それぞれの固溶体の格子定数挙動を蛍石型格子を形成するイオンの半径を用いて論議した。前者の型の固溶体では、U$$^{4}$$$$^{+}$$の酸化状態は5価であることが分った。後者の型の格子定数を解析することにより、酸素空孔の半径、r$$_{o}$$$$_{v}$$,はO$$^{2}$$$$^{-}$$イオンの半径より約10%大きいことが判明した。このr$$_{o}$$$$_{v}$$とは別に酸素空孔の見かけ上の仮想的半径r$$_{o}$$$$^{ast}$$$$_{v}$$を定義した。このr$$_{o}$$$$^{ast}$$$$_{v}$$を用いてU$$_{1}$$$$_{-}$$$$_{y}$$Pu$$_{y}$$O$$_{2}$$$$_{-}$$$$_{x}$$の格子定数挙動を説明した。

口頭

Measurement and Pu-content dependence of (U,Pu)O$$_{2}$$$$_{pm}$$$$_{x}$$ oxygen potential

堀井 雄太; 廣岡 瞬; Vauchy, R.; 砂押 剛雄*; 齋藤 浩介

no journal, , 

Oxygen-to-metal (O/M) ratio is one of the fundamental parameters that determine various properties of uranium-plutonium mixed oxide (MOX) fuel. The O/M ratio of MOX can be adjusted by an equilibrating reaction of oxygen between a solid phase of MOX fuel and a gas phase. In the equilibrium system, the partial molar Gibbs free energy of oxygen atmosphere is used to describe the oxygen potential of MOX fuel. In previous studies, the oxygen potential data of UO$$_{2}$$, PuO$$_{2}$$, and MOX with Pu contents from 12% to 68% was obtained as part of the studies on MOX fuel properties for fast reactors. However, a Pu-content gap in the oxygen potential data exists between UO$$_{2}$$ and 12%Pu-MOX, which is critical to analyze the effect of Pu content in MOX. In this study, sintered pellets of (U$$_{0.957}$$Pu$$_{0.043}$$)O$$_{2}$$$$_{pm}$$$$_{x}$$ and (U$$_{0.916}$$Pu$$_{0.084}$$)O$$_{2}$$$$_{pm}$$$$_{x}$$ were prepared by diluting MOX raw powder with UO$$_{2}$$ powder and the oxygen potential measurement of them was carried out at the temperatures of 1673 K, 1773 K and 1873 K in an Ar-H$$_{2}$$ gas mixture with various moisture contents by oxidation-reduction gravimetric method using a thermo gravimeter (TG-DTA). The experimental data was evaluated based on defect chemistry and the relationship between O/M ratio and oxygen potential was derived as a function of surrounding oxygen partial pressure. The dependence of Pu content on the oxygen potential of MOX was analyzed with the previous studies.

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