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論文

Modeling and simulation of redistribution of oxygen-to-metal ratio in MOX

廣岡 瞬; 加藤 正人; 渡部 雅

Transactions of the American Nuclear Society, 118, p.1624 - 1626, 2018/06

本研究では酸素/金属比(O/M)再分布の時間発展モデルについて、MOX中の酸素の特性を用いて提案した。また、提案したO/M再分布の計算や、密度再分布の原因となるポアマイグレーションを計算する照射挙動シミュレーションを行った。シミュレーションの結果、O/M再分布は密度再分布よりも低温で起こり、基礎物性である酸素拡散は蒸発・凝縮機構よりも低温で起こることが示された。また、ペレット表面は低温のためO/M再分布が非常に遅いが、表面から少し内側に入った1000Kを超えるところでは、さらに内側から移動してくる酸素の影響を受け、O/M再分布がよく見られた。今後は、シミュレーション結果と照射後試験データとの比較を行っていく計画である。

報告書

高速炉用混合酸化物燃料の溶融限界線出力評価 - 「常陽」PTM-2試験に関する照射後試験技術開発と試験結果の評価 -

山本 一也; 櫛田 尚也; 小泉 敦裕

JNC-TN9400 2000-029, 87 Pages, 1999/11

JNC-TN9400-2000-029.pdf:5.11MB

「常陽」における燃料溶融限界線出力試験(PTM:Power-To-Melt試験)であるPTM-2試験に供せられた試験体B5D-2の試験燃料ピン24本について,燃料溶融限界線出力評価に資するために照射後燃料の試験方法を確立し,その試験結果の妥当性評価を実施した。本研究により,以下の結果が得られた。・試験によって確認されたB5D-2の線出力ピーク部位における最大燃料溶融割合は10.7%で,「常陽」PTM試験の最大燃料溶融割合制限値20%の約半分であった。線出力ピーク部位以外の部位において最大の燃料溶融割合が認められ,11.8%に達していたが,これは溶融燃料が移動し,二次溶融が発生したものと考えられる。・PTM試験評価において決め手となる燃料溶融境界の判定は,基本的に金相組織観察によって可能であるが,金相組織だけでは判別の困難なケースでは,X線マイクロアナライザーによるPu分布分析を組合せて評価することが非常に有効である。・燃料溶融境界における線出力値に与える燃料ペレット密度の効果は過去の報告よりも大きいことが示唆されたが,燃料ペレット-被覆管ギャップやO/M比の依存性については明確には認められなかった。さらに,被覆管内面温度の影響やタグガスの影響についても本試験では認められなかった。

論文

Thermodynamic properties of Th$$_{0}$$$$_{.}$$$$_{8}$$$$_{0}$$U$$_{0}$$$$_{.}$$$$_{2}$$$$_{0}$$O$$_{2}$$$$_{+}$$$$_{x}$$ solid solution

宇賀神 光弘; 白鳥 徹雄; 柴 是行

J.Nucl.Mater., 116(2-3), p.172 - 177, 1983/00

 被引用回数:14 パーセンタイル:18.67

固溶体Th$$_{0}$$$$_{.}$$$$_{8}$$$$_{0}$$U$$_{0}$$$$_{.}$$$$_{2}$$$$_{0}$$O$$_{2}$$$$_{+}$$$$_{x}$$の酸素ポテンシャルとO/M比とを、固体電池式酸素センサーを併用した熱重量法により測定した。混合酸化物への酸素の溶解のエントロピー、エンタルピーが酸素ポテンシャルの温度依存性から求められた。これらの熱力学諸量と生成の自由エネルギーとを用いて、2000-2300KにおけるTh$$_{0}$$$$_{.}$$$$_{8}$$$$_{0}$$U$$_{0}$$$$_{.}$$$$_{2}$$$$_{0}$$O$$_{2}$$$$_{+}$$$$_{x}$$上の蒸気圧を計算した。その結果、UO$$_{3}$$(g)の蒸気圧はThO$$_{2}$$(g)より数桁高く、Uが優先的に蒸発すること、蒸気圧はO/M比に依存することなどがわかった。

論文

Oxygen potentials of(Th,U)O$$_{2}$$$$_{+}$$$$_{x}$$ solid solutions

宇賀神 光弘

J.Nucl.Mater., 110, p.140 - 146, 1982/00

 被引用回数:23 パーセンタイル:10.82

Th$$_{0}$$$$_{.}$$$$_{8}$$$$_{0}$$U$$_{0}$$$$_{.}$$$$_{2}$$$$_{0}$$O$$_{2}$$$$_{+}$$$$_{x}$$,Th$$_{0}$$$$_{.}$$$$_{9}$$U$$_{0}$$$$_{.}$$$$_{1}$$O$$_{2}$$$$_{+}$$$$_{x}$$,Th$$_{0}$$$$_{.}$$$$_{9}$$$$_{5}$$U$$_{0}$$$$_{.}$$$$_{0}$$$$_{5}$$O$$_{2}$$$$_{+}$$$$_{x}$$およびUO$$_{2}$$$$_{+}$$$$_{x}$$のO/M比と酸素ポテンシャルについて、1000~1200$$^{circ}$$Cの温度領域で酸素センサーを併用した熱重量法により測定した。その結果、(Th,U)O$$_{2}$$$$_{+}$$$$_{x}$$の酸素ポテンシャルは、従来から言われているUの原子価のみではなく、Th/(Th+U)比によっても変化することがわかった。即ち、酸素ポテンシャルは一定の温度とU原子価でThの含量が増加すると上昇する。また(Th,U)O$$_{2}$$$$_{+}$$$$_{x}$$中のUO$$_{2}$$$$_{+}$$$$_{x}$$の活量計算から、Uの原子価が増すにつれ固溶体としての理想性から正に偏倚することがわかった。

論文

On the relation between lattice parameter and O/M ratio for uranium dioxide-trivalent rare earth oxide solid solution

大道 敏彦; 福島 奨; 前島 厚; 渡辺 斉

J.Nucl.Mater., 102, p.40 - 46, 1981/00

 被引用回数:109 パーセンタイル:0.44

UO$$_{2}$$と3価希土類酸化物(RO$$_{1}$$$$_{.}$$$$_{5}$$,R=Y,Gd,EuおよびNd)の間の固溶体の格子定数とO/M比を調べた。U$$_{1}$$$$_{-}$$$$_{y}$$R$$_{y}$$O$$_{2}$$$$_{.}$$$$_{0}$$$$_{0}$$およびU$$_{1}$$$$_{-}$$$$_{y}$$R$$_{y}$$O$$_{2}$$$$_{-}$$$$_{y}$$$$_{/}$$$$_{2}$$の2種の型の固溶体を識別した。それぞれの固溶体の格子定数挙動を蛍石型格子を形成するイオンの半径を用いて論議した。前者の型の固溶体では、U$$^{4}$$$$^{+}$$の酸化状態は5価であることが分った。後者の型の格子定数を解析することにより、酸素空孔の半径、r$$_{o}$$$$_{v}$$,はO$$^{2}$$$$^{-}$$イオンの半径より約10%大きいことが判明した。このr$$_{o}$$$$_{v}$$とは別に酸素空孔の見かけ上の仮想的半径r$$_{o}$$$$^{ast}$$$$_{v}$$を定義した。このr$$_{o}$$$$^{ast}$$$$_{v}$$を用いてU$$_{1}$$$$_{-}$$$$_{y}$$Pu$$_{y}$$O$$_{2}$$$$_{-}$$$$_{x}$$の格子定数挙動を説明した。

口頭

(U,Ce)O$$_{2}$$の酸素ポテンシャル測定

村上 龍敏; 加藤 正人; Nelson, A.*; McClellan, K.*

no journal, , 

(U,Ce)O$$_{2pm x}$$の酸素ポテンシャルとO/M比の関係について高温領域の測定を行い、点欠陥化学に基づく解析を行った。得られた関係式は、文献値を含む酸素ポテンシャルの実験値に対し$$sigma$$=26.7kJ/molで表わせることが分かった。

口頭

(U,Ce)O$$_{2}$$の熱伝導率評価

廣岡 瞬; 加藤 正人; Nelson, A.*; McClellan, K.*; White, J.*

no journal, , 

O/Mをパラメータとして(U,Ce)O$$_{2}$$の熱拡散率を測定し、熱伝導率を導出した。(U,Ce)O$$_{2}$$の熱伝導率は(U,Pu)O$$_{2}$$のそれと比べて、温度上昇に伴い急激に低下する傾向が確認された。O/Mが2のときをピークとして、ハイパーストイキオメトリ側・ハイポストイキオメトリ側ともに、O/Mが2から離れると熱伝導率は低くなる結果が得られた。

口頭

高温における(U$$_{0.623}$$Pu$$_{0.35}$$Am$$_{0.027}$$)O$$_{2{pm}x}$$の酸素ポテンシャル測定

松本 卓; 加藤 正人; 森本 恭一; 砂押 剛雄*

no journal, , 

(U$$_{0.623}$$Pu$$_{0.35}$$Am$$_{0.027}$$)O$$_{2{pm}x}$$の酸素ポテンシャルを気相平衡法により、1673-1873Kの温度範囲において測定した。得られた結果を格子欠陥の平衡論に基づき解析し、酸素ポテンシャルをO/M比と温度の関数として定式化した。

口頭

高速炉MOX燃料の機構論的統合モデルを用いた燃料挙動の評価,2; Pu, Am再分布の評価

亀井 美帆; 永沼 正行; 生澤 佳久; 前田 宏治; 佐々木 新治; 小澤 隆之; 廣岡 瞬

no journal, , 

高速炉MOX燃料において、照射によるPu, Amのペレット径方向濃度変化(Pu・Am再分布)は、燃料の融点等に影響を与えるため、重要な挙動である。Pu, Amの照射初期の再分布挙動等を把握するため、高速実験炉「常陽」でAm-MOX燃料の短期照射試験(B14試験)を実施した。本研究では、この試験燃料を対象にO/M比によるPu・Am再分布挙動への影響について、蒸気圧を評価し検討した。

口頭

高速炉MOX燃料の機構論的統合モデルを用いた燃料挙動の評価,1; O/M再分布の評価

廣岡 瞬; 加藤 正人; 渡部 雅

no journal, , 

本発表では、MOX燃料の様々な基礎特性について機構論的に整理したモデルを用いて、照射中の酸素/金属比(O/M)再分布を評価した成果について報告する。照射中のMOX燃料には径方向に急峻な温度勾配が付与されるため、これが駆動力となって酸素の拡散が起こり、O/Mが再分布する。酸素の拡散は比較的速く、これまでは径方向の温度分布に対して平衡状態となるO/Mが評価されてきた。しかし、出力上昇中のような照射初期ではO/M再分布は平衡状態に至っていないと考えられ、O/M再分布の経時変化の評価が必要となる。本発表では、酸素拡散係数を用いたO/M再分布の経時変化の評価を報告する。O/M変化に要する時間と温度の関係を評価した結果、2000Kでは1時間以内にO/M変化が完結するが、1000KではO/M変化に1日程度を要することが分かった。ペレット表面付近は照射中1000K程度に冷却されているため、ペレット表面のO/M再分布にはある程度の時間を要することが考えられる。発表では照射中のO/M変化に関して、温度勾配に対して平衡状態のみを評価した場合と、経時変化を評価した場合の比較についても紹介する。

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