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論文

Uranium-plutonium-oxygen phase diagram; Investigating the solvus of fluorite's exsolution

Vauchy, R.; 廣岡瞬; 堀井雄太; 小笠原誠洋*; 砂押剛雄*; 山田忠久*; 田村哲也*; 村上龍敏

Journal of Nuclear Materials, 599, p.155233_1 - 155233_11, 2024/10

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2024.155233

被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Materials Science, Multidisciplinary)

U $_{1-y}$ Pu $_{y}$ O $_{2-x}$ (y=0.30および0.45)およびPuO $_{2-x}$ における蛍石の溶出/再結合は、示差走査熱量測定を使用して調査された。結果は、プルトニアを除いて、文献データと比較的よく一致している。我々の値は、Pu-Oの混和ギャップの臨界温度が以前に報告されたものより3050K低いことを示している。最後に、体系的な実験手順により、低化学量論的U $_{0.70}$ 0Pu $_{0.30}$ O $_{2-x}$ 、U $_{0.55}$ Pu $_{0.45}$ O $_{2-x}$ 、およびPuO $_{2-x}$ 二酸化物に存在するソルバスの軌跡を精密化することができた。

論文

Oxygen potential measurement of U $_{0.85}$ Am $_{0.15}$ O $_{2}$ at 1473, 1573, and 1673 K

渡部雅; 横山佳祐; Vauchy, R.; 加藤正人; 菅田博正*; 関崇行*; 日野哲士*

Journal of Nuclear Materials, 599, p.155232_1 - 155232_5, 2024/10

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2024.155232

被引用回数：2 パーセンタイル：92.08(Materials Science, Multidisciplinary)

本研究では熱重量法を用いて1473、1573及び1673KにおけるU $_{0.85}$ Am $_{0.15}$ O $_{2-x}$ の新たな酸素ポテンシャルデータを取得した。同じy及びO/M比で比較した場合、U $_{1-y}$ Am $_{y}$ O $_{2-x}$ の酸素ポテンシャルは、U $_{1-y}$ Pu $_{y}$ O $_{2-x}$ よりも高いことがわかった。また、hypostoichiometric領域のカチオン価数はNd含有UO $_{2}$ と類似しており、定比組成では、Am $^{3+}$ , U $^{4+}$ , and U $^{5+}$ となると推定された。実験データを欠陥化学モデルを用いて解析し、O/M比を温度と酸素分圧の関数として表すことができた。

論文

Oxygen potential of neodymium-doped U $_{0.817}$ Pu $_{0.180}$ Am $_{0.003}$ O $_{2 pm x}$ uranium-plutonium-americium mixed oxides at 1573, 1773, and 1873 K

Vauchy, R.; 砂押剛雄*; 廣岡瞬; 中道晋哉; 村上龍敏; 加藤正人

Journal of Nuclear Materials, 580, p.154416_1 - 154416_11, 2023/07

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2023.154416

被引用回数：8 パーセンタイル：96.34(Materials Science, Multidisciplinary)

Oxygen potentials of U $_{0.817}$ Pu $_{0.180}$ Am $_{0.003}$ O $_{2 pm x}$ incorporating 10 and 20 mol% of neodymium (Nd/Metal) were investigated by thermogravimetry at 1573, 1773, and 1873 K. The presence of neodymium induced an increase in the oxygen potential of the U-Pu mixed oxide. The correlation between oxygen partial pressure pO $_{2}$ and deviation from stoichiometry x was analyzed, and a model of defect chemistry was proposed. Finally, the crystal structure of these mixed oxides was discussed at the light of the mechanisms of possible Nd(III)/U(V) charge compensation, and deviation from stoichiometry.

論文

Modeling and simulation of redistribution of oxygen-to-metal ratio in MOX

廣岡瞬; 加藤正人; 渡部雅

Transactions of the American Nuclear Society, 118, p.1624 - 1626, 2018/06

本研究では酸素/金属比(O/M)再分布の時間発展モデルについて、MOX中の酸素の特性を用いて提案した。また、提案したO/M再分布の計算や、密度再分布の原因となるポアマイグレーションを計算する照射挙動シミュレーションを行った。シミュレーションの結果、O/M再分布は密度再分布よりも低温で起こり、基礎物性である酸素拡散は蒸発・凝縮機構よりも低温で起こることが示された。また、ペレット表面は低温のためO/M再分布が非常に遅いが、表面から少し内側に入った1000Kを超えるところでは、さらに内側から移動してくる酸素の影響を受け、O/M再分布がよく見られた。今後は、シミュレーション結果と照射後試験データとの比較を行っていく計画である。

論文

Oxygen thermochemistry of urania-rare earth system; UO-CeO

廣岡瞬; 村上龍敏; Nelson, A. T.*; McClellan, K. J.*

INL/EXT-14-33515, p.34 - 36, 2014/10

https://doi.org/10.2172/1169217

平成25年度から引き続き、日本との共同研究として核燃料物質の物性評価を行い、平成26年度は(U,Ce)Oの酸素ポテンシャル測定を行った。平成26年度の共同研究は民生用原子力研究ワーキンググループの下での活動としている。測定は気相平衡法で行い、加湿したAr/Hによって酸素ポテンシャルを調整したガスを用いた。試料は(U,Pu)O燃料の組成比に近いCe=20%及び30%とした。温度は1200 $^{circ}$ C, 1400 $^{circ}$ C, 1600 $^{circ}$ Cの三種類とし、酸素/金属比(O/M)1.9452.000の範囲で、100点以上のデータポイントが取得された。実験結果は欠陥化学によって解析され、O/Mを温度と雰囲気の酸素ポテンシャルで表す式を得ることに成功した。(U,Pu)Oとの比較では、同様の欠陥構造で解析が可能なことや、同様のS字型の曲線形状などの共通点が確認できた。また、同じO/Mに対応する酸素ポテンシャルは(U,Ce)Oの方がかなり高いことが明らかとなった。

報告書

高速炉用混合酸化物燃料の溶融限界線出力評価 - 「常陽」PTM-2試験に関する照射後試験技術開発と試験結果の評価 -

山本一也; 櫛田尚也; 小泉敦裕

JNC TN9400 2000-029, 87 Pages, 1999/11

JNC-TN9400-2000-029.pdf:5.11MB

「常陽」における燃料溶融限界線出力試験(PTM: Power-To-Melt試験)であるPTM-2試験に供せられた試験体B5D-2の試験燃料ピン24本について、燃料溶融限界線出力評価に資するために照射後燃料の試験方法を確立し、その試験結果の妥当性評価を実施した。本研究により、以下の結果が得られた。・試験によって確認されたB5D-2の線出力ピーク部位における最大燃料溶融割合は10.7%で、「常陽」PTM試験の最大燃料溶融割合制限値20%の約半分であった。線出力ピーク部位以外の部位において最大の燃料溶融割合が認められ、11.8%に達していたが、これは溶融燃料が移動し、二次溶融が発生したものと考えられる。・PTM試験評価において決め手となる燃料溶融境界の判定は、基本的に金相組織観察によって可能であるが、金相組織だけでは判別の困難なケースでは、X線マイクロアナライザーによるPu分布分析を組合せて評価することが非常に有効である。・燃料溶融境界における線出力値に与える燃料ペレット密度の効果は過去の報告よりも大きいことが示唆されたが、燃料ペレット-被覆管ギャップやO/M比の依存性については明確には認められなかった。さらに、被覆管内面温度の影響やタグガスの影響についても本試験では認められなかった。

論文

Thermodynamic properties of Th $_{0}$ $_{.}$ $_{8}$ $_{0}$ U $_{0}$ $_{.}$ $_{2}$ $_{0}$ O $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ solid solution

宇賀神光弘; 白鳥徹雄; 柴是行

Journal of Nuclear Materials, 116(2-3), p.172 - 177, 1983/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(83)90099-5

被引用回数：16 パーセンタイル：82.86(Materials Science, Multidisciplinary)

固溶体Th $_{0}$ $_{.}$ $_{8}$ $_{0}$ U $_{0}$ $_{.}$ $_{2}$ $_{0}$ O $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ の酸素ポテンシャルとO/M比とを、固体電池式酸素センサーを併用した熱重量法により測定した。混合酸化物への酸素の溶解のエントロピー、エンタルピーが酸素ポテンシャルの温度依存性から求められた。これらの熱力学諸量と生成の自由エネルギーとを用いて、2000-2300KにおけるTh $_{0}$ $_{.}$ $_{8}$ $_{0}$ U $_{0}$ $_{.}$ $_{2}$ $_{0}$ O $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ 上の蒸気圧を計算した。その結果、UO $_{3}$ (g)の蒸気圧はThO $_{2}$ (g)より数桁高く、Uが優先的に蒸発すること、蒸気圧はO/M比に依存することなどがわかった。

論文

Oxygen potentials of(Th,U)O $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ solid solutions

宇賀神光弘

Journal of Nuclear Materials, 110, p.140 - 146, 1982/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(82)90138-6

被引用回数：25 パーセンタイル：89.18(Materials Science, Multidisciplinary)

Th $_{0}$ $_{.}$ $_{8}$ $_{0}$ U $_{0}$ $_{.}$ $_{2}$ $_{0}$ O $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ ,Th $_{0}$ $_{.}$ $_{9}$ U $_{0}$ $_{.}$ $_{1}$ O $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ ,Th $_{0}$ $_{.}$ $_{9}$ $_{5}$ U $_{0}$ $_{.}$ $_{0}$ $_{5}$ O $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ およびUO $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ のO/M比と酸素ポテンシャルについて、1000~1200 $^{circ}$ Cの温度領域で酸素センサーを併用した熱重量法により測定した。その結果、(Th,U)O $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ の酸素ポテンシャルは、従来から言われているUの原子価のみではなく、Th/(Th+U)比によっても変化することがわかった。即ち、酸素ポテンシャルは一定の温度とU原子価でThの含量が増加すると上昇する。また(Th,U)O $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ 中のUO $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ の活量計算から、Uの原子価が増すにつれ固溶体としての理想性から正に偏倚することがわかった。

論文

On the relation between lattice parameter and O/M ratio for uranium dioxide-trivalent rare earth oxide solid solution

大道敏彦; 福島奨; 前島厚; 渡辺斉

Journal of Nuclear Materials, 102, p.40 - 46, 1981/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(81)90544-4

被引用回数：153 パーセンタイル：99.67(Materials Science, Multidisciplinary)

UO $_{2}$ と3価希土類酸化物(RO $_{1}$ $_{.}$ $_{5}$ ,R=Y,Gd,EuおよびNd)の間の固溶体の格子定数とO/M比を調べた。U $_{1}$ $_{-}$ $_{y}$ R $_{y}$ O $_{2}$ $_{.}$ $_{0}$ $_{0}$ およびU $_{1}$ $_{-}$ $_{y}$ R $_{y}$ O $_{2}$ $_{-}$ $_{y}$ $_{/}$ $_{2}$ の2種の型の固溶体を識別した。それぞれの固溶体の格子定数挙動を蛍石型格子を形成するイオンの半径を用いて論議した。前者の型の固溶体では、U $^{4}$ $^{+}$ の酸化状態は5価であることが分った。後者の型の格子定数を解析することにより、酸素空孔の半径、r $_{o}$ $_{v}$ ,はO $^{2}$ $^{-}$ イオンの半径より約10%大きいことが判明した。このr $_{o}$ $_{v}$ とは別に酸素空孔の見かけ上の仮想的半径r $_{o}$ $^{ast}$ $_{v}$ を定義した。このr $_{o}$ $^{ast}$ $_{v}$ を用いてU $_{1}$ $_{-}$ $_{y}$ Pu $_{y}$ O $_{2}$ $_{-}$ $_{x}$ の格子定数挙動を説明した。

特許

組成分析方法及び組成分析装置、硬度算出方法及び硬度算出装置

阿部雄太; 中桐俊男

川上智彦*

特願 2018-199316 公開特許公報特許公報

【課題】金属を主成分とする材料中のO、Bの組成や材料の硬度を非接触で精密に算出できる。【解決手段】図5の関係より、上記の方法で算出された(B/O)/M値のみからビッカース硬度を推定することは一般的には困難である。しかしながら、試料が図5におけるZを挟んだどちらの領域にあるかを判定することができれば、(B/O)/M値からビッカース硬度を推定することができる。前記の通り、図5におけるZよりも左側の領域はOの組成比が大きい場合であり、Zよりも右側の領域はBの組成比が大きな場合に対応する。このため、前記のO/M値、B/M値に応じてこの試料がどちらの領域に属するかを認識することができる。結局、(B/O)/M値から前記の一次式を用いてビッカース硬度を算出することができる。

口頭

簡素化ペレット法による燃料製造技術開発と実証に向けた取り組み,3; 焼結・O/M調整技術開発とガス流動解析

仁科匡弘; 高藤清人; 中道晋哉; 瀬川智臣; 川口浩一; 石井克典; 牧野崇義; 奥村和之

no journal, ,

高速炉燃料製造における簡素化ペレット法燃料製造技術の実用化を目的とし、要素技術の研究開発を進めている。本報告では、シリーズ発表の3番目として、低O/M比の高速炉燃料製造のための焼結・O/M調整試験およびガス流動解析の結果について報告する。

口頭

高速炉MOX燃料の機構論的統合モデルを用いた燃料挙動の評価,1; O/M再分布の評価

廣岡瞬; 加藤正人; 渡部雅

no journal, ,

本発表では、MOX燃料の様々な基礎特性について機構論的に整理したモデルを用いて、照射中の酸素/金属比(O/M)再分布を評価した成果について報告する。照射中のMOX燃料には径方向に急峻な温度勾配が付与されるため、これが駆動力となって酸素の拡散が起こり、O/Mが再分布する。酸素の拡散は比較的速く、これまでは径方向の温度分布に対して平衡状態となるO/Mが評価されてきた。しかし、出力上昇中のような照射初期ではO/M再分布は平衡状態に至っていないと考えられ、O/M再分布の経時変化の評価が必要となる。本発表では、酸素拡散係数を用いたO/M再分布の経時変化の評価を報告する。O/M変化に要する時間と温度の関係を評価した結果、2000Kでは1時間以内にO/M変化が完結するが、1000KではO/M変化に1日程度を要することが分かった。ペレット表面付近は照射中1000K程度に冷却されているため、ペレット表面のO/M再分布にはある程度の時間を要することが考えられる。発表では照射中のO/M変化に関して、温度勾配に対して平衡状態のみを評価した場合と、経時変化を評価した場合の比較についても紹介する。

口頭

高速炉MOX燃料の機構論的統合モデルを用いた燃料挙動の評価,2; Pu, Am再分布の評価

亀井美帆; 永沼正行; 生澤佳久; 前田宏治; 佐々木新治; 小澤隆之; 廣岡瞬

no journal, ,

高速炉MOX燃料において、照射によるPu, Amのペレット径方向濃度変化(Pu・Am再分布)は、燃料の融点等に影響を与えるため、重要な挙動である。Pu, Amの照射初期の再分布挙動等を把握するため、高速実験炉「常陽」でAm-MOX燃料の短期照射試験(B14試験)を実施した。本研究では、この試験燃料を対象にO/M比によるPu・Am再分布挙動への影響について、蒸気圧を評価し検討した。

口頭

低O/M比MOX燃料の製造技術開発

堀井雄太; 廣岡瞬; Vauchy, R.; 宇野弘樹*; 田村哲也*; 砂押剛雄*; 齋藤浩介

no journal, ,

高速実証炉では、燃料の高燃焼度化を実現するために、被覆管の内面腐食を抑制する必要があり、MOXペレットの酸素-金属原子数比(O/M比)を1.95以下とする仕様を検討している。過去には低O/M比燃料の製造実績はあるが、経験則の寄与が大きい。本件では、任意のO/M比を有するMOX燃料の製造技術開発の一つとして、酸素の移動距離の違いによる到達O/M比の違いに関する知見を得るため、ペレット径をパラメータとした焼結試験を実施した。

口頭

(U,Ce)O $_{2}$ の酸素ポテンシャル測定

村上龍敏; 加藤正人; Nelson, A.*; McClellan, K.*

no journal, ,

(U,Ce)O $_{2pm x}$ の酸素ポテンシャルとO/M比の関係について高温領域の測定を行い、点欠陥化学に基づく解析を行った。得られた関係式は、文献値を含む酸素ポテンシャルの実験値に対し=26.7kJ/molで表わせることが分かった。

口頭

(U,Ce)O $_{2}$ の熱伝導率評価

廣岡瞬; 加藤正人; Nelson, A.*; McClellan, K.*; White, J.*

no journal, ,

O/Mをパラメータとして(U,Ce)O $_{2}$ の熱拡散率を測定し、熱伝導率を導出した。(U,Ce)O $_{2}$ の熱伝導率は(U,Pu)O $_{2}$ のそれと比べて、温度上昇に伴い急激に低下する傾向が確認された。O/Mが2のときをピークとして、ハイパーストイキオメトリ側・ハイポストイキオメトリ側ともに、O/Mが2から離れると熱伝導率は低くなる結果が得られた。

口頭

高温における(U $_{0.623}$ Pu $_{0.35}$ Am $_{0.027}$ )O $_{2{pm}x}$ の酸素ポテンシャル測定

松本卓; 加藤正人; 森本恭一; 砂押剛雄*

no journal, ,

(U $_{0.623}$ Pu $_{0.35}$ Am $_{0.027}$ )O $_{2{pm}x}$ の酸素ポテンシャルを気相平衡法により、1673-1873Kの温度範囲において測定した。得られた結果を格子欠陥の平衡論に基づき解析し、酸素ポテンシャルをO/M比と温度の関数として定式化した。

口頭

Am, Np含有MOXの酸素ポテンシャル

廣岡瞬; 松本卓; 加藤正人; 砂押剛雄*

no journal, ,

Ar/H $_{2}$ /H $_{2}$ Oガス中で焼結した(U $_{0.553}$ Pu $_{0.285}$ Am $_{0.015}$ Np $_{0.147}$ )O $_{2-x}$ のペレットを用いて、1600 $^{circ}$ Cと1650 $^{circ}$ Cにおいて、気相平衡法により酸素ポテンシャルを測定した。各温度での加熱中にガス中のH $_{2}$ O量を変化させることで水の乖離反応を利用して酸素分圧を微調整し、酸素分圧を酸素センサーでモニターした。同時に、酸化還元による重量変化を熱天秤で測定し、O/Mを算出した。測定結果では、Pu含有率が同じでMAを含有すると酸素ポテンシャルが高くなった。つまり、同じ温度・雰囲気条件ではO/Mが低くなることを確認した。また、過去のAm含有MOXのデータと合わせて解析することにより、Amを1%と含有する場合の酸素ポテンシャルへの影響はPuを約4%含有するのと同程度であり、Npを1%含有する場合の酸素ポテンシャルへの影響はPuを約0.2%含有するのと同程度と評価することができた。これらのAmとNpの影響は欠陥生成エネルギーに反映し、O/Mと温度、組成、酸素分圧の関係式を導出した。これにより、MA含有MOXのO/Mをより正確に評価する手法が確立され、燃料設計や照射挙動評価など、燃料技術に有効な手法が得られた。

口頭

Measurement and Pu-content dependence of (U,Pu)O $_{2}$ $_{pm}$ $_{x}$ oxygen potential

堀井雄太; 廣岡瞬; Vauchy, R.; 砂押剛雄*; 齋藤浩介

no journal, ,

Oxygen-to-metal (O/M) ratio is one of the fundamental parameters that determine various properties of uranium-plutonium mixed oxide (MOX) fuel. The O/M ratio of MOX can be adjusted by an equilibrating reaction of oxygen between a solid phase of MOX fuel and a gas phase. In the equilibrium system, the partial molar Gibbs free energy of oxygen atmosphere is used to describe the oxygen potential of MOX fuel. In previous studies, the oxygen potential data of UO $_{2}$ , PuO $_{2}$ , and MOX with Pu contents from 12% to 68% was obtained as part of the studies on MOX fuel properties for fast reactors. However, a Pu-content gap in the oxygen potential data exists between UO $_{2}$ and 12%Pu-MOX, which is critical to analyze the effect of Pu content in MOX. In this study, sintered pellets of (U $_{0.957}$ Pu $_{0.043}$ )O $_{2}$ $_{pm}$ $_{x}$ and (U $_{0.916}$ Pu $_{0.084}$ )O $_{2}$ $_{pm}$ $_{x}$ were prepared by diluting MOX raw powder with UO $_{2}$ powder and the oxygen potential measurement of them was carried out at the temperatures of 1673 K, 1773 K and 1873 K in an Ar-H $_{2}$ gas mixture with various moisture contents by oxidation-reduction gravimetric method using a thermo gravimeter (TG-DTA). The experimental data was evaluated based on defect chemistry and the relationship between O/M ratio and oxygen potential was derived as a function of surrounding oxygen partial pressure. The dependence of Pu content on the oxygen potential of MOX was analyzed with the previous studies.

口頭

MOX酸素ポテンシャルのPu含有率依存性

堀井雄太; 廣岡瞬; Vauchy, R.; 砂押剛雄*; 齋藤浩介

no journal, ,

酸素ポテンシャルは、MOX燃料の物性値を決定するパラメータの一つである酸素-重金属原子数比(O/M比)の評価に用いられる重要な状態量である。これまでに高速炉燃料研究の一環として、UO $_{2}$ 、PuO $_{2}$ 、及びPuを12%68%含有するMOXの酸素ポテンシャルのデータを取得してきた。更にPu含有率依存性の解析精度を高めるためには、Pu含有率が比較的低いUO $_{2}$ (0%Pu)12%Pu-MOX間のデータが必要である。そこで本研究では、この領域におけるMOXの酸素ポテンシャルを酸化還元重量法で測定した。