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論文

Effect of B$$_{4}$$C absorber material on melt progression and chemical forms of iodine or cesium under severe accident conditions

日高 昭秀

Insights Concerning the Fukushima Daiichi Nuclear Accident, Vol.4; Endeavors by Scientists, p.341 - 356, 2021/10

Boron carbide (B$$_{4}$$C) used for BWR or EPR absorbers could cause phenomena that never occur in PWR with Ag-In-Cd absorbers during a severe accident (SA). B$$_{4}$$C would undergo a eutectic interaction with stainless steel and enhance core melt relocation. Boron oxidation could increase H$$_{2}$$ generation, and the change of liberated carbon to CH$$_{4}$$ could enhance the generation of CH$$_{3}$$I. HBO$$_{2}$$ generated during B$$_{4}$$C oxidation could be changed to CsBO$$_{2}$$ by combining it with cesium. This may increase Cs deposition into the RCS. There could be differences in the configuration, surface area, and stainless-steel to B$$_{4}$$C weight ratio between the B$$_{4}$$C powder and pellet absorbers. The present task is to clarify the effect of these differences on melt progression, and the iodine or Cs source term. Advancement of this research field could contribute to further sophistication of prediction tools for melt progression and source terms of the Fukushima Accident, and the treatment of CH$$_{3}$$I formation in safety evaluation.

報告書

$$gamma$$線照射下における硝酸溶液中のヨウ素種存在割合の測定

岡川 誠吾; 永井 斉*; 阿部 仁*; 田代 信介

JAERI-Tech 2003-068, 17 Pages, 2003/08

JAERI-Tech-2003-068.pdf:0.78MB

再処理施設における臨界事故時に、核燃料溶解液から放出されるヨウ素の放出機構を解明するには、さまざまな溶液条件でのヨウ素の酸化還元特性を調べることが必要である。本研究では硝酸濃度,1M, 3M溶液中で同特性に対する$$gamma$$線照射の影響を調べるとともに、有機ヨウ素種の生成に関係する有機種と$$gamma$$線照射効果について簡単な検討を行った。$$gamma$$線を照射しない場合、硝酸濃度1M溶液では大部分のヨウ素がI$$_{3}$$$$^{-}$$で存在したのに対して、硝酸濃度が3M以上ではI$$_{2}$$まで酸化された。照射線量4C/kg以上の$$gamma$$線照射をすると硝酸濃度に関係なく、I$$_{3}$$$$^{-}$$は存在しなかった。照射線量120C/kgの$$gamma$$線照射では硝酸濃度に関係なく、ヨウ素はIO$$_{3}$$$$^{-}$$まで酸化された。照射線量4800C/kgの$$gamma$$線照射を行うと、硝酸濃度1M溶液では、大部分がIO$$_{3}$$$$^{-}$$であったのに対して、硝酸濃度3M溶液では大部分がI$$_{2}$$となり還元が進んだ。この溶液中には、硝酸が$$gamma$$線照射によって一部分解したと考えられる亜硝酸イオンの生成を確認した。使用した有機種と$$gamma$$線照射の結果、有機ヨウ素種の生成は確認できなかった。

報告書

廃溶媒の液中燃焼挙動

内山 軍蔵; 前田 充; 藤根 幸雄; 天川 正幸*; 内田 勝秀*

JAERI-M 93-191, 58 Pages, 1993/10

JAERI-M-93-191.pdf:2.23MB

再処理工場から発生し、TRU元素を含有する廃溶媒を分解して無機化する技術として液中燃焼法を取り上げ、同法について廃溶媒処理技術としての適用性を評価するために必要な放射性核種の燃焼挙動などのプロセスデータを取得した。実験にはベンチスケール規模(処理量:1.39l/hr)の液中燃焼実験装置を用いた。本報告書では、(1)リン酸トリブチルとノルマルドデカンとの混合物からなる模擬廃溶媒の燃焼挙動,(2)模擬廃溶媒に添加したルテニウム及びヨウ素等の燃焼・移行挙動などについて述べる。

論文

Release of radioiodine from UO$$_{2}$$ during reactor operation

中島 幹雄; 佐伯 正克; 荒殿 保幸; 立川 圓造

Int.J.Appl.Radiat.Isot., 32, p.397 - 402, 1981/00

https://doi.org/10.1016/S0020-708X(81)81006-X
 被引用回数：3 パーセンタイル：46.22(Nuclear Science & Technology)

JRR-4に設置した実験装置を用い、原子炉運転中および停止時の放射性ヨウ素の放出挙動を調べた。250$$^{circ}$$Cにおける$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$I,$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{5}$$Iおよび$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{2}$$TeのUO$$_{2}$$ペレットからの放出率は8.3$$times$$10$$^{-}$$$$^{6}$$(R/B)であった。直接反跳放出が主な放出過程であった。UO$$_{2}$$ペレットから放出された核種は冷表面へプレートアウトした後、徐々に脱離し、実験装置外へ放出される。運転中の見掛の平均脱離速度は、$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$I,$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{3}$$Iおよび$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{2}$$Teの壊変で生ずる$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{2}$$Iについて、有機形ヨウ素が(3.2$$pm$$0.7)$$times$$10$$^{-}$$$$^{4}$$/時間、無機形ヨウ素が(2.2$$pm$$1.7)$$times$$10$$^{-}$$$$^{4}$$/時間であった。停止時には有機形ヨウ素の脱離速度は$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$Iと$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{3}$$Iについて、平均(6.5$$pm$$1.2)$$times$$10$$^{-}$$$$^{5}$$/時間であったが、$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{2}$$Iの値は約1桁大きかった。以上の実験値を基に、高放射線場での放射性有機ヨウ素の生成をラジカル反応機構により説明した。

論文

Chemical identities of radioiodine released from U$$_{3}$$O$$_{8}$$ in oxygen and inert gas atmospheres

立川 圓造; 中島 幹雄

Int.J.Appl.Radiat.Isot., 28(4), p.417 - 423, 1977/04

https://doi.org/10.1016/0020-708X(77)90135-1
 被引用回数：6

照射ずみU$$_{3}$$O$$_{8}$$を不活性ガス中で室温から1100$$^{circ}$$Cにまで加熱した際、放出される放射性ヨウ素は熱カラムクロマトで200~300$$^{circ}$$Cに吸着する(化学種A)。ヨウ素原子の最結合速度に関する検討の結果から、化学種Aは原子状ヨウ素ではなく、多分にウランマトリックスと結合したものと推定される。酸素との反応により容易にI$$_{2}$$は酸化される(Eact=6kal/mol)。 一方不活性ガス中での放出にともなう有機ヨウ素(主成分はCH$$_{3}$$I)はU$$_{3}$$O$$_{8}$$の近傍でラジカル反応により生成する。したがって酸素雰囲気では酸素のスカベンジャー効果のためその生成は抑制される。

論文

Method for suppressing formation of organic iodides by reaction of carrier-free iodine-131 in HNO$$_{3}$$ solutions

沼倉 研史*; 佐伯 正克; 立川 圓造

Journal of Nuclear Science and Technology, 10(12), p.762 - 764, 1973/12

https://doi.org/10.3327/jnst.10.762

無担体$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$Iを硝酸溶液中で加熱反応することにより、最大約10%の収率で放射性有機ヨウ素が生成する。放射性有機ヨウ素の生成量は反応温度に著しく依存し、56$$^{circ}$$Cでは0.1%以下の収率となる。硝酸を他の酸に変えることによっても生成量は減少し、特にHCl,HNO$$_{3}$$とHClの混酸およびHClO$$_{4}$$中では0.01%以下の収率となる。さらに$$^{1}$$$$^{2}$$$$^{7}$$I担体を加えることにより、収率は減少し、$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$Iの10$$^{4}$$倍の担体添加で無担体の場合の1/100となる。実際の応用に関し、反応温度および酸の変換は使用済燃料の溶解速度、反応容器の腐食等の点で問題があるが、担体の添加はこのような制約がない。

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