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舘 幸男; 佐藤 智文*; 赤木 洋介*; 川村 淳*; 中根 秀二*; 寺島 元基; 藤原 健壮; 飯島 和毅
Science of the Total Environment, 724, p.138098_1 - 138098_11, 2020/07
被引用回数：13 パーセンタイル：62.66(Environmental Sciences)福島第一原子力発電所周辺の河川流域における放射性Csの環境動態評価に資するため、汚染レベルが高い請戸川と小高川から採取された河川堆積物の特性を、放射性Csの収着と固定を支配する粒径サイズ, 粘土鉱物, 有機物に着目して評価した。
舘 幸男; 佐藤 智文*; 武田 智津子*; 石寺 孝充; 藤原 健壮; 飯島 和毅
Science of the Total Environment, 724, p.138097_1 - 138097_10, 2020/07
被引用回数：9 パーセンタイル：48.78(Environmental Sciences)福島第一原子力発電所周辺の河川流域における放射性Csの環境動態評価に資するため、汚染レベルが高い請戸川と小高川から採取された河川堆積物に対するCsの収着・固定挙動を、放射性Csの収着と固定メカニズムと、Cs濃度や、粘土鉱物や有機物といった堆積物特性との関係に着目して評価した。
Cs fluvial export from a forest catchment evaluated by stable carbon and nitrogen isotopic characterization of organic matter武藤 琴美; 安藤 麻里子; 小嵐 淳; 竹内 絵里奈; 西村 周作; 都築 克紀; 松永 武*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 314(1), p.403 - 411, 2017/10
被引用回数：15 パーセンタイル：83.84(Chemistry, Analytical)福島第一原子力発電所事故により森林に沈着した放射性Csが河川を通して流出することで、下流の市街地や農地への汚染が長期間続くことが懸念されている。本研究では、森林から河川への放射性Cs流出挙動を評価するために、落葉広葉樹林を集水域とする小河川に放射性Csの連続捕集装置を設置し、事故の半年後から4年間調査を行った。河川中の放射性Csを懸濁態と溶存態に分けて採取し、懸濁態は粒径ごとに分画した。また、河川中の懸濁物と土壌について、炭素及び窒素の量と同位体比を分析し比較した。その結果、放射性Csの主要な流出形態は粒径75
m以下の懸濁態であり、分解の進んだリターと鉱物土壌を起源としていることが明らかになった。また、リター分解を起源とする溶存態Csの流出量も無視できないことが分かった。リターから土壌への放射性Csの移行が進んでいることから、今後、溶存態による河川流出は数年で減少する一方、懸濁態による河川流出は長期間継続することが示唆された。
松永 武; 長尾 誠也*; 上野 隆; 武田 聖司; 天野 光; Tkachenko, Y.*
Applied Geochemistry, 19(10), p.1581 - 1599, 2004/10
被引用回数：35 パーセンタイル：55.75(Geochemistry & Geophysics)溶存有機物(腐植物質)濃度の高いチェルノブイリ事故地域の河川水・湖沼水において、
Sr, 
Pu, 
Amと水中のコロイドとの結びつきを実験的に研究した。「限外ろ過」とよばれる手法でコロイドサイズの浮遊粒子を分別して、核種分析を行った。この結果、60-80%のPu, Amは分子量相当サイズ10000daltonを超えるコロイド成分に偏在する一方、Srは1000dalton以下の成分にその90%以上が見いだされた。コロイド成分の元素分析,有機炭素分析,分光特性分析の結果は、Pu, Amと結びついている大きな分子量サイズのコロイドが、腐植物質であることを強く示唆している。一般に、腐植物質に含まれるフェノール基等と放射性核種が錯体をつくることが知られている。この錯体形成反応をモデル化した計算を行った結果、チェルノブイリ地域で見いだされた上記の実験結果を説明することができた。また、腐植物質の濃度が低い国内河川環境でも溶存するPu, Amの多くは腐植物質と結びついた状態となることが推定された。以上の結果、腐植物質を主成分とする有機物コロイドが表面水系におけるアクチニドの存在形態を定めるという役割を一般的に有することが明らかとなった。
長尾 誠也; 坂本 義昭; 田中 忠夫; 小川 弘道
Proceedings of OECD/NEA Workshop on Evaluation of Speciation Technology, p.181 - 188, 1999/00
天然水中において、重金属やアクチノイドはさまざまな分子サイズ、電荷等の複雑な物理化学的な溶存形態を有している。地圏におけるこれらの元素の動態は土壌、岩石との複雑な物理化学的反応に支配され、元素の溶存形態によりその反応が異なる。そのため、これらの元素の移行挙動を予測するためには、溶存形態を把握することが重要となる。本研究では、アクチノイドの溶存形態の支配因子の1つと考えられている有機物に着目し、有機物濃度及びイオン強度が異なる3つの地下水にPuとAmを添加し、形成される疑似コロイド及び錯体の特性を検討した。その結果、腐植物質に富む地下水では、加水分解を起こすpH領域にもかかわらず、PuとAmは腐植物質と疑似コロイドを形成した。また、腐植物質の濃度が低く、タンパク質が存在する地下水では、Amは粒子として沈着するが、Puはタンパク質様物質とコロイドを形成することが確認された。
中嶋 悟
日本電子ニュース, 27(1-2), p.12 - 17, 1987/02
天然の岩石の構成物質である鉱物については、X線マイクロアナライザーによって数mオーダーでの元素分布が知られるようになったが、今後は、これらの元素がどのような状態で存在するかについての情報も必要とされる。その1つの分析法として、鉱物の顕微赤外分光法は、非破壊で鉱物の微小領域の結晶構造や水の存在状態、多原子価元素の価数等の情報が得られ、鉱物の生成条件や2次的変化などの推定に有効である。フーリエ変換型顕微赤外分光計を用いて、天然の鉱物の20m領域での状態分析を試みた。岩石の割れ目(水みち)周辺での鉱物の水和現象などの研究は、岩石中での物質移動に関与した水の役割を明らかにできよう。また、地層中に存在する微量天然有機物のキャラクタリゼーションは、酸化還元条件に敏感な元素の還元による固定を調べる上で重要である。これらの研究は、顕微赤外分光法で可能となろう。
Yu, Q.; 大貫 敏彦; 田中 万也*; 香西 直文; 山崎 信哉*; 坂本 文徳; 谷 幸則*
no journal, ,
真菌が活性化でMn(II)を酸化する過程でREE元素をMnO
に吸着することを明らかにした。一方、水溶液にクエン酸を添加することにより、MnO派生性したが、希土類の吸着は減少した。REEのパターンを調べたところCeに負の異常が見られた。Ceの酸化数は4価であることから、Ce(IV)を優先的に溶出する有機物が存在することが分かった。
斉藤 拓巳*; 西 柊作*; 戸田 賀奈子*; 宮川 和也; 天野 由記
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物の地層処分において、ガラス固化体から地下水に溶出した放射性核種は、さまざまな相互作用を行いながら拡散によって周辺母岩に移行する。日本原子力研究開発機構は、令和2年度以降の幌延深地層研究計画に基づく研究課題の中で、有機物やコロイド・微生物が放射性核種の移行に与える影響を確認するための物質移行試験に取り組んでいる。地下水中に存在する天然有機物(NOM)は、放射性核種と錯生成することで、その移行挙動を大きく変える。表層環境のNOMについては、金属イオンとの結合モデルが提案されているが、地層処分の安全評価においては、深部地下環境のNOMと核種との結合反応を評価し、表層環境のNOMと比較することで、両者の類似点や相違点を理解することが必要である。本研究では、NOMの蛍光が金属イオンと結合することで消光されることに着目し、堆積岩系の深部地下水中のNOMを対象として、3価アクチノイドのアナログ元素であるEuを添加する消光実験を行った。得られた励起蛍光マトリクスに対して、多変量解析により結合反応に寄与するNOMの蛍光成分を特定し、その物理・化学的性質や起源を明らかにするとともに、Euとの錯生成能を評価した。
斉藤 拓巳*; 西 柊作*; 佐藤 颯人*; 宮川 和也
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物処分において、地下水中の溶存有機物(DOM)は、放射性核種と錯生成することでその移行挙動を大きく変える。特に表層環境のDOMに対しては、金属イオンとの結合を多様な環境条件下で表すことのできるモデルが提案されている。そうしたモデルを地層処分の安全評価で使用するためには、深部地下環境のDOMと核種の結合反応を評価し、表層環境のDOMと比較することで、両者の類似点や相違点を理解することが必要である。本研究では、DOMの蛍光が金属イオンと結合することで消光されることに着目し、DOMを含む堆積岩系の深部地下水にユーロピウムを添加する消光実験を行い、得られた励起蛍光マトリクスに対して多変量解析法の一つであるParallel Factor Analysis(PARAFAC)を用いて、結合反応に寄与するDOMの蛍光成分を特定した。さらに、フーリエ変換イオンサイクロトロン共鳴質量分析から得られた高分解能の質量分布から結合反応に寄与するDOMの分子式を特定することで、その物理・化学的性質や起源、ユーロピウムとの反応性を議論した。
斉藤 拓巳*; 西 柊作*; 佐藤 颯人*; 宮川 和也; 天野 由記; 別部 光里*
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物処分において、地下水中の溶存有機物(DOM)は放射性核種と錯生成することでその移行挙動を大きく変える。特に表層環境のDOMに対しては、金属イオンとの結合を多様な環境条件下で表すことのできるモデルが提案されている。そうしたモデルを地層処分の安全評価で使用するためには、深部地下環境のDOMと核種の結合反応を評価し、表層環境のDOMと比較することで、両者の類似点や相違点を理解することが必要である。本研究では、DOMの蛍光が金属イオンと結合することで消光されることに着目し、DOMを含む堆積岩系の深部地下水として幌延深地層研究センター地下施設から得られた地下水にユーロピウムを添加する消光実験を行い、得られた励起蛍光マトリクスに対して多変量解析法の一つであるParallel Factor Analysis(PARAFAC)を用いて、結合反応に寄与するDOMの蛍光成分を特定した。その結果、起源の異なる4つの蛍光性DOMの存在が明らかになり、それぞれ海洋の腐植様物質、2種類の表層環境由来の腐植様物質、トリプトファンの蛍光特性を有するタンパク質に相当することが示唆された。また、海洋の腐植様物質に相当する成分は、特にEu
との反応性が低いことが明らかになった。
