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Luu, V. N.; 谷口 良徳; 宇田川 豊; 田崎 雄大; 勝山 仁哉
Annals of Nuclear Energy, 230, p.112114_1 - 112114_14, 2026/06
被引用回数：1 パーセンタイル：94.63(Nuclear Science & Technology)Fracture behavior of chromium (Cr) coated cladding under loss of coolant accident (LOCA) conditions was investigated utilizing the FEMAXI fuel performance code. Cr coating degradation models were introduced to FEMAXI to calculate oxygen diffusion behavior within the cladding tube. The FEMAXI code reasonably simulated the observed evolution of cladding metallic and oxide layers under the simulated LOCA conditions, accounting for factors such as wall thinning due to cladding high temperature creep, Cr layer thinning by Cr
O
formation and Cr/Zr interdiffusion, weight increase by oxygen absorption, associated oxide growth, and increased oxygen concentration in 
-Zr phase. According to sensitivity analyses of the cladding oxygen concentration, where the effects of wall thickness change and eutectic reactions were taken into account, the fracture condition of the Cr-coated cladding samples can be reasonably modelled by the fracture criteria based on the remaining -Zr thickness with an oxygen concentration of 
0.9 wt%.
塩津 弘之
Progress in Nuclear Energy, 195, p.106300_1 - 106300_11, 2026/05
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Nuclear Science & Technology)The transport and release behavior of fission products (FPs) during nuclear power plant accidents is strongly influenced by their chemical forms, particularly gaseous species, which can lead to enhanced environmental release. For iodine, one of the most volatile FPs, condensable cesium iodide (CsI) has traditionally been regarded as the dominant chemical form in state-of-the-art source term evaluations. However, recent experiments have indicated that molybdenum (Mo), a semi-volatile FP, can promote the formation of gaseous iodine through gas-phase reactions with CsI. The key controlling factor of these reactions is the oxygen potential of the atmosphere. In the TeRRa experiments, CsI-Mo gas-phase reactions were observed at 1150 K under Ar-20%O-0.8%O conditions (-31.7 kJ/mol-O), whereas no reaction occurred under Ar-20%HO conditions (-149 kJ/mol-O). Nevertheless, the specific reactive conditions governing these reactions have not yet been fully clarified. In this study, the oxygen-potential dependence of gas-phase reactions between CsI and Mo vapors in the TeRRa-CsIMo series experiments was numerically investigated using chemical equilibrium, mass transport, and reaction kinetics analyses. Chemical equilibrium and transport analyses were performed using the VICTORIA code, while detailed kinetic analyses were conducted with the Cantera software and the ECUME database. The results demonstrate that although CsI-Mo gas-phase reactions are thermodynamically favorable under oxidizing conditions that stabilize Mo in the MoO form (
-158 kJ/mol-O), their contribution to gaseous iodine formation is strongly constrained by kinetic limitations under lower oxygen potential conditions, even at high temperatures around 1150 K. These findings suggest that both thermodynamic and kinetic effects must be considered for reliable evaluation of iodine source terms during severe accidents, particularly under oxygen-starved environments.
Pu
Am
O
Vauchy, R.; 堀井 雄太; 廣岡 瞬; 赤司 雅俊; 砂押 剛雄*; 中道 晋哉; 齋藤 浩介
Proceedings of 34th Nuclear Energy for New Europe (NENE2025) , p.232 - 238, 2026/01
The oxygen chemical diffusion of fast neutron reactor MOX UPuAmO was investigated by thermogravimetric analysis between 1773 and 1923 K, using an innovative experimental procedure. At a given temperature, the oxygen chemical diffusion coefficients were shown to decrease when the Oxygen/Metal ratio decreases (in hypo-stoichiometry). The variations of the oxygen chemical diffusion coefficients as a function of temperature and oxygen partial pressure (hence oxygen stoichiometry) were paralleled to a defect chemistry model.
Vauchy, R.; 堀井 雄太; 廣岡 瞬; 赤司 雅俊; 砂押 剛雄*; 中道 晋哉; 齋藤 浩介
Journal of Nuclear Materials, 616, p.156115_1 - 156115_16, 2025/10
被引用回数：1 パーセンタイル：54.69(Materials Science, Multidisciplinary)Controlling the Oxygen/Metal ratio during the sintering of uranium-plutonium mixed oxide fuels is strategic, especially for Fast Neutron Reactors. Within the frame of understanding the reduction of MOX during its sintering, new oxygen potential data and oxygen chemical diffusion coefficients of UPu
AmO were determined by thermogravimetry between 1773 and 1923 K on elongated cylindrical dense pellets. An innovative experimental protocol was developed to correlate oxygen chemical diffusion to Oxygen/Metal ratio ranges, and thus to the underlying defect chemistry. Oxygen self-diffusion coefficients were also obtained by combining the oxygen chemical diffusion coefficients with defect chemistry. These new data provide a better understanding of the mechanisms and kinetics of MOX reduction during its manufacturing as a sodium-cooled fast reactor fuel.
廣岡 瞬; Vauchy, R.; 堀井 雄太; 砂押 剛雄*; 齋藤 浩介; 小澤 隆之
Proceedings of Workshop on Fuel Performance Assessment and Behaviour for Liquid Metal Cooled Fast Reactors (Internet), 8 Pages, 2025/07
MOXペレットの酸素ポテンシャルを低く制御することで、燃料-被覆管化学的相互作用(FCCI)によって生じる被覆管内の面腐食を低減することができる。MOXペレットの酸素ポテンシャルはO/M比に相等することから、本研究では、MOXペレットの製造時におけるO/M比の変化挙動について、熱分析装置を用いた実験データを元に評価を行った。直径5mmのMOXペレットのO/M比を1.97以下に調整する実験では、1600
Cの熱処理により約3時間でO/M比の変化が終了するデータが得られた。ただし、冷却中は雰囲気の酸素ポテンシャルが上昇してしまうため、O/M比は1.97以上に変化していく様子も示された。また本研究では、照射中にペレット内部で起こるO/M比の再分布についても解析により評価した。ペレット内部の酸素は温度が低いペレット表面(被覆管内面)の方向に拡散するが、製造時のO/M比を低く調整することで、ペレット表面のO/M比も低く抑えられる結果が得られた。
Tian, Q.*; Feng, L.*; Wu, C.*; Wen, J.*; Qiu, X.*; 田中 万也; 大貫 敏彦*; Yu, Q.*
Journal of Colloid and Interface Science, 669, p.1006 - 1014, 2024/09
被引用回数：5 パーセンタイル：38.08(Chemistry, Physical)In this study, we assessed the impact of solution pH on organic pollutant degradation by goethite with the addition of hydroxylamine. This study demonstrated that the system can continuously scavenge organic pollutants through oxygen-mediated generation of free radicals under alkaline conditions.
広田 憲亮; 中野 寛子; 藤田 善貴; 武内 伴照; 土谷 邦彦; 出村 雅彦*; 小林 能直*
The IV International Scientific Forum "Nuclear Science and Technologies"; AIP Conference Proceedings 3020, p.030007_1 - 030007_6, 2024/01
沸騰水型原子炉を模擬した高温高圧水中環境下では、溶存酸素量(DO)の変化により動的ひずみ時効(DSA)と粒界型応力腐食割れ(粒界SCC)がそれぞれ発生する。これらの現象の違いを明確に理解するために、その発生メカニズムを整理した。その結果、SUS304ステンレス鋼では、DOが1ppb未満の低濃度では粒内割れによるDSAが発生し、DOが100
8500ppbでは表面の酸化膜形成によりDSAは抑制されることがわかった。一方、DOが20000ppbまで上昇すると、皮膜が母材から剥離し、母材の結晶粒界に酸素元素が拡散し、粒界SCCが発生した。これらの結果から、DSAや粒界SCCによるクラック発生を抑制するためには、最適なDO濃度を調整する必要があることが示唆された。
McGrady, J.; 熊谷 友多; 渡邉 雅之; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 紀室 辰伍; 石寺 孝充
Journal of Nuclear Science and Technology, 60(12), p.1586 - 1594, 2023/12
被引用回数：2 パーセンタイル：28.31(Nuclear Science & Technology)Raman spectroscopy was used to investigate the effect of bicarbonate solution on the hyperstoichiometric UO surface oxide of UO pellets. The hyperstoichiometry causes distortion of the UO lattice, leading to the formation of defect peaks which arise in the Raman spectrum due to a loss of symmetry. By deconvolution of the defect peaks, the extent of oxygen inclusion and defect formation in the surface oxide as a function of bicarbonate concentration was investigated. Immersion in solution caused a reduction in the amount of interstitial oxygen due to dissolution U(V) and U(VI) in the UO oxide surface. The defect concentration increased upon immersion due to the formation of an equilibrium between dissolution and reprecipitation. The bicarbonate concentration affected the defect content which was attributed to different forms of U in solution (hydrolysed UO
and UO(CO)
) leading to different rates of reduction and precipitation.
Pu
Am
O
uranium-plutonium-americium mixed oxides at 1573, 1773, and 1873 KVauchy, R.; 砂押 剛雄*; 廣岡 瞬; 中道 晋哉; 村上 龍敏; 加藤 正人
Journal of Nuclear Materials, 580, p.154416_1 - 154416_11, 2023/07
被引用回数：10 パーセンタイル：85.99(Materials Science, Multidisciplinary)Oxygen potentials of UPuAmO incorporating 10 and 20 mol% of neodymium (Nd/Metal) were investigated by thermogravimetry at 1573, 1773, and 1873 K. The presence of neodymium induced an increase in the oxygen potential of the U-Pu mixed oxide. The correlation between oxygen partial pressure pO and deviation from stoichiometry x was analyzed, and a model of defect chemistry was proposed. Finally, the crystal structure of these mixed oxides was discussed at the light of the mechanisms of possible Nd(III)/U(V) charge compensation, and deviation from stoichiometry.
渡部 雅; 加藤 正人
Frontiers in Nuclear Engineering (Internet), 1, p.1082324_1 - 1082324_9, 2023/01
UOの酸素ポテンシャル及び酸素拡散係数は燃料性能に大きな影響を与えるため、多くの実験データが取得されてきた。しかしながら、1673K以上の高温領域における酸素ポテンシャル及び酸素拡散係数のデータは非常に少ない。本研究ではこれらのデータを取得し、欠陥化学によって解析することを目的とした。1673-1873Kにおける定比組成近傍のUOの酸素ポテンシャル及び酸素化学拡散係数を気相平衡法によって測定した。測定した酸素ポテンシャルと文献値のデータを欠陥化学により解析し、UOの酸素ポテンシャルを温度及びO/U比の関数として定式化した。本研究で得られた酸素化学拡散係数は文献値との比較から妥当な値と判断された。酸素ポテンシャルの測定結果から酸素化学拡散係数は酸素分圧依存性を有することが推測されたが、実験データから明確な依存性は確認できなかった。
宮川 和也; 山本 肇*
JAEA-Research 2022-003, 40 Pages, 2022/05
JAEA-Research-2022-003.pdf:6.08MB
高レベル放射性廃棄物の地層処分場などの大規模地下施設の掘削により、坑道壁面近傍に割れ目を伴う掘削損傷領域が形成され、不飽和な割れ目を通して岩盤内に酸素が侵入し、核種移行の環境条件に影響を及ぼす可能性がある。新第三紀海成堆積層のように、CH
などの溶存ガスを高濃度で含む地層に坑道が掘削される場合、酸素の侵入は脱ガスしたCHの坑道へ向かう流れにより抑制されるものの、不飽和領域における気相拡散を介して促進される可能性が考えられる。本研究では、地下水に多量の溶存CHが含まれる環境における地下施設の建設・操業に伴う不飽和領域の三次元分布を推定する手法を例示することを目的として、幌延深地層研究センターの地下施設の坑道掘削の実工程を反映した逐次掘削解析を行い、10年間の気液二相流解析を実施した。地下施設からの地下水とガスの湧出量の解析結果はそれぞれ、2017年1月の時点で約100300m
d
と250350m dであり、それぞれの観測値(100m dおよび300m d)と近い値が得られた。飽和度分布の解析結果は、250m調査坑道周辺において相対的に高く、350m調査坑道周辺において相対的に低くなっており、各調査坑道における観測結果と整合的であることが確認された。このことから、地下水の坑道壁面からの排水条件やグラウト影響の取扱方法に関する課題が残るものの、数値計算は概ね妥当であったと判断された。坑道掘削に伴う飽和度分布については、定量的な評価には及ばないものの、定性的な観点では概ね妥当な解析結果が得られた。
小松 篤史
JAEA-Research 2021-019, 24 Pages, 2022/05
JAEA-Research-2021-019.pdf:1.53MB
溶融鉛ビスマス共晶合金(LBE)中における材料の腐食速度を低減するには、酸素濃度を調整することが重要とされており、過去の報告を見ると約10
10
wt%程度に酸素濃度を調整していることが多い。しかし、どの程度の濃度が最適と明言されているわけではなく、この濃度範囲内であっても激しく腐食したとの報告もある。本研究では9Cr-1Mo鋼を例にとり、酸化被膜中およびLBE中の拡散を考慮した腐食モデルを作成し、腐食モデルから推定される腐食抑制策について検討を行った。また、LBE中における9Cr-1Mo鋼の腐食を低減しつつ、流れのあるループ環境における低温部での流路閉塞を防止するための最適酸素濃度の算出を試みた。その結果、LBE中における9Cr-1Mo鋼の腐食形態は、酸化被膜厚さと拡散層厚さの比や、LBE中の鉄濃度、温度等により変化し、その成膜挙動から、緻密被膜生成、沈殿被膜生成、被膜溶解の三つに分類した。腐食を抑制するには、緻密被膜生成条件を維持できるように酸素濃度を調整することが重要であり、そのためにはLBEに浸漬する前に10m程度以上の予備酸化被膜をつける必要がある。従来報告でよく用いられる約1010wt%という酸素濃度は、酸化被膜がある程度成長した場合の最適酸素濃度であり、被膜が薄い場合は、より高い酸素濃度が必要になると推察された。
廣岡 瞬; 横山 佳祐; 加藤 正人
Proceedings of International Conference on Fast Reactors and Related Fuel Cycles; Sustainable Clean Energy for the Future (FR22) (Internet), 8 Pages, 2022/04
Am/Np含有MOXの物性測定を行い、それらの物性がどのように照射挙動に影響するか評価した。Am/NpがUと置き換わるとMOX全体の酸素ポテンシャルが上昇する傾向が得られた。また、MOX中のUとPu、UとAm、UとNpの相互拡散係数を、拡散対を用いた試験により評価した結果、拡散係数はU-Am、U-Pu、U-Npの順に大きく、また、O/M=2のときの拡散係数はO/M
2の場合と比べると数桁大きいことが明らかとなった。照射中のポアの中心への移動は、ポア内で起こる物質の蒸発と凝縮が原因であると考えられている。Am/Npの含有によりMOX全体の酸素ポテンシャルが高くなることは、ポア内の、特にUOの蒸気圧を高くし、ポア移動を促進する効果につながると考えられる。また、アクチニド元素の再分布においてもポアの移動に伴う拡散現象が一つの要因として考えられており、相互拡散係数が大きいほど再分布も速い。得られた物性値は温度や酸素分圧の関係式としてモデル化することで、照射挙動解析コードに反映することが可能となった。
門馬 悠一郎*; 坂入 正敏*; 上野 文義; 大谷 恭平
材料と環境, 71(4), p.121 - 125, 2022/04
3Dプリンタを用いて作製した装置で炭素鋼の大気腐食に及ぼす液膜厚さの影響を調査した。新たに作製した装置により、液膜厚さを正確に保持することが可能となった。異なる厚さの液膜で酸素の拡散限界電流密度(
)とアノード電流密度(
)を測定した。液膜が薄くなると、は増加しは減少した。と拡散距離の関係から酸素の拡散係数を3.20
10 cm
sと算出した。この結果を用いて、溶存酸素の拡散に影響を与え始める臨界厚さは0.87mmと求められた。
宮川 和也; 青柳 和平; 赤木 俊文*; 山本 肇*
JAEA-Data/Code 2021-002, 26 Pages, 2021/05
JAEA-Data-Code-2021-002.pdf:2.14MB
JAEA-Data-Code-2021-002-appendix(CD-ROM).zip:40.99MB
これまでに、堆積岩を対象とした不飽和領域の形成及び岩盤中への酸素の侵入要因の検討を目的とした数値解析を実施してきた。Miyakawa et al.(2019)では、堆積岩地域の例として、幌延深地層研究センターの地下施設を模擬し、これらの解析結果の一部をまとめ、飽和度変化及び不飽和領域の広がりに対する溶存ガス濃度及び岩盤の透水性の及ぼす影響について議論している。Miyakawa et al.(2021)でも同様に解析結果の一部をまとめ、坑道内の酸素の岩盤中への侵入挙動に対する溶存ガス濃度、岩盤の透水性及び坑道内の湿度の影響について議論している。これらの報告では、テーマを絞った議論のため、一部の解析結果のみしか公開されていない。本報告書は、不飽和領域の形成や岩盤中への酸素の侵入挙動及び坑道の埋戻し後の不飽和領域の消長を考察する上で参考となる基礎データを公開することを目的として、上記の2件の検討で使用したデータを含めた全ての解析結果をデータ集として取りまとめたものである。
菅原 隆徳; 小松 篤史
JAEA-Research 2020-016, 44 Pages, 2021/01
JAEA-Research-2020-016.pdf:2.94MB
液体鉛ビスマス共晶合金(LBE)を用いた原子炉システムでは、酸素濃度を制御することにより、LBEによる鋼材腐食を防ぐ必要がある。本研究では、LBE冷却型加速器駆動核変換システム(ADS)について、そのプラントで用いられる酸素消費量の評価を行った。評価は、実験に基づく酸化被膜厚さの評価式を用い、その厚さから酸素消費量を評価した。その結果、燃料集合体の発熱部については、2サイクルの炉内滞在で、最大で約35[
m]の酸化被膜が作られ、ビーム窓については、1サイクルの運転で約20[m]の酸化被膜が作られることがわかった。これらの結果から求めたサイクルあたりの酸素消費量は、燃料集合体全体とビーム窓それぞれで、25[kg]と0.3[kg]となり、プラント全体としては約30[kg]となった。最終的な結果として、JAEA-ADSでは、定格運転時3-4[g/h]、ピーク時約150[g/h]の酸素を供給でき、1サイクル(=1年間)約30[kg]、40年間で約1200[kg]を供給できる酸素供給装置が必要となる。
宮川 和也; 青柳 和平; 赤木 俊文*; 山本 肇*
第15回岩の力学国内シンポジウム講演論文集(インターネット), p.609 - 614, 2021/01
高レベル放射性廃棄物の地層処分場の掘削により、坑道周辺岩盤の損傷や溶存ガスの発生等による不飽和領域の形成といった掘削影響領域が生じる。当該領域では、坑道内の大気が岩盤内に侵入し、岩盤や地下水が還元状態から酸化状態に変化する可能性がある。北海道幌延地域に位置する幌延深地層研究センターの地下施設ではこれまでに、坑道周辺の掘削影響領域における酸化の兆候は確認されていない。その理由として、地下水中の溶存ガスが遊離することで、岩盤内への酸素の侵入を抑制している可能性が指摘されている。本研究では、溶存ガスや地下水の移流・拡散を考慮した気液二相流解析を実施し、岩盤中への酸素の侵入メカニズムについて検討した。その結果、地下水中に含まれる溶存ガス量と岩盤の透水性が酸素の侵入に及ぼす影響は、同程度であることが分かった。坑道内の湿度が低下した場合、掘削損傷領域中の飽和度が大きく低下し、溶存ガスが多く含まれるような条件においても、岩盤中に比較的多くの酸素が侵入する結果が得られた。幌延の地下施設では、吹付コンクリートが岩盤壁面の湿度を高い状態で維持し、さらに酸素との接触を低減させていると考えられる。吹付コンクリートが無い場合は、坑道内の湿度は季節変動や換気状況により低下し、酸素が岩盤内に侵入すると考えられるが、実際の地下環境では黄鉄鉱の酸化反応などにより酸素が消費されると考えられる。
and (U,Pu,Am,Np)O廣岡 瞬; 松本 卓; 加藤 正人; 砂押 剛雄*; 宇野 弘樹*; 山田 忠久*
Journal of Nuclear Materials, 542, p.152424_1 - 152424_9, 2020/12
被引用回数：14 パーセンタイル：74.19(Materials Science, Multidisciplinary)(U
Pu
Am
)Oに対しては1,673, 1,773, 1,873K、(U
Pu
Am
Np
)Oに対しては1,873, 1,973Kにおいて、酸素ポテンシャルの測定を実施した。測定は、熱天秤と酸素センサーを用いる気相平衡法により実施した。Uの代わりにAmを添加した場合、酸素ポテンシャルは大きく上昇した。同様に、Uの代わりにNpを添加した場合も酸素ポテンシャルは上昇したが、上昇の効果はPuやAmを添加した場合と比べても小さいものであった。酸素ポテンシャルの測定結果について、酸素分圧と定比組成からのずれをプロットし、欠陥化学により解析することで、欠陥反応の種類を推定した。推定した欠陥反応における平衡定数を評価し、AmとNpを平衡定数の中のエントロピーに組み込むことで、酸素ポテンシャルの測定結果を再現する評価式を導出した。
鈴木 紀一; 加藤 正人; 砂押 剛雄*; 宇野 弘樹*; Carvajal-Nunez, U.*; Nelson, A. T.*; McClellan, K. J.*
Journal of the American Ceramic Society, 102(4), p.1994 - 2008, 2019/04
被引用回数：61 パーセンタイル：92.70(Materials Science, Ceramics)CeOの熱物性及び機械物性を測定した。熱重量分析法により酸素ポテンシャルを測定し、欠陥化学モデルを用いてデータを解析した。音速測定, 共鳴超音波分光法及びナノインデンテーション法によりCeOの弾性率を得た。得られた弾性率を用いてデバイ温度及びグリュナイゼン定数を評価するとともに、その評価結果を基に比熱及び熱伝導率を計算した。熱伝導率の計算結果は実験値をよく再現し、また、不純物依存性が大きいことが示された。
山本 正弘; 佐藤 智徳; 五十嵐 誉廣; 上野 文義; 相馬 康孝
Proceedings of European Corrosion Congress 2017 (EUROCORR 2017) and 20th ICC & Process Safety Congress 2017 (USB Flash Drive), 6 Pages, 2018/09
溶存酸素を含む高温高圧水中においてSUS316L鋼にすき間を付与した際に腐食形態が外部と大きく異なっていることを明らかにしてきた。既にすきま部のギャップや外部からの奥行に従って生成する腐食生成物が異なっていることを示した。このことは、すきまの形状に伴って環境が大きく異なっていることを示唆している。今回は、これらの結果を整理するとともに、FEM計算によりすきま部での環境因子を予測し、腐食生成物との関係を検討した結果を報告する。
