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論文

Development of treatment method for analytical waste solutions in STRAD project; Role of trace chloride ion in ammonium ion oxidation with the presence of Co(II) ion

粟飯原 はるか; 渡部 創; 北脇 慎一; 神谷 裕一*

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 7, p.175 - 181, 2025/03

https://doi.org/10.15669/pnst.7.175

Many kinds of radioactive liquid wastes have been generated and accumulated in nuclear research facilities, and disposal or treatment procedures have not been established for those wastes due to their complicated compositions. Japan Atomic Energy Agency (JAEA) is developing technologies for the treatment of radioactive liquid waste containing various chemical species through joint research project with several organizations named as STRAD (Systematic Treatment of RAdioactive liquid wastes for Decommissioning). Chemical processing facility (CPF) in JAEA was selected as a model case, and fundamental studies have been conducted for treatments of the liquid wastes accumulated in the CPF. Decomposition of the ammonium ions (NH$$_{4}$$$$^{+}$$) in advance with formation of explosive ammonium nitrate is one of promising treatments of the analytical liquid wastes. We have been focusing on catalytic ozonation of NH$$_{4}$$$$^{+}$$ as a suitable method for the decomposition under mild conditions with small secondary waste. Detail reaction mechanism has not been revealed yet. In this study, concentration of each component was parametrically changed and the reaction mechanism was investigated. Test solutions containing NH$$_{4}$$$$^{+}$$, Co$$^{2+}$$ and Cl$$^{-}$$ with various concentrations were prepared, and the ozone oxidation experiments were conducted at 333 K. The oxidation reaction of NH$$_{4}$$$$^{+}$$ proceeds even under low Cl$$^{-}$$ concentration, it is suggested that once chloramine are formed, thus the chlorine was released by decomposition. The above catalytic ozonation was applied to the genuine radioactive liquid waste stored at CPF, and concentration of NH$$_{4}$$$$^{+}$$ in the waste solutions was successfully reduced. This experience would contribute to treatment of radioactive liquid wastes in other facilities.

論文

Oxidative decomposition of ammonium ion with ozone in the presence of cobalt and chloride ions for the treatment of radioactive liquid waste

粟飯原 はるか; 渡部 創; 柴田 淳広; Mahardiani, L.*; 大友 亮一*; 神谷 裕一*

Progress in Nuclear Energy, 139, p.103872_1 - 103872_9, 2021/09

AA2020-0412.pdf:1.22MB

https://doi.org/10.1016/j.pnucene.2021.103872
 被引用回数：4 パーセンタイル：33.50(Nuclear Science & Technology)

To prevent unexpected accidents at nuclear facilities caused by accumulated ammonium nitrate in an aqueous liquid waste containing ammonium salts and nitric acid, NH $$_{4}$$ $$^{+}$$ in the liquid waste must be decomposed under mild reaction conditions. In this study, we investigated the oxidative decomposition of NH $$_{4}$$ $$^{+}$$ with O$$_{3}$$ at 333 K in the presence of a homogeneous Co$$^{2+}$$ catalyst and Cl$$^{-}$$ in the wide pH range of the test solution. The reaction behavior was greatly affected by pH of the test solution. In a basic solution at pH 12, high conversion of NH $$_{4}$$ $$^{+}$$ was obtained even in the absence of Co$$^{2+}$$ and Cl$$^{-}$$ and the main product was NO $$_{3}$$$$^{-}$$. However, Co$$^{2+}$$ and Cl$$^{-}$$ in the solution greatly enhanced the decomposition rate of NH $$_{4}$$ $$^{+}$$ in acidic to mild basic solutions (pH 1-8), while only low conversion of NH $$_{4}$$ $$^{+}$$ was observed unless both Co$$_{2+}$$ and Cl$$^{-}$$ were present. For the reaction with Co$$^{2+}$$ and Cl$$^{-}$$ in the solutions, NH$$_{4}$$ $$^{+}$$ was transformed mainly into chloramines (NH $$_{x}$$Cl $$_{3-x}$$, x = 1-3) by the reaction with HClO, which was formed by the reaction of Cl$$^{-}$$ with O$$_{3}$$ catalyzed by the homogeneous Co$$^{2+}$$ catalyst, and led to the high decomposition rate of NH$$_{4}$$ $$^{+}$$. Cl$$^{-}$$ suppressed the formation of the precipitate CoO(OH) during the reaction and consequently the Co$$^{2+}$$ catalyst stably existed in the reaction solution, which was another reason for the high decomposition rate of NH$$_{4}$$ $$^{+}$$ in the presence of Cl$$^{-}$$. Owing to the swift decomposition of NH$$_{4}$$ $$^{+}$$ under mild reaction conditions and small formation of secondary waste, the oxidative decomposition of NH$$_{4}$$ $$^{+}$$ in the presence of the homogeneous Co$$^{2+}$$ catalyst and Cl$$^{-}$$ is suitable and applicable for the treatment of the aqueous liquid waste containing ammonium salts and nitric acid.

論文

The Role of dissociation channels of excited electronic states in quantum optimal control of ozone isomerization; A Three-state dynamical model

黒崎 譲; Ho, T.-S.*; Rabitz, H.*

Chemical Physics, 469-470, p.115 - 122, 2016/05

https://doi.org/10.1016/j.chemphys.2016.02.015
 被引用回数：2 パーセンタイル：5.02(Chemistry, Physical)

The prospect of performing the open $$rightarrow$$ cyclic ozone isomerization has attracted much research attention. Here we explore this consideration theoretically by performing quantum optimal control calculations to demonstrate the important role that excited-state dissociation channels could play in the isomerization transformation. In the calculations we use a three-state, one-dimensional dynamical model constructed from the lowest five $$^{1}$$A' potential energy curves obtained with high-level ${it ab initio}$ calculations. Besides the laser field-dipole couplings between all three states, this model also includes the diabatic coupling between the two excited states at an avoided crossing leading to competing dissociation channels that can further hinder the isomerization process. The present three-state optimal control simulations examine two possible control pathways previously considered in a two-state model, and reveal that only one of the pathways is viable, achieving a robust $$sim$$95% yield to the cyclic target in the three-state model.

論文

Cupric ion effect on decomposition of tert-butanol in water by $$gamma$$-ray irradiation combined with ozone

M.Lee*; 新井 英彦; 宮田 定次郎

Environmental Applications of Ionizing Radiation, p.341 - 351, 1998/00

t-ブタノールをモデル物質として、水中の有機物のオゾン併用$$gamma$$線照射による分解及び分解に及ぼす銅イオンの添加効果について調べた。この併用法によりt-ブタノールは連鎖的に分解され、1モルのt-ブタノールは0.5モルのアセトンと0.4モルの乳酸と0.1モルの他の有機酸(主としてピルビン酸)に変化した。銅イオンを微量添加すると、水中の全有機炭素(TOC)は大きく減少し、さらに乳酸とピルビン酸の生成量は著しく減少した。銅イオンでは、これらの有機酸は分解しないことから、銅イオンはこれらの有機酸の前駆体を効果的に分解するものと考えられる。

論文

Exhaustive degradation of humic acid in water by simultaneous application of radiation and ozone

新井 英彦; 新井 陸正; 作本 彰久

Water Res., 20(7), p.885 - 891, 1986/00

https://doi.org/10.1016/0043-1354(86)90177-6
 被引用回数：32 パーセンタイル：81.93(Engineering, Environmental)

現在、塩素殺菌処理により水道水中に生成する発ガン性のトリハロメタンの低減化が世界的な課題となっている。その対策の一つとして、腐植土から調製したフミン酸水溶液をモデル上水原水として用いて、放射線とオゾンの併用法によるトリハロメタンの生成抑制の検討を行った。その結果、この併用法により水中のフミン酸が迅速にかつ効率よく除去されること、また、その結果、塩素処理に際してトリハロメタンのみならず全有機ハロゲンの生成が極めて顕著に抑制されることを明らかにした。また、有害なパーオキサイド類の生成はほとんど認められなかった。この併用法による効率のよい酸化分解の説明として連鎖反応機構を考えた。

論文

水の放射線処理技術の開発

作本 彰久; 新井 英彦

Radioisotopes, 34(10), p.570 - 579, 1985/00

https://doi.org/10.3769/radioisotopes.34.10_570

放射線を用いて水を処理する時の処理効率を向上させるために、放射線の照射と従来の処理法-凝集沈澱法、微生物処理法、吸着濃縮法、オゾン法-との組合せについて検討した。

論文

Major aqueous chlorination products of oxidized fulvic acid

新井 英彦; 新井 陸正; 作本 彰久

Chemistry Letters, 8, p.1435 - 1436, 1984/00

https://doi.org/10.1246/cl.1979.1435
 被引用回数：10

現在、上水中に塩素殺菌処理で生じた発ガン性の疑いのあるトリハロメタン(THM)が含まれていることが大きな社会問題となっている。この対策としてオゾン酸化による前処理が検討されている。我々も、また、放射線とオゾンを併用する処理法がTHMの生成抑制に著しい効果のあることを示した。しかし、これらの酸化処理した上水原水からいかなる有機塩素化合物が生成しているかはTHM以外は明らかにでなく、この問題は緊急の課題となっている。そこで、本報告では、放射線・オゾン併用酸化およびオゾン酸化したフルボ酸水溶液(モデル上水原水)を塩素化し、その有機塩素化合物の分析を行った。その結果、主要生成物として相当量のクロロホルム、ジクロロ酢酸およびトリクロロ酢酸が生成していることを明らかにした。

論文

Fine structure of polyethylene prepared by $$gamma$$-ray-induced polymerization in various solvents, 3; Selective degradation study with ozone

新井 英彦; 山口 康市; 三友 宏*; 栗山 将

J.Polym.Sci.,Polym.Phys.Ed., 16(5), p.841 - 850, 1978/05

エチルアルコール、2,2,5-トリメチルペタン等各種溶媒中で生成したガンマ線重合ポリエチレンの微細構造をオゾン酸化法により研究した。これらのポリマーのオゾン酸化物のGPCカーブには2つの山が現われ、各々の山に対応する分子量の比は1:2であった。オゾン処理時間と共に各山の分子量は低下したが、その比はほとんど不変であった。これらのことは、それらのポリマーが、不規則に折りたたまれた分子鎖の結晶から成ることを示している。X線長周期は重合温度の上昇と共に減少したが、溶媒の種類にはほとんど影響されなかった。この事実は、重合中の結晶化は、kinetic factorの影響を受けにくいことを示している。

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