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清水 一行*; 林田 洋寿*; 戸田 裕之*; 甲斐 哲也; 松本 吉弘*; 松本 佳久*
日本金属学会誌, 83(11), p.434 - 440, 2019/11
被引用回数：1 パーセンタイル：5.50(Metallurgy & Metallurgical Engineering)Neutron imaging experiment was performed to visualize the distribution of solute hydrogen in an Al-10.1%Zn-1.2%Mg alloy and a pure palladium after hydrogen charging. Changes in the contrast of neutron transmission images caused by hydrogen were clearly observed in a palladium. In the wavelength range of 2-3 AA and 5-13.5 AA, the mean neutron transmission around the center of a hydrogen-charged palladium were 0.692 and 0.511, respectively. The hydrogen content in a palladium was estimated to be 10.8 mol% from the measured neutron transmission. This study has demonstrated that hydrogen content can be analyzed by considering the wavelength dependence of neutron intensity. On the other hand, hydrogen could not be observed from the neutron transmission image in Al-Zn-Mg alloys. This was due to the low hydrogen content, which was mass ppm level even after hydrogen charging, and statistical precision was not sufficient to discuss the amount of hydrogen of the mass ppm order.
Awual, M. R.; Hasan, M. M.*; Naushad, M.*; 塩飽 秀啓; 矢板 毅
Sensors and Actuators B; Chemical, 209, p.790 - 797, 2015/03
被引用回数：164 パーセンタイル：99.24(Chemistry, Analytical)In this study, we have developed S and N containing ligand of 5-tert-butyl-2-hydroxybenzaldehyde thiosemicarbazone. The organic ligand was anchored onto the mesoporous silica by an indirect method for the preparation of composite adsorbent. The adsorbent can detect Pd(II) ions at ultra-trace levels and recover the Pd(II) with high sorption capacity and efficiency. The adsorption isotherm data were well fitted with the Langmuir model, and the maximum sorption capacity of the composite adsorbent was 171.65 mg/g, which was close to the equilibrium sorption capacity.
Awual, M. R.; Hasan, M. M.*; Znad, H.*
Chemical Engineering Journal, 259, p.611 - 619, 2015/01
被引用回数：284 パーセンタイル：99.40(Engineering, Environmental)The functional group containing organic ligand was developed and then successfully anchored onto mesoperous silica for the preparation of nano-conjugate adsorbent. After fabrication, the ligand kept open functionality for capturing Pd(II) under optimum conditions. The adsorbent exhibited the distinct color formation after adding the Pd(II) ions both in solid and liquid states. The base metal of Cu(II) and Zn(II) did not hamper the Pd(II) sorption ability of adsorbent in the acidic pH region. Therefore, it was expected that the Pd(II) could be separated from other hard metal ions by the adsorbent. Therefore the proposed adsorbent can be considered as a potential candidate for Pd(II) capturing from waste samples.
河村 繕範; 榎枝 幹男; 山西 敏彦; 西 正孝
Fusion Engineering and Design, 81(1-7), p.809 - 814, 2006/02
被引用回数：14 パーセンタイル：67.66(Nuclear Science & Technology)核融合炉固体増殖ブランケットで生成されたトリチウムは、ヘリウムスイープガスを流通させることによりブランケットから取り出す。取り出されたトリチウムは、ブランケットトリチウム回収システムにおいてヘリウムから分離される。ブランケットトリチウム回収システムに対して適用が提案されているプロセスの一つが、パラジウム合金膜を用いた膜分離システムである。パラジウム拡散器は高濃度水素同位体純化に対して実績があり、ITERのプラズマ排ガス処理装置にも採用されている。一方で、低水素分圧の系では透過における律速過程の変化が報告されており、ブランケット系への適用を本格的に検討した例は少ない。今回、原研で行われた実証炉の概念設計に基づき、パラジウム拡散器を用いたブランケットトリチウム回収システムの可能性について検討を行った。一例としてシェル-チューブ型熱交換器のような拡散器を想定し、スイープガスを大気圧でシェル側に受入れるとする。この場合、サイドカットを0.95程度とするには、チューブ側線流速をシェル側の6倍にしなければならない。これは透過したトリチウムを薄めることになり、回収システムとしての機能を果たさないことを意味する。
朝倉 俊英; Kim, S.-Y.; 森田 泰治; 小澤 正基*
Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(3), p.267 - 269, 2005/12
将来の再処理のために、電解採取法、すなわち電解還元による硝酸水溶液からのTc析出について研究した。炭素電極を用い、電位-0.3V vs. SSE(標準Ag/AgCl電極)において30分定電位電解することにより、3Mの硝酸水溶液中のTc濃度が初期値の93%に低下した。これは7%の析出に相当する。Pd共存のもと
0.0V vs. SSEで60分電解することで、濃度値の低下は15%析出に相当する値に達し、PdにTcの析出を促進する効果(プロモーター効果)があることが示唆された。しかし、さらに電解を続けると、Tc濃度が初期値まで増加したことから、競合する再溶解反応があることが示唆された。サイクリックボルタンメトリー測定からは、この再溶解反応がPdを中心とする析出物の特性にも影響し、Tc-Pd-Ru-Rh溶液からの析出物はPd-Ru-Rhからの析出物よりも容易に再溶解することがわかった。電解後のTc溶液のスペクトルには、還元されたTcと亜硝酸イオンとの錯体よると考えられる吸収ピークが482nmに認められ、錯体生成によりTcが再溶解反応の機構である可能性を示した。
湊 和生; 小川 徹; 沢 和弘; 石川 明義; 冨田 健; 飯田 省三; 関野 甫
Nuclear Technology, 130(3), p.272 - 281, 2000/06
被引用回数：72 パーセンタイル：96.64(Nuclear Science & Technology)ZrC被覆燃料粒子は、高温ガス炉用SiC被覆燃料粒子に代わる候補の一つである。ZrC被覆燃料粒子とSiC被覆燃料粒子の高温における照射性能を比較するために、同一条件の下で、キャプセル照射試験を実施した。照射温度は1400-1650
C、燃焼率は4.5%FIMAであった。照射後試験の粒子断面観察において、ZrC被覆層にはパラジウムによる腐食は観察されなかったが、SiC被覆層にはパラジウム腐食が認められた。被覆層の貫通破損率の検査では、ZrC被覆燃料粒子には有意な破損は認められなかったが、SiC被覆燃料粒子には照射による破損が認められた。ZrC被覆燃料粒子の高温における優れた照射性能が明らかになった。
畑田 元義*; 藤田 岩男*; 是川 圭一*
JAERI-Research 94-024, 40 Pages, 1994/10
JAERI-Research-94-024.pdf:1.29MB
アルゴンで飽和した安定剤を含まない塩化パラジウム酸ナトリウム(Na
PdCl
)水溶液を
線照射し、生成した粒子の粒子径を動的光散乱装置を用いて、また生成量を可視紫外分光光度計を用いて測定した。pH=1.95HCl溶液では濁度(700nmにおける吸光度)は照射終了後増加し、その後減少した。また238nmの吸光度から求めた残存PdCl
は照射により減少したが、照射終了後の時間とともに一部回復することが認められた。これらの現象は照射終了後も粒子の前駆体が存在すること、及びこれが塩化物イオンと反応してPdClイオンを再生することを示している。粒子径は照射直後の20nmから成長して2.75kGyでは約40nm、8.25kGyでは80nmに達した。粒子の収量はpH=0.65HCl溶液では、pH=1.95HCl溶液の場合と比べて小さく、また粒子径は、150nm~200nmと大きなものであった。
畑田 元義*; C.D.Jonah*
JAERI-Research 94-019, 36 Pages, 1994/10
JAERI-Research-94-019.pdf:1.23MB
酸素を除いた硫酸パラジウム水溶液、及び硫酸パラジウム-硫酸銀水溶液を線照射し、生成した微粒子の粒子径の時間変化を動的光散乱測定装置を用いて調べ、溶液中の粒子量の変化を可視紫外分光光度計を用いて調べた。硫酸パラジウムの系では、粒子径は照射後の時間とともに生長したが、約2
10
秒以後では、線量が小さいときは、一定値を示した。線量が大きいときには、粒子径は時間とともに減少した。照射により生成し、成長した粒子は、空隙に水分子を含んだ低密度のものであると推定され、密度は、線量、溶液濃度に依存する。硫酸パラジウム-硫酸銀の系から得られた粒子は、同じ条件で硫酸パラジウムの系から得られたものに比べて低密度のものであった。一旦、凝集沈降した粒子に対する超音波照射効果についても検討した。
線照射による微粒子固体の生成畑田 元義*
KURRI-TR-394, 0, p.36 - 48, 1994/07
硫酸パラジウム水溶液(a)、硫酸パラジウム-硫酸銀水溶液(b)、及び硫酸銀水溶液(c)を窒素飽和させ、線照射した。固体粒子の生成量は、光学吸収測定から求めた溶液中の金属イオンの減少、及び捕集した固体沈澱の秤量から求めた。実験の結果、1)パラジウムイオンは溶液(a)及び(b)では、照射により減少し、固体微粒子による連続吸収の生成が認められた。2)銀イオンは溶液(b)では減少したが、溶液(c)では、pH
4では減少しなかった。但しpH=7では減少した。3)溶液(a)及び(b)では電導性の沈澱が生成すること等が明らかとなった。従って溶液(b)では二成分金属微粒子が生成している可能性がある。照射された溶液から回収された沈澱の量は、(a)では消費された金属イオンの57%、溶液(b)では、97%であった。
C.D.Jonah*; 畑田 元義*
JAERI-M 93-248, 33 Pages, 1994/01
安定剤が存在しない金属イオン水溶液の線照射により生成する金属微粒子の凝集機構を調べる方法を見出すために、硫酸パラジウム水溶液を窒素飽和した後、線照射(11.2kGy/h,10kGy)を行った。照射後の溶液の濁度変化を可視紫分光光度計を用いて700nmにおける吸光度より調べ、また生成した固体微粒子の粒子径分布の時間的変化を動的光散乱粒子径アナライザーを用いて研究した。濁度は、照射後の時間とともに単調に減少すること、また、生成した微粒子の粒子径分布は400~800nmと1500~2500nmにピークを持つものであることがわかった。得られた粒子の密度は、バルク金属の密度よりも小さいものであると考えられる。硫酸パラジウム・硫酸銀水溶液についても同様の研究を行った。
畑田 元義*
JAERI-M 93-232, 41 Pages, 1993/12
硫酸パラジウム水溶液(a)、硫酸パラジウム-硫酸銀水溶液(b)、及び硫酸銀水溶液を窒素飽和させ、線照射を行った。固体粒子の生成量は、光学吸収から求めた溶液中の金属イオンの消失、及び捕集した固体沈澱の秤量から求めた。実験の結果、(1)パラジウムイオンは、溶液(a)及び(b)で照射により減少し、固体微粒子による連続吸収が認められた。(2)銀イオンは溶液(b)では減少したが溶液(c)では減少は認められなかった。(3)溶液(a)及び(b)では、照射により電導性の沈澱が生成することが認められたが、溶液(c)では固体の生成は認められなかった。従って溶液(b)では二成分金属粒子が生成している可能性がある。照射された溶液から回収された沈澱の量は、溶液(a)では、消費された金属イオンの57%、溶液(b)では97%であった。
米山 充*; 佐藤 正知*; 大橋 弘士*; 小川 徹; 伊藤 昭憲; 福田 幸朔
JAERI-M 92-118, 49 Pages, 1992/08
パラジウム(Pd)は高温ガス炉被覆燃料粒子のUO核から容易に放出され、SiC被覆層を侵食する作用がある。本研究ではUOウエハースにPd箔をはさんで拡散対とし、1300~1800Cで加熱することによりPdの移行を調べるとともに、UO上でのPdの融解およびU-Pd合金の生成の可能性を調べる実験を行った。この実験によりUO中のPdの移行は、UO内の気孔を経路としてU-Pd合金の生成が遅延効果として働く気相拡散に依存するというモデルで説明できた。熱力学的計算からはO/U比が2.00よりも高い酸素ポテンシャルの条件のもとでUPd
が生成することが明らかになった。
高田 実*; 大橋 弘士*; 諸住 高*; 小川 徹; 福田 幸朔
JAERI-M 90-113, 46 Pages, 1990/07
本研究は原研・大学プロジェクト共同研究の一環として行われたものである。本研究ではUO中にPd及びPd+Moを添加した試料を調製し、1800Cで高温加熱することによりPd析出物がどのように生長するかをEPMA及び金相学的に調べた。さらに、UO表面にPdを蒸着させ、1400Cで長時間加熱した後、Pdの拡散をEPMAで調べた。
湊 和生; 小川 徹; 鹿志村 悟; 福田 幸朔; 清水 道雄; 田山 義伸; 高橋 五志生
Journal of Nuclear Materials, 172, p.184 - 196, 1990/00
被引用回数：70 パーセンタイル：97.84(Materials Science, Multidisciplinary)照射済高温ガス炉用被覆燃料粒子において、核分裂生成物パラジウム(Pd)による炭化ケイ素(SiC)被覆層の腐食を観察した。観察には光学顕微鏡およびX線マイクロアナライザを用いた。SiC層は局所的に腐食されていた。反応に関与していた元素は主としてPdであったが、いくつかの粒子では、Pdの他にロジウムおよびルテニウムが腐食領域で検出された。Pdは粒子の高温側および低域側の両方で検出されたが、Pdによる腐食領域およびPdの蓄積は低温側で多く見られた。観察されたPd-SiC反応深さは、燃料核からのPdの放出が反応全体を支配するという仮定のもとに、整理された。
林 君夫; 沢 和弘; 塩沢 周策; 福田 幸朔
JAERI-M 89-162, 83 Pages, 1989/10
本報告は、高温工学試験研究炉(HTTR)の安全設計の一環としての燃料の健全性評価の結果について述べたものである。HTTR燃料の特性を明らかにするため、被覆燃料の粒子の各被覆層の機能について調査検討した。燃料核移動(アメーバ効果)、パラジウムによる炭化ケイ素(SiC)層の腐食による燃料破損についての解析により、HTTR通常運転条件下での燃料の健全性が確保されることを示した。燃料の健全性は、照射健全性試験の良好な結果によって実証された。被覆燃料粒子の破損挙動を考慮して、燃料許容設計限界として、異状な過渡変化時に燃料温度が1600Cを超えないことと定めた。被覆燃料粒子の異常高温加熱試験の結果により、燃料許容設計限界をこのように定めることの妥当性が確かめられている。
福田 幸朔
日本原子力学会誌, 28(4), p.312 - 317, 1986/00
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Nuclear Science & Technology)高温ガス炉燃料開発は、1977年の核不拡散政策による低濃縮化への移行を契約に、新たな時代へと入って行った。現在、世界中で中国も含めて5カ国が高温ガス炉燃料の研究開発を行っているが、これらの国々は全て低濃縮酸化物系被覆粒子燃料を目指している。そこで、本論文(解説)では、この被覆粒子燃料に特有な現象、つまりPdとSiC層との反応,
Ag放出、及び燃料核からの酸素放出に起因するCoガス圧の問題について解説する。
Particles,-(II)湊 和生; 小川 徹; 福田 幸朔; 井川 勝市; 岩本 多實
JAERI-M 84-002, 56 Pages, 1984/02
照射済Triso被覆UO2粒子をEPMAを用いて観察した。この実験は、初歩的なものであったが、パラジウウムのSiC層内面における蓄積、およびSiC層中への進入が見られた。パラジウム量が1粒子あたり1.110
~3.610atom/particleの粒子において、パラジウムのSiC層内面における蓄積が見られた。パラジウムの蓄積は、粒子の高温側でも低温側でも見られたが、蓄積量および蓄積個所は、低温側の方が多かった。セリウム、テルル、およびバリウムは、バッファーPyC層中ばかりでなく、SiC層内面でも検出された。被覆層中の塩素の検出を試みたが、使用した樹脂に塩素が含まれていたため、妨害された。
福田 幸朔; 鹿志村 悟; 小川 徹; 湊 和生; 井川 勝市; 岩本 多實; 石本 清
JAERI-M 83-232, 67 Pages, 1984/01
49年度に試作した多目的高温ガス実験炉予備設計仕様の被覆燃料粒子をはじめ、同年度に英国で予備設計仕様に基ずいて製造された被覆燃料粒子、第1次OGL-1燃料用被覆粒子、およびZrC被覆粒子を73F-13AキャプセルによりJMTR燃料領域で照射した。この結果、49年度試作被覆粒子は、燃焼率4%、高速中性子照射量2.710
n/cm、最高温度1380Cまでの照射では健全であり、また、この照射条件下では、国産被覆粒子と英国製被覆粒子の性能にはほとんど差が見られなかった。しかし、照射温度が1600Cを越えると、明らかに国産被覆粒子の方が良好な耐照射性を示した。このほか、照射後試験では、金属FP放出、Pd/SiC層反応および照射済被覆粒子の圧縮破壊強度などの測定も行い、多くの知見を得た。
吉田 浩; 小西 哲之; 成瀬 雄二
Nucl.Technol./Fusion, 3, p.471 - 484, 1983/00
D-T核融合炉の燃料循環系を対象としたパラジウム拡散器およびこれを用いた燃料精製システムを設計した。パラジウム合金膜法の適用性は、筆者らの既往研究に基づいて検討した。パラジウム拡散器の操作条件は実験により決定し、その形状・大きさはコンピュータ計算に基づいて設定した。精製システムの設計は、Los Alamos National LaboratoryのTritium Systems Test Assembly(TSTA)における、供給ガス条件に従った。本システムの必要機器は、パラジウム拡散器、触媒酸化反応器、低温トラップ、亜鉛ベッド、真空ポンプなどであり、システム構成および操作条件においていくつかの利点が挙げられる。
村上 義夫; 大塚 英男
Vacuum, 28(5), p.235 - 240, 1978/05
被引用回数：9パラジウム合金膜を用いて核融合装置における多量の水素同位体を排気することができることを提案し、パラジウム合金膜ポンプの性能を気体運動論ならびに化学反応論から半理論的に推定した。このポンプは約500Cに熱せられたパラジウム合金膜により被排気空間とポンプ室とが仕切られており、ポンプ室には酸素の導入口と液体窒素トラップが設けてある。ポンプ室側の合金膜表面の水素濃度を実効的に低下させるために化学反応を用いるべきであるという考えがこの方法の骨子となっている。理論および実験値を用いた計算結果から、0.1mm厚の合金膜にひだをつけて実効的な透過面積を増加させると、10
Torrにおける排気速度は投影面積1cmあたり7~15l/secが期待できる。また電力効率(たとえば所要電力1ワットあたりの排気速度)も大型のクライオポンプ並みかまたはそれ以上であると考えられる。
