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論文

Adsorption behavior of cesium on hybrid microcapsules in spent fuel solution

大西 貴士; 小山 真一; 三村 均*

日本イオン交換学会誌, 31(3), p.43 - 49, 2020/10

Hybrid microcapsules (H-MCs) are being development for the column separation of Cs from high-level radioactive liquid waste (HLLW). In this paper, adsorption behavior of H-MCs has been evaluated by a batch method in single-element solution and a spent fuel solution prepared from irradiated MOX fuel. Distribution coefficients ($$K_{rm d}$$s) of various metal ion including Cs were determined for three types of H-MCs (AMP-SG (silica gel enclosing ammonium molybdophosphate), AMP-ALG (calcium alginate gel enclosing ammonium molybdophosphate) and AWP-ALG (calcium alginate gel enclosing ammonium tungstophosphate)) in the spent fuel solution. The three types of H-MCs exhibited higher $$K_{rm d}$$s for Cs than those for the other elements in spent fuel solution. The difference of $$K_{rm d}$$ for the specific element (Cs) and the other elements was larger than one order of magnitude. Therefore, chromatographic separation of Cs in the spent fuel solution using a column packed with H-MCs is promising. It was the same tendency between the spent fuel solution and the single-element solution that the $$K_{rm d}$$ value for Cs of AWP-ALG was the largest followed by that of AMP-ALG and that of AMP-SG. Thus, the mechanism of adsorption of Cs onto these H-MCs would not be changed in the presence of FPs and MAs. Therefore, these types of H-MCs can be effective for separation of Cs in the spent fuel solutions.

論文

Influence of mixing solution on characteristics of calcium aluminate cement modified with sodium polyphosphate

入澤 啓太; Garcia-Lodeiro, I.*; 木下 肇*

Cement and Concrete Research, 128, p.105951_1 - 105951_7, 2020/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Construction & Building Technology)

本研究では、ポリリン酸ナトリウムを含む混練溶液の量と濃度を変化させてリン酸添加カルシウムアルミネートセメント(CAP)の特性を調査した。ポリリン酸ナトリウムの量を一定にして、混練溶液の量を増大させたとき、カルシウムアルミネートセメント(CAC)中に存在するゲーレナイトと比較して、モノカルシウムアルミネートが減少していった。また、非晶質ゲル相中に存在する水の減少とCAP中の水和物として、ギブサイト(Al(OH)$$_{3}$$)の量が増大した。ポリリン酸ナトリウムの濃度を一定にして、混練溶液の量を増大させたとき、モノカルシウムアルミネートの減少が確認されなかった。このシリーズにおいては、ギブサイトや他の結晶性水和物も同定されなかった。加えて、未反応なポリリン酸ナトリウムがCAP中に残存した。非晶質ゲル相中の水の減少とCAP中の水和物が微細構造の緻密性を向上させていると考えられる。

論文

Development of phosphate modified CAC cementitious systems with reduced water content for the immobilization of radioactive wastes

Garcia-Lodeiro, I.*; 入澤 啓太; 目黒 義弘; 木下 肇*

Proceedings of 15th International Congress on the Chemistry of Cement (ICCC 2019) (Internet), 10 Pages, 2019/09

低中レベルの放射性廃棄物を閉じ込めるために、ポルトランドセメントと添加剤の混合物であるグラウトが、低中レベルの放射性廃棄物に対して一般的に使用されている。しかしながら、ポルトランドセメントを用いた従来のセメント固化工程では、マトリクス中に存在する間隙水や水和物といった水の放射線分解により、水素ガス発生のリスクが残る。カルシウムアルミネートセメントに対してリン酸を添加すると、酸塩基反応によって硬化することが知られている。従来のセメントとは異なる反応メカニズムであることから、放射性廃棄物による水の放射線分解に相当する水素ガスのリスクを最小化する利点があると考えられ、低含水セメント固化体の作製を試みた。本研究は、初期の7日間養生時に温度(35$$^{circ}$$C, 60$$^{circ}$$C, 95$$^{circ}$$C, 110$$^{circ}$$C,180$$^{circ}$$C)を変化させた条件でリン酸添加カルシウムアルミネートセメントに及ぼす含水率低減の影響を調査した。実験結果は、試験された条件において従来のカルシウムアルミネートセメントに結晶性水和物が生成されず、大量の水を減少できたにも関わらず構造的に問題ないことを示した。95$$^{circ}$$Cで養生したサンプルにおいては、水酸化アパタイトの形成が確認された。

論文

Application of phosphate modified CAC for incorporation of simulated secondary aqueous wastes in Fukushima Daiichi NPP, 1; Characterization of solidified cementitious systems with reduced water content

Garcia-Lodeiro, I.*; Lebon, R.*; Machoney, D.*; Zhang, B.*; 入澤 啓太; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 目黒 義弘; 木下 肇*

Proceedings of 3rd International Symposium on Cement-based Materials for Nuclear Wastes (NUWCEM 2018) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2018/11

Processing of contaminated water from Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (NPP) results in a large amount of radioactive aqueous wastes, with a significant amount of radioactive strontium ($$^{90}$$Sr) and inorganic salts (mainly chlorides). It is challenging to condition these wastes using the conventional cementation because of the significant contamination and associated risk of hydrogen gas generation. The present study investigates the applicability of calcium aluminate cement (CAC) modified with phosphates (CAP) for incorporation of simulated secondary aqueous wastes. The use of CAP system is interesting because it may allow the reduction of water content, and the risk of hydrogen gas generation, since the solidification of this systems does not solely rely on the hydration of clinker phases. CAC and CAP pastes were prepared intermixing with different secondary aqueous wastes (concentrated effluent, iron co-precipitation slurry and carbonate slurry) and cured at either 35$$^{circ}$$C or 90$$^{circ}$$C in open systems for 7 days. Overall, the incorporation of the simulated wastes did not significantly alter the development of CAP or CAC, maintaining the integrity of their microstructure. However, because of the high Cl$$^{-}$$ content in the simulated wastes, CAC system showed formation of the Friedel's salt (Ca$$_{2}$$Al(OH)$$_{6}$$Cl(H$$_{2}$$O)$$_{2}$$). On the other hand, formation of chlorapatite-type phase was detected in the CAP systems cured at 90$$^{circ}$$C.

論文

Reduction of water content in calcium aluminate cement with/out phosphate modification for alternative cementation technique

Garcia-Lodeiro, I.*; 入澤 啓太; Jin, F.*; 目黒 義弘; 木下 肇*

Cement and Concrete Research, 109, p.243 - 253, 2018/07

 被引用回数:7 パーセンタイル:42.62(Construction & Building Technology)

Cementation of the secondary aqueous wastes from TEPCO Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant is challenging due to the significant strontium content and radioactivity, leading to a potential risk of hydrogen gas generation via radiolysis of water content. The present study investigates the reduction of water content in calcium aluminate cement (CAC) with/out phosphate modification by a heat-treatment during the solidification. The reduction of water in the CAC was found restricted by the rapid formation of crystalline hydration phases, whereas the phosphate-modified system allowed the gradual reduction of water, achieving the reduction of 60% water content at 95$$^{circ}$$C. Curing at 60-95$$^{circ}$$C also eliminated the significant cracks found at 35$$^{circ}$$C in the phosphate system. The possible difference in the amorphous products, NaCaPO$$_{4}$$.nH$$_{2}$$O type at 35$$^{circ}$$C and Ca(HPO$$_{4}$$).xH$$_{2}$$O type at 60-95$$^{circ}$$C, may have contributed to the improvement in the microstructure together with the change in the pore size distribution.

論文

Heat treatment of phosphate-modified cementitious matrices for safe storage of secondary radioactive aqueous wastes in Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

入澤 啓太; 谷口 拓海; 並木 仁宏; Garc$'i$a-Lodeiro, I.*; 大杉 武史; 榊原 哲朗; 中澤 修; 目黒 義弘; 木下 肇*

Proceedings of 2017 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2017) (CD-ROM), 6 Pages, 2017/04

東京電力福島第一原子力発電所から発生する汚染水二次廃棄物の安全な貯蔵のために、リン酸セメントを用いて低含水固化技術を開発している。従来のセメントシステムは水和反応を経由して固化し、一定量の水の要求と含有を必要とする。しかしながら、リン酸セメントは酸塩基反応を経由して固化する。それゆえ、水は作業性の観点から必要とされているだけである。水分量が低減されたリン酸セメントシステムは放射性廃棄物による水の放射線分解で発生する水素ガスを低減できるため、安全な貯蔵に貢献できる。本研究は、異なる温度(60, 90, 120$$^{circ}$$C)の開放系及びリファレンスとして20$$^{circ}$$Cの閉鎖系で養生したカルシウムアルミネートセメント(CAC)とリン酸添加CAC(CAP)の含水率と特性を調査した。CACとCAP中の水分量は時間経過に伴い減少した。$$geq$$ 90$$^{circ}$$Cにおいて、CAPはCACよりも低い含水率を得た。CAC中の自由水は、加熱処理により構造水に転換したが、CAPでは生じなかった。ハイドロキシアパタイトの前駆相である正リン酸塩が20, 60$$^{circ}$$CのCAP中で発見され、90$$^{circ}$$Cでは正リン酸塩とハイドロキシアパタイトの混合物が発見された。120$$^{circ}$$CのCAP中のリン酸生成物は、20, 60, 90$$^{circ}$$CのCAPと比較して異なるリン酸塩からなるようにみえる。

論文

Research on vitrification technology to immobilize radioactive sludge generated from Fukushima Daiichi Power Plant; Enhanced glass medium

天本 一平; 小林 秀和; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*; 深山 大元*; 長野 祐一*; Jantzen, T.*; Hack, K.*

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(10), p.1467 - 1475, 2016/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:83.2(Nuclear Science & Technology)

福島第一原子力発電所の汚染水処理で発生した汚泥(スラッジ)の廃棄体化技術候補の一つとして、ガラス固化法に着目し、鉄リン酸塩ガラス(IPG)媒体を用いたスラッジ固化処理の適用性について検討を行っている。同検討を進めるにあたり、解析に必要とされる熱物性等のデータを充実させる必要があるが、高温雰囲気において、さまざまな成分と組成のIPG及び模擬廃棄体を作製し、それぞれに対して、多くの物性値を測定することは、時間と困難さを伴う作業となる。よって、理論解析により対象物質の挙動を推測することにより試験件数を減らし、データ取得を行った方が合理的である。本報では、既知の実験状態図から、CALPHAD法により熱力学的諸量を推算し、得られた結果を利用してIPG及び廃棄体の計算状態図を作成するとともに、同状態図から読み取ることのできる均質融体を形成するための情報と実験値との比較評価を行い、計算状態図の妥当性を確認することができた。

論文

The Spectrum and laser properties of ytterbium doped phosphate glass at low temperature

Dai, S.*; 杉山 僚; Hu, L.*; Liu, Z.*; Huang, G.*; Jiang, Z.*

Journal of Non-Crystalline Solids, 311(2), p.138 - 144, 2002/11

Yb$$^{3+}$$をドープしたリン酸ガラスを作成し,低温での分光及びレーザー発振特性について評価を行なった。作成したガラスは、モル%でP$$_{2}$$O$$_{5}$$:60-65,B$$_{2}$$O$$_{3}$$:4-8,Al$$_{2}$$O$$_{3}$$:5-10,K$$_{2}$$O:10-15,BaO:5-10,La$$_{2}$$O$$_{3}$$:0-2,Nb$$_{2}$$O$$_{5}$$:0-2,Yb$$_{2}$$O$$_{3}$$:4-87の範囲で調製を行なった。YB$$^{3+}$$イオンの上準位寿命$$^{2}$$F$$_{5/2}$$からの蛍光寿命について、クライオスタットを用いて温度を変えながら測定を行なった。これと併せて,発振波長940nmのレーザーダイオード励起によるガラスレーザーの発振特性を異なる温度で測定した。この結果,スロープ効率4%,最高出力2mWが温度8K,発振波長1001nmにおいて有益な知見が得られた。

論文

Study of a new ytterbium doped phosphate laser glass

Dai, S.*; Hu, L.*; 杉山 僚; 井澤 靖和*; Liu, Z.*; Jiang, Z.*

Chinese Science Bulletin, 47(3), p.255 - 259, 2002/02

 被引用回数:7 パーセンタイル:46.83(Multidisciplinary Sciences)

新イッテルビウムリン酸レーザーガラスを作成し、熱-機械特性,非線形性,微結晶化,微少欠陥及び分光スペクトル測定の物理・光学特性について評価試験を行なった。ガラスの作成プロセスにおいて、OH基濃度を減少させるために、開発した新たな除去法を適用した結果、上準位蛍光寿命は2.2msに達した。さらに,光路長の熱による変化を示すアサーマル特性は、0.42$$times$$10E$$^{-6}$$/Kであり、これはQX/Ybガラスの約1/10と極端に小さい値を示すことがわかった。

論文

$$^{31}$$P NMR study of magnesium phosphate glasses

Fayon, F.*; Massiot, D.*; 鈴谷 賢太郎; Price, D. L.*

Journal of Non-Crystalline Solids, 283(1-3), p.88 - 94, 2001/05

 被引用回数:48 パーセンタイル:10.84

マグネシウムリン酸塩ガラス(MgO)$$_{x}$$(P$$_{2}$$O$$_{5}$$)$$_{1-x}$$,x=0.44~0.59について1-D MASと2-D double quantum 固体$$^{31}$$P NMRによる研究を行った。リン酸ユニットQ$$_{n}$$(n=1~3)は、$$^{31}$$P NMRスペクトルのシミュレーションから得られたが、それは架橋酸素と非架橋酸素の分布として説明できる。これは、Mg$$^{2+}$$イオンが、この系においては完全にネットワークmodifierとして働いていることを示している。高分解能$$^{31}$$P double quantum NMRは、中範囲構造を調べるのに用いられた。中範囲構造は、メタ組成(x=0.5)で変化するが、これは、リング構造からリン酸ユニットの鎖状構造へ変化したためであることが示された。メタ組成での物性値(密度,反射率など)の変化は、このような中範囲構造の変化によるものと理解できる。

論文

P and S K-edge XANES of transition-metal phosphates and sulfates

奥出 進也*; 名越 正泰*; 野呂 寿人*; 馬場 祐治; 山本 博之; 佐々木 貞吉

Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena, 101-103, p.607 - 610, 1999/00

X線吸収端微細構造(XANES)スペクトルの測定により、3d遷移金属のリン酸塩及び硫酸塩の電子構造を明らかにした。主な結果は、(1)XANESスペクトルにおけるpre-edgeピーク強度は遷移金属の3d電子数の増加に伴い減少する。(2)P 3p及びS 3pから成る非占軌道への励起に起因する主ピークは3d電子数の増加に伴い低エネルギー側にシフトする。以上の結果からP 3p及びS 3p軌道が、遷移金属の3d軌道と強く混成していることが明らかになった。また、遷移金属とP,S原子間に酸素原子が存在するにもかかわらず、P及びS原子のXANES測定が非占軌道の電子構造解析に有効であることを明らかにした。

論文

Effects of organic solvent on infinite neutron multiplication factor of homogeneous plutonium nitrate solution system

桜井 聡; 荒川 拓也*; 奥野 浩

Journal of Nuclear Science and Technology, 35(5), p.365 - 369, 1998/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

均質硝酸プルトニウム溶液体系の無限中性子増倍率(k$$_{inf}$$)に与える有機溶媒の影響をMNCP-4Aを用いた数値計算によって調べた。その結果、硝酸プルトニウム-30vol%リン酸トリブチル-ドデカン有機溶媒系のk$$_{inf}$$は硝酸プルトニウム水溶液系のk$$_{inf}$$とほぼ等しいことを確認した。しかし、結果をより子細に眺めると、有機溶媒系のk$$_{inf}$$は70gPu/l以下では水溶液系の対応値よりも僅かに大きくなった。それゆえ、$$^{239}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{4}$$水溶液系の推定臨界下限濃度が6.9g$$^{239}$$Pu/lであるのに対して、有機溶媒系の推定臨界下限濃度は6.8g$$^{239}$$Pu/lとなった。また、有機溶媒系のリン酸トリブチル濃度が上昇するとk$$_{inf}$$が増加する傾向も見出した。

論文

Behavior of tritium in the Purex process

内山 軍蔵; 藤根 幸雄; 前田 充; 杉川 進; 辻野 毅

Solvent Extr. Ion Exch., 13(1), p.59 - 82, 1995/00

 被引用回数:1 パーセンタイル:86.26(Chemistry, Multidisciplinary)

ピューレックス再処理工程におけるトリチウムの閉じ込めプロセスを評価検討するためにトリチウムのリン酸トリブチル(TBP)による抽出挙動を調べた。回分抽出実験ではU-30%TBP/n-ドデカン(nDD)-HNO$$_{3}$$-H$$_{2}$$O系におけるトリチウムの分配比を、また、6段のミキサセトラ型抽出器(内部循環式)を用いた化学工程実験では、トリチウム洗浄工程におけるトリチウムの除染係数をそれぞれ測定した。実験の結果、(1)大部分のトリチウムは水及び硝酸の化学形でTBPに抽出されること,(2)有機相中トリチウムの約1%は有機溶媒の分解生成物に固定化されること,(3)有機相ウラン濃度=85g/dm$$^{3}$$,水相硝酸濃度=3M,O/A(有機相流量と水相流量の比)=25の条件で6段の洗浄段で約500のトリチウムの除染係数が得られることがわかった。

報告書

廃溶媒の液中燃焼挙動

内山 軍蔵; 前田 充; 藤根 幸雄; 天川 正幸*; 内田 勝秀*

JAERI-M 93-191, 58 Pages, 1993/10

JAERI-M-93-191.pdf:2.23MB

再処理工場から発生し、TRU元素を含有する廃溶媒を分解して無機化する技術として液中燃焼法を取り上げ、同法について廃溶媒処理技術としての適用性を評価するために必要な放射性核種の燃焼挙動などのプロセスデータを取得した。実験にはベンチスケール規模(処理量:1.39l/hr)の液中燃焼実験装置を用いた。本報告書では、(1)リン酸トリブチルとノルマルドデカンとの混合物からなる模擬廃溶媒の燃焼挙動,(2)模擬廃溶媒に添加したルテニウム及びヨウ素等の燃焼・移行挙動などについて述べる。

論文

Absorption of phosphate by rice seedlings in deuterium oxide

柴部 禎巳; 葉田 可林

Environ.Exp.Bot., 23(4), p.361 - 364, 1983/00

 被引用回数:2 パーセンタイル:76.79(Plant Sciences)

イネ幼植物の生長は、茎葉、根ともに重水濃度に対応して抑制される。99.7%の重水では48hで黄化、枯死してしまう。H$$_{2}$$PO$$_{4}$$$$^{-}$$吸収は重水濃度に比例して抑制されるが、根から茎葉へのイオンの移行は、60%D$$_{2}$$Oまではわずかであるが、60%以上では著しい。水の吸収も重水濃度が増加するにつれておさえられる。リン酸吸収、水吸収の相対速度をD$$_{2}$$O濃度にたいして目盛るとD$$_{2}$$Oの阻害曲線がえられた。この関係からD$$_{2}$$O阻害にはしきい値がないとかんがえられる。

論文

Effect of hydrostatic pressure on the phase transitions in monoclinic and tetragonal RbD$$_{2}$$PO$$_{4}$$ crystals

下司 和男; 小沢 国夫; 大坂 俊雄*; 巻田 泰治*

Journal of the Physical Society of Japan, 52(7), p.2538 - 2543, 1983/00

 被引用回数:23 パーセンタイル:17.75(Physics, Multidisciplinary)

重水素化結晶RbD$$_{2}$$PO$$_{4}$$は、単斜晶及び正方晶の二つの結晶形をとる。これらの結晶の相転移に対する静水圧の効果を測定した。単斜晶にみられる二つの相転移点(104$$^{circ}$$C、44$$^{circ}$$C at 1 atm)は共に圧力と共に減少する。又、約0.7GPaの圧力印加によって、新しい圧力誘起相への転位が生ずることを見出した。正方晶の強誘電Curie温度は圧力と共に単調に減少する。この結果を軽水素塩RbH$$_{2}$$PO$$_{4}$$の場合と比較して議論を行った。

論文

High pressure phase relations of CsD$$_{2}$$PO$$_{4}$$

A.I.Kingon*; J.B.Clark*; 下司 和男

Journal of Solid State Chemistry, 38, p.307 - 311, 1981/00

 被引用回数:3 パーセンタイル:82.64(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

強誘電性CsD$$_{2}$$PO$$_{4}$$の圧力-温度相図を、示差熱分析法によって 100$$^{circ}$$C$$<$$T$$<$$450$$^{circ}$$C、P≦5GPaの温度・圧力領域にわたって完成した。得られた相図を、軽水素塩、CsH$$_{2}$$PO$$_{4}$$や他のアルカリ金属燐酸水素塩の場合と比較してこれらの化合物の間に共通の相関関係が存在することを明らかにした。

論文

Effect of hydrostatic pressure on the ferroelectric phase transitions in CsH$$_{2}$$PO$$_{4}$$ and CsD$$_{2}$$PO$$_{4}$$

下司 和男; 小沢 国夫

Japanese Journal of Applied Physics, 17(2), p.435 - 436, 1978/02

 被引用回数:33

強誘電性CsH$$_{2}$$PO$$_{4}$$およびCsD$$_{2}$$PO$$_{4}$$の相転移機構を調べるため、T≧-130$$^{circ}$$C、P≦8kbarの温度・圧力範囲にわたって、相転移の圧力効果を測定した。CsH$$_{2}$$PO$$_{4}$$,CsD$$_{2}$$PO$$_{4}$$のCurie温度は、それぞれ-5.6deg kbar$$^{-}$$$$^{1}$$,-8.5deg kbar$$^{-}$$$$^{1}$$の圧力係数をもって圧力と共に直線的に減少する。CsD$$_{2}$$PO$$_{4}$$については、約6kbar以上に圧力誘起相が新たに見出された。

報告書

Data of Ion Exchange

吾勝 永子

JAERI-M 7168, 45 Pages, 1977/07

JAERI-M-7168.pdf:1.37MB

諸元素のイオン交換挙動データを集め周期表の形の図で示した。図は30ありイオン交換樹脂のほか無桟イオン交換体、活性炭、シリカゲルのデータ系も含めた。

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