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論文

Electronic structure of ThPd$$_2$$Al$$_3$$; Impact of the U $$5f$$ states on the electronic structure of UPd$$_2$$Al$$_3$$

藤森 伸一; 竹田 幸治; 山上 浩志; Posp$'i$$v{s}$il, J.*; 山本 悦嗣; 芳賀 芳範

Physical Review B, 105(11), p.115128_1 - 115128_6, 2022/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Materials Science, Multidisciplinary)

The electronic structure of $$mathrm{ThPd_2Al_3}$$, which is isostructural to the heavy fermion superconductor $$mathrm{UPd_2 Al_3}$$, was investigated by photoelectron spectroscopy. The band structure and Fermi surfaces of $$mathrm{ThPd_2Al_3}$$ were obtained by angle-resolved photoelectron spectroscopy (ARPES), and the results were well-explained by the band-structure calculation based on the local density approximation. The comparison between the ARPES spectra and the band-structure calculation suggests that the Fermi surface of $$mathrm{ThPd_2Al_3}$$ mainly consists of the $$mathrm{Al}~3p$$ and $$mathrm{Th}~6d$$ states with a minor contribution from the $$mathrm{Pd}~4d$$ states. The comparison of the band structures between $$mathrm{ThPd_2Al_3}$$ and $$mathrm{UPd_2Al_3}$$ argues that the $$mathrm{U}~5f$$ states form Fermi surfaces in $$mathrm{UPd_2Al_3}$$ through hybridization with the $$mathrm{Al}~3p$$ state in the $$mathrm{Al}$$ layer, suggesting that the Fermi surface of $$mathrm{UPd_2Al_3}$$ has a strong three-dimensional nature.

論文

Chemical states of trace-level strontium adsorbed on layered oxide by XPS and XANES under total reflection condition

馬場 祐治; 下山 巖

Photon Factory Activity Report 2016, 2 Pages, 2017/00

土壌中におけるストロンチウム(Sr)の吸着状態を明らかにするため、層状酸化物(雲母)に吸着した非放射性Srの化学結合状態をX線光電子分光法(XPS)およびX線吸収端微細構造法(XANES)により調べた。放射性Sr-90の原子数は極めて少ないので、超微量のSrの測定を行うため、X線の全反射条件下でXPS, XANESを測定した。全反射XPSでは、1cm$$^{2}$$当たり300ベクレルのSr-90に相当する150ピコグラムまでのSrの測定が可能であった。XPSで測定したSr2p$$_{3/2}$$軌道のエネルギーは、吸着量の減少とともに低エネルギー側にシフトした。またXANESスペクトルにおけるSr2p$$_{3/2}$$ $$rightarrow$$ Sr4d$$^{*}$$共鳴ピークのエネルギーも、吸着量の減少とともに低エネルギー側にシフトした。これらのエネルギーシフトを、点電荷モデルにより解析した結果、Srと雲母表面の化学結合は、極微量になるほどイオン結合性が強くなることを明らかにした。

論文

Hard X-ray photoelectron spectroscopy study for transport behavior of CsI in heating test simulating a BWR severe accident condition; Chemical effects of boron vapors

岡根 哲夫; 小畠 雅明; 佐藤 勇*; 小林 啓介*; 逢坂 正彦; 山上 浩志

Nuclear Engineering and Design, 297, p.251 - 256, 2016/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:23.29(Nuclear Science & Technology)

Transport behavior of CsI in the heating test, which simulated a BWR severe accident, was investigated by hard X-ray photoelectron spectroscopy (HAXPES) with an emphasis on the chemical effect of boron vapors. CsI deposited on metal tube at temperatures ranging from 150$$^{circ}$$C to 750$$^{circ}$$C was reacted with vapor/aerosol B$$_2$$O$$_3$$, and the chemical form of reaction products on the sample surface was examined from the HAXPES spectra of core levels, e.g., Ni 2p, Cs 3d and I 3d levels, and valence band. For the samples at $$sim$$300$$^{circ}$$C, while the chemical form of major product on the sample surface without an exposure to B$$_2$$O$$_3$$ was suggested to be CsI from the HAXPES spectra, an intensity ratio of Cs/I was dramatically reduced at the sample surface after the reaction with B$$_2$$O$$_3$$. The results suggest the possibility of significant decomposition of deposited CsI induced by the chemical reaction with B$$_2$$O$$_3$$ at specific temperatures.

論文

Interaction between ultra-trace amount of cesium and oxides studied by total-reflection X-ray photoelectron spectroscopy

馬場 祐治; 下山 巖; 平尾 法恵; 和泉 寿範

e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 13, p.417 - 421, 2015/09

 被引用回数:1

微量のアルカリ金属元素と酸化物表面の相互作用に関する研究は、不均一触媒, 化学反応促進剤, 高強度電子源の開発などにとって重要なテーマとなっている。また、セシウムと酸化物表面の相互作用を解明することは、粘土鉱物, 土壌などに吸着した放射性セシウムの除去法の開発にとっても重要となっている。そこで本研究では、放射性セシウムの原子数に相当する極微量の非放射性セシウムと二酸化ケイ素, 酸化アルミニウムなど酸化物表面の化学結合状態を、放射光を用いた全反射X線光電子分光法により調べた。その結果、吸着層の厚みが0.01層以上では、吸着量によらずセシウムと酸化物は、ファン・デア・ワールス結合に基づく弱い相互作用で結合していることが分かった。一方、放射性セシウムの原子数に相当する0.002層程度の極微量セシウムになると、セシウムと基板の分極が小さくなり共有結合性が増すことから、この結合状態の変化が放射性セシウムが脱離しにくい原因のひとつであると考えられる。

論文

Synchrotron radiation photoelectron spectroscopy study on oxide evolution during oxidation of a Si(111)-7$$times$$7 surface at 300 K; Comparison of thermal equilibrium gas and supersonic molecular beams for oxygen adsorption

吉越 章隆; 寺岡 有殿

Journal of Physical Chemistry C, 118(18), p.9436 - 9442, 2014/05

 被引用回数:11 パーセンタイル:39.58(Chemistry, Physical)

気体分子の並進エネルギーは、気体-固体反応の基本的な物理量である。熱平衡の気体分子の吸着プロセスを並進エネルギーの視点から研究したものはない。ここでは、熱平衡酸素と超音速酸素分子に関して、Si(111)-7$$times$$7表面の室温酸化物の酸化に伴う変化を比較した。酸化物のリアルタイム観察は、放射光光電子分光を利用した。熱平衡および超音速分子線ともに、ins構造が最初の酸化物であることが分かった。酸化物生成に対する共通性から、熱平衡気体の並進エネルギー特性が、Maxwell-Boltzmann分布の最確スピードで定義される平均エネルギーで分類できることが分かった。本実験結果は、並進エネルギーが吸着機構を理解するうえで統一的な反応パラメターであることを示唆するものである。

論文

Yields of strand breaks and base lesions induced by soft X-rays in plasmid DNA

横谷 明徳; 藤井 健太郎; 牛込 剛史; 鹿園 直哉; 漆原 あゆみ; 渡邊 立子

Radiation Protection Dosimetry, 122(1-4), p.86 - 88, 2006/12

 被引用回数:11 パーセンタイル:62.14(Environmental Sciences)

軟X線により誘発される、DNA損傷の収率を調べた。軟X線のLETは、$$gamma$$線と超軟X線のそれの中間にある。通常のX線発生装置から得られる広いエネルギースペクトルを持つ軟X線は、放射線生物学実験のみならず乳がん検診にも広く用いられている。ICRPの勧告によれば、軟X線の放射線加重係数は$$gamma$$線のそれと同じ1とされている。しかし、そのエネルギースペクトル上には、制動放射により発生する数10keV以下の低エネルギー光子の成分がかなり多い。これらの低エネルギー光子は、光電効果により低速の光電子やAuger電子を多数発生させるためDNAに対してより高密度な電離・励起を与え、複雑なDNA損傷を誘発すると考えられる。われわれはWターゲット,150kVpで運転したX線発生装置より得られる軟X線をDNAに照射し、生じたDNAの鎖切断収率を定量した。さらに、塩基除去修復酵素との反応を利用して定量された塩基損傷の収率についても報告する予定である。

論文

1 MeV, ampere class accelerator R&D for ITER

井上 多加志; 柏木 美恵子; 谷口 正樹; 大楽 正幸; 花田 磨砂也; 渡邊 和弘; 坂本 慶司

Nuclear Fusion, 46(6), p.S379 - S385, 2006/06

 被引用回数:34 パーセンタイル:75.48(Physics, Fluids & Plasmas)

ITERに向けた静電加速器R&Dの目的は、大電流密度の負イオンを1MeVまで加速することである。原研MeV級加速器は、従来のクランプ理論やパッシェンの法則をMV級高電圧,長真空ギャップ領域に外挿して設計されている。さらに、絶縁物表面の沿面放電防止には、大型電界緩和リングによる陰極接合点の電界低減が効果的であった。これら真空絶縁技術により、真空絶縁型加速器で1MVを8,500秒間安定保持することに成功した。バイトンOリングのSF$$_{6}$$ガス透過、並びに逆流電子によるポート損傷と真空リークを止めることにより、負イオンの表面生成が持続・促進され、カマボコ型負イオン源の高出力($$leq$$40kW)運転時に電流密度が飽和することなく増加した。この結果、電流密度146A/m$$^{2}$$(全負イオン電流:0.206A)の負イオンビームを836keVまで加速することに成功した(パルス幅:0.2秒)。これは、ITERで必要とされる高出力密度負イオンビーム(1MeV, 200A/m$$^{2}$$)を世界で初めて実現したものである。さらに本論文では、EGS4コードを用いて制動X線の発生量を見積もり、光電効果による放電破壊の可能性を議論する。

論文

Development and operation of the JAERI superconducting energy recovery linacs

峰原 英介

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 557(1), p.16 - 22, 2006/02

 被引用回数:10 パーセンタイル:58.85(Instruments & Instrumentation)

原研は世界で現在運転中の2台のエネルギー回収型リニアック(ERL)の一つを独力で開発し、もう1台の施設であるジェファーソン国研のERLとともに世界のERL開発及び将来のERL応用研究を切り開いてきた。現在のアップグレード開発研究と応力腐食割れ防止技術開発研究、さらにERLの主要開発要素でもある光陰極,電子励起陰極などの大電流光電子銃技術に関して報告する。

論文

リアルタイム光電子分光によるTi(0001)表面酸化反応の観察

高桑 雄二*; 小川 修一*; 石塚 眞治*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿

触媒, 47(5), p.352 - 357, 2005/08

Ti(0001)表面酸化反応を高輝度放射光とHe-I共鳴線を用いた光電子分光でリアルタイムモニタリングした。Ti2pとO1s内殻準位,価電子帯の光電子スペクトルから求めた酸素吸着量,酸化状態,酸化膜厚,電子状態,仕事関数の時間発展から解明した酸素吸着モデルと極薄酸化膜形成過程について解説した。

論文

New laser decontamination technique for radioactively contaminated metal surfaces using acid-bearing sodium silicate gel

亀尾 裕; 中島 幹雄; 平林 孝圀*

Journal of Nuclear Science and Technology, 41(9), p.919 - 924, 2004/09

 被引用回数:10 パーセンタイル:57.33(Nuclear Science & Technology)

放射性金属廃棄物に対する新規除染技術として、ケイ酸ナトリウムと酸から調製したゲル除染剤を用いたレーザー除染法について検討した。$$^{60}$$Coトレーサーを塗布した模擬汚染試料及び動力試験炉(JPDR)の一次冷却系統から切り出した実汚染試料に本除染法を適用したところ、2$$sim$$3回の除染で99%以上の放射能($$^{60}$$Co)を除去することができた。除染反応におけるレーザー照射の効果を明らかにするため、腐食生成物層中の酸素及び鉄の化学結合状態をX線光電子分光分析装置で調べた。その結果、ゲル除染剤による腐食生成物層の溶解が、レーザー照射を行うことにより大幅に促進されることがわかった。

論文

Energetic deuterium and helium irradiation effects on chemical structure of CVD diamond

佐々木 政義*; 森本 泰臣*; 木村 宏美*; 高橋 幸司; 坂本 慶司; 今井 剛; 奥野 健二*

Journal of Nuclear Materials, 329-333(Part1), p.899 - 903, 2004/08

核融合炉用ミリ波帯高周波加熱システムのトーラス窓(高周波窓)の窓材として、CVDダイアモンドは標準となっている。トーラス窓は、トリチウム障壁としての役割も担うことから、トリチウムやヘリウム,放射性ダスト環境下にあり、したがって、ダイアモンドの化学構造に対する水素同位体等の影響を解明することは重要である。本研究では、窓と同一グレードのCVDダイアモンド試料($$phi$$=10.0mm, t=0.21mm)を、アルゴンイオンビームスパッタリング(E$$_{b}$$=1keV)による酸素等の不純物除去の後に、重水素及びヘリウムイオンを照射した。照射エネルギーはそれぞれ0.25keV, 0.45keVである。照射サンプルをX線光電子分光(XPS)測定によって調べたところ、C1ピークが低エネルギー側にシフトしていることが観測された。この結果は、ダイアモンドがC-D結合によりアモルファス化したことを示唆している。

論文

A New approach for three-dimensional atomic-image reconstruction from a single-energy photoelectron hologram

松下 智裕*; 安居院 あかね; 吉越 章隆

Europhysics Letters, 65(2), p.207 - 213, 2004/01

 被引用回数:29 パーセンタイル:76.24(Physics, Multidisciplinary)

一般に光電子ホログラムから3次元的な原子配列を再構成する方法としてフーリエ変換を中心とした計算法が用いられてきた。しかし現実的には原子で散乱された電子波は理想的なs波ではないために単純なフーリエ変換で3次元空間を再構成するのは難しい。われわれはフーリエ変換を用いずに原子の立体配列を再構成するアルゴリズム(scattering pattern matrix)を見いだした。単一エネルギーのホログラムからでも再構成が可能である。

論文

リアルタイム光電子分光によるTi(0001)表面酸化反応の「その場」観察

高桑 雄二*; 石塚 眞治*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 水野 善之*; 頓田 英樹*; 本間 禎一*

表面科学, 24(8), p.500 - 508, 2003/08

Ti(0001)表面の酸素分子による初期酸化過程の温度依存性を低エネルギー電子回折(LEED)とリアルタイム光電子分光で解析した。LEEDから酸化膜がエピタキシャル成長することが明らかとなった。酸素の光電子分光から酸素の拡散が温度によって促進され、400$$^{circ}$$Cで7nmにもなることが明らかになった。Tiの光電子分光から表面近傍ではTiO$$_{2}$$が主であるが界面ではTiOやTi$$_{2}$$O$$_{3}$$も存在することが明らかになった。

論文

Real-time monitoring of oxidation on the Ti(0001) surface by synchrotron radiation photoelectron spectroscopy and RHEED-AES

高桑 雄二*; 石塚 眞治*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 山内 康弘*; 水野 善之*; 頓田 英樹*; 本間 禎一*

Applied Surface Science, 216(1-4), p.395 - 401, 2003/06

 被引用回数:18 パーセンタイル:64.98(Chemistry, Physical)

SPring-8の原研軟X線ビームラインBL23SUに設置した「表面反応分析装置」を用いてTi(0001)表面のO$$_{2}$$分子による酸化素過程を放射光による光電子分光法で実時間その場観察した。また、東北大学において反射高速電子線回折(RHEED)とオージェ電子分光(AES)によっても実時間その場観察を行った。酸素分圧を2$$times$$10$$^{-7}$$ Torrから8$$times$$10$$^{-8}$$Torrの範囲とし、表面温度を473Kまたは673Kとした。光電子分光観察ではTi-2pとO-1s光電子スペクトルの時間発展を観察することで、清浄Ti表面がTiO$$_{2}$$変化する様子が観察された。また、RHEED-AES測定においては反射電子線強度とO-KLLオージェ電子強度が時間に依存した振動構造を示した。これらの実験結果から酸化されたTi(0001)表面の粗さの変化は表面の金属層の消失ばかりでなく、酸化結合状態の変化にも関係していることが明らかとなった。

論文

Time-resolved photoelectron spectroscopy of oxidation on the Ti(0001) surface

高桑 雄二*; 石塚 眞治*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 水野 善之*; 頓田 英樹*; 本間 禎一*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 200, p.376 - 381, 2003/01

 被引用回数:10 パーセンタイル:57.68(Instruments & Instrumentation)

Tiは耐食性,耐熱性に優れた性質から今日広く使われている。Ti表面は活性であるため酸化による不動態化が必要であるが、Ti酸化膜の形成過程についてはよく理解されていない。本研究では極薄膜のTi酸化膜の形成過程における化学結合状態を調べることを目的としてTi(0001)表面の初期酸化過程を放射光を用いた時間分解光電子分光でその場観察した。実験には原研ビームラインBL23SUの表面反応分析装置を用いた。Ti-2p,O-1sの光電子スペクトルをそれぞれ40eV,10eVの広い範囲にわたって短時間で計測して時間発展を観察することに成功した。酸化の初期においては最表面Tiの酸化に伴い内殻準位のエネルギーがシフトしたTiの成分が減少し、酸化の進行に伴って再び最表面にTi層が出現するとともに酸化が再び進行することがわかった。

論文

High-resolution resonance photoemission study of Ce$$MX$$ ($$M$$=Pt, Pd; $$X$$=P, As, Sb)

岩崎 剛之*; 関山 明*; 山崎 篤志*; 岡崎 誠*; 角野 宏治*; 宇都宮 裕*; 今田 真*; 斎藤 祐児; 室 隆桂之*; 松下 智裕*; et al.

Physical Review B, 65(19), p.195109_1 - 195109_9, 2002/05

 被引用回数:24 パーセンタイル:72.58(Materials Science, Multidisciplinary)

低い近藤温度を持つCeMX (M=Pt, Pd; X=P, As, Sb)の Ce 3d-4f共鳴光電子分光を高いエネルギー分解能にて行い、Ce 4d-4f共鳴光電子分光の結果と比較を行った。実験結果は、低い近藤温度の物質においても表面とバルク電子状態が大きく異なることを示した。Ce 4f成分の寄与のない価電子帯スペクトルは、同じ構造をもつLaMXのバンド計算を用いて説明できた。実験で得られたCe 4f成分は、不純物アンダーソンに基づいたNCA(noncrossing approximation)計算によってよく再現でき、表面とバルクのCe 4f電子状態の違いを説明するのにもっと重要な要因がCe 4f準位シフトであることがわかった。さらに、CeMXのCe 4f状は、p-d反結合状態と優先的に混成することがわかった。

論文

Photoelectron spectroscopic and surface resistance measurements of TiO$$_{2}$$ and V$$_{2}$$O$$_{5}$$ after rare-gas sputtering

佐々木 貞吉; 馬場 祐治; 山本 博之; 笹瀬 雅人*; 磯部 昭二*

Surface and Interface Analysis, 20, p.682 - 686, 1993/00

 被引用回数:4 パーセンタイル:21.84(Chemistry, Physical)

TiO$$_{2}$$及びV$$_{2}$$O$$_{5}$$を1.5~15keV He$$^{+}$$,Ar$$^{+}$$,Xe$$^{+}$$で照射し、絶縁体から半導体の変化することを見い出した。表面電気伝導度は1$$times$$10$$^{17}$$Ar$$^{+}$$/cm$$^{2}$$の線量で数10$$Omega$$$$^{-1}$$cm$$^{-1}$$であった。XPSによる検討の結果、表面酸素量は減少しTi(II),Ti(III),V(IV)などの還元化学種が生成していることがわかった。また、UPSスペクトルのE$$_{F}$$レベル近傍に新たにピークが出現し、この非結合性3d電子がチャージキャリアーになると考えた。伝導度測定及びXPS測定のデータより、イオン1個当りの酸素欠損量が求められ、8keVHe$$^{+}$$で60個、8keVAr$$^{+}$$で110個、8keVXe$$^{+}$$で300個と決定された。

論文

XPS and XAES measurements on trapped rare gases in transition metals

馬場 祐治; 山本 博之; 佐々木 貞吉

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 66, p.424 - 432, 1992/00

 被引用回数:7 パーセンタイル:61.39(Instruments & Instrumentation)

3d,4d及び5d系列の遷移金属中にイオン注入された希ガス原子(Ne,Ar,Kr,Xe)の電子構造をX線光電子分光法(XPS)及びX線誘起オージェ電子分光法(XAES)により解析した。オージェパラメータ法により求めた注入希ガス原子の原子外緩和エネルギーは、同一金属中(Ti)の場合、Ne$$rightarrow$$Ar$$rightarrow$$Kr$$rightarrow$$Xeの順に増大する。一方、同一の希ガス原子(Xe)を異種の金属中で比較すると、金属のd電子数の増加とともに原子外緩和エネルギーが増大する傾向が認められた。またXeの原子外緩和エネルギーの絶対値は、金属原子自身の気相-固相間の原子外緩和エネルギー差と一致することから、Xe原子は、ターゲット金属自身と同等のポテンシャルを持つサイト、即ち金属原子の置換サイトに捕捉されることが明らかとなった。

論文

Trapping of low-energy xenon ions in surfaces of transition metals

馬場 祐治; 山本 博之; 佐々木 貞吉

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 63, p.391 - 394, 1992/00

 被引用回数:7 パーセンタイル:61.39(Instruments & Instrumentation)

3d,4d及び5d系列の遷移金属表面に、5keVでイオン注入されたXeの捕捉状態をX線光電子分光法(XPS)で調べた。表面におけるイオン照射後のXe/Me比(Me:金属)は金属によって異なり、O(Au)から4.1$$times$$10$$^{-2}$$(Sc,Ti)まで分布した。注入時のスパッタリングの効果を補正し、各金属におけるイオンの捕捉率を計算した結果、捕捉率が金属元素の周期律表の位置に依存し、d電子数の増加とともに減少することを見出した。

論文

XPS and TDS studies of trapping states of helium implanted in TiO$$_{2}$$

馬場 祐治; 佐々木 貞吉

Journal of Nuclear Materials, 152, p.295 - 300, 1988/00

 被引用回数:3 パーセンタイル:40.37(Materials Science, Multidisciplinary)

TiO$$_{2}$$にイオン注入したヘリウムの捕捉状態をXPS及び昇温脱離スペクトル(TDS)により調べた。TiO$$_{2}$$表面は、1.5~11keVのHe$$^{+}$$照射によりTi$$^{2}$$$$^{+}$$及びTi$$^{3}$$$$^{+}$$に還元される。ヘリウムのTDSスペクトルには、460$$^{circ}$$C(P$$_{1}$$)、590$$^{circ}$$C(P$$_{2}$$)700$$^{circ}$$C(P$$_{3}$$)にピークが認められる。ピーク強度のエネルギー依存性、照射量依存性及び加熱に伴うXPSスペクトル変化により、P$$_{1}$$及びP$$_{2}$$はそれぞれ、格子間及び酸素原子の欠陥にトラップされたヘリウムに対応すると考えられる。一方、P$$_{3}$$は真空中におけるTiO$$_{2}$$の分解に伴い放出されるヘリウムに対応する。また、P$$_{1}$$及びP$$_{2}$$に対応するヘリウムの捕捉に伴う活性化エネルギーは、それぞれ0.56eV、1.68eVと見積もられた。

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