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塩津 弘之
Progress in Nuclear Energy, 195, p.106300_1 - 106300_11, 2026/05
被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Nuclear Science & Technology)The transport and release behavior of fission products (FPs) during nuclear power plant accidents is strongly influenced by their chemical forms, particularly gaseous species, which can lead to enhanced environmental release. For iodine, one of the most volatile FPs, condensable cesium iodide (CsI) has traditionally been regarded as the dominant chemical form in state-of-the-art source term evaluations. However, recent experiments have indicated that molybdenum (Mo), a semi-volatile FP, can promote the formation of gaseous iodine through gas-phase reactions with CsI. The key controlling factor of these reactions is the oxygen potential of the atmosphere. In the TeRRa experiments, CsI-Mo gas-phase reactions were observed at 1150 K under Ar-20%
O-0.8%O
conditions (-31.7 kJ/mol-O
), whereas no reaction occurred under Ar-20%H
O conditions (-149 kJ/mol-O
). Nevertheless, the specific reactive conditions governing these reactions have not yet been fully clarified. In this study, the oxygen-potential dependence of gas-phase reactions between CsI and Mo vapors in the TeRRa-CsIMo series experiments was numerically investigated using chemical equilibrium, mass transport, and reaction kinetics analyses. Chemical equilibrium and transport analyses were performed using the VICTORIA code, while detailed kinetic analyses were conducted with the Cantera software and the ECUME database. The results demonstrate that although CsI-Mo gas-phase reactions are thermodynamically favorable under oxidizing conditions that stabilize Mo in the MoO
form (
-158 kJ/mol-O
), their contribution to gaseous iodine formation is strongly constrained by kinetic limitations under lower oxygen potential conditions, even at high temperatures around 1150 K. These findings suggest that both thermodynamic and kinetic effects must be considered for reliable evaluation of iodine source terms during severe accidents, particularly under oxygen-starved environments.
廣岡 瞬; Vauchy, R.; 堀井 雄太; 砂押 剛雄*; 齋藤 浩介; 小澤 隆之
Proceedings of Workshop on Fuel Performance Assessment and Behaviour for Liquid Metal Cooled Fast Reactors (Internet), 8 Pages, 2025/07
MOXペレットの酸素ポテンシャルを低く制御することで、燃料-被覆管化学的相互作用(FCCI)によって生じる被覆管内の面腐食を低減することができる。MOXペレットの酸素ポテンシャルはO/M比に相等することから、本研究では、MOXペレットの製造時におけるO/M比の変化挙動について、熱分析装置を用いた実験データを元に評価を行った。直径5mmのMOXペレットのO/M比を1.97以下に調整する実験では、1600
Cの熱処理により約3時間でO/M比の変化が終了するデータが得られた。ただし、冷却中は雰囲気の酸素ポテンシャルが上昇してしまうため、O/M比は1.97以上に変化していく様子も示された。また本研究では、照射中にペレット内部で起こるO/M比の再分布についても解析により評価した。ペレット内部の酸素は温度が低いペレット表面(被覆管内面)の方向に拡散するが、製造時のO/M比を低く調整することで、ペレット表面のO/M比も低く抑えられる結果が得られた。
端 邦樹; 塙 悟史; 知見 康弘; 内田 俊介; Lister, D. H.*
Journal of Nuclear Science and Technology, 60(8), p.867 - 880, 2023/08
被引用回数:2 パーセンタイル:20.50(Nuclear Science & Technology)PWR一次冷却水中の腐食環境評価の1つの主要な目的は、主な構造材への悪影響を抑えつつ、PWRにおける一次冷却材応力腐食割れ(PWSCC)を抑制するための最適水素濃度を決定することにある。この目的に資するため、本研究ではラジオリシス解析と腐食電位(ECP)解析を併用したECP評価手法を提案した。前報では、ラジオリシス解析結果について報告した。この結果を踏まえて本報ではECP解析結果を報告する。ECP解析は混成電位モデルと酸化物層成長モデルを組み合わせたものであり、元々BWR用に開発したものである。本研究ではこれにLi
とH
のアノード分極曲線への影響を取り入れ、PWR用に拡張した。解析結果を過去のINCAインパイルループでの実験結果やその他の実験結果と比較し、本解析により
100mVの誤差でECPを再現可能であることを示した。
端 邦樹; 内田 俊介; 塙 悟史; 知見 康弘; 佐藤 智徳
Proceedings of 21st International Conference on Environmental Degradation of Materials in Nuclear Power Systems - Water Reactors (Internet), 14 Pages, 2023/08
The coupled code of water radiolysis and electrochemical corrosion potential (ECP) calculations (WRAC-JAEA) has been proposed for evaluating ECP both for boiling water reactor (BWR) and pressurized water reactor (PWR) systems. In the present study, some updates, such as pH control based on boron (B) and lithium (Li) concentration, were carried out. The calculated ECP were compared with the measured results in the INCA in-pile loop in the Studsvik R2 reactor for validation of the code. It was confirmed that the calculated ECP agreed with the measured ones in the INCA loop. The suitable rate constant set for water radiolysis calculation is also discussed. In particular, the rate constants for the chemical reaction of hydroxyl radical and molecular hydrogen and its backward reactions were carefully examined to evaluate the effects of pH and hydrogen concentration on hydrogen peroxide concentration. Moreover, the polarization curves were calculated, and the effects of Li
and the other species on ECP were estimated. In order to apply the code for both type of reactor systems, verification and validation (V&V) procedures of the code are proposed.
Pu
Am
O
uranium-plutonium-americium mixed oxides at 1573, 1773, and 1873 KVauchy, R.; 砂押 剛雄*; 廣岡 瞬; 中道 晋哉; 村上 龍敏; 加藤 正人
Journal of Nuclear Materials, 580, p.154416_1 - 154416_11, 2023/07
被引用回数:10 パーセンタイル:85.99(Materials Science, Multidisciplinary)Oxygen potentials of U
Pu
Am
O
incorporating 10 and 20 mol% of neodymium (Nd/Metal) were investigated by thermogravimetry at 1573, 1773, and 1873 K. The presence of neodymium induced an increase in the oxygen potential of the U-Pu mixed oxide. The correlation between oxygen partial pressure pO
and deviation from stoichiometry x was analyzed, and a model of defect chemistry was proposed. Finally, the crystal structure of these mixed oxides was discussed at the light of the mechanisms of possible Nd(III)/U(V) charge compensation, and deviation from stoichiometry.
Lobzenko, I.; 都留 智仁; 他2名*
Computational Materials Science, 219, p.112010_1 - 112010_9, 2023/02
被引用回数:7 パーセンタイル:42.23(Materials Science, Multidisciplinary)To elucidate the origin of excellent mechanical properties of high-entropy alloys (HEA), it is essential to develop the atomic-level depiction of defect structures considering the effects of the constituent elements. While classical molecular dynamics have been one of the most effective tools for understanding the defect structures from the atomic level, there is still a problem with the accuracy of the inter-atomic potential of complicated alloy systems such as HEA. A new technique for building such potentials based on machine learning was recently developed. We employed the technique and constructed highly accurate potentials with good robustness for two BCC medium-entropy alloys: MoNbTa and ZrNbTa. Atomic simulation based on the new potentials indicate significant differences in the fundamental mechanical properties of two alloys, depending on the constituent elements, that dominate deformation behavior.

渡部 雅; 加藤 正人
Frontiers in Nuclear Engineering (Internet), 1, p.1082324_1 - 1082324_9, 2023/01
UO
の酸素ポテンシャル及び酸素拡散係数は燃料性能に大きな影響を与えるため、多くの実験データが取得されてきた。しかしながら、1673K以上の高温領域における酸素ポテンシャル及び酸素拡散係数のデータは非常に少ない。本研究ではこれらのデータを取得し、欠陥化学によって解析することを目的とした。1673-1873Kにおける定比組成近傍のUO
の酸素ポテンシャル及び酸素化学拡散係数を気相平衡法によって測定した。測定した酸素ポテンシャルと文献値のデータを欠陥化学により解析し、UO
の酸素ポテンシャルを温度及びO/U比の関数として定式化した。本研究で得られた酸素化学拡散係数は文献値との比較から妥当な値と判断された。酸素ポテンシャルの測定結果から酸素化学拡散係数は酸素分圧依存性を有することが推測されたが、実験データから明確な依存性は確認できなかった。
廣岡 瞬; 横山 佳祐; 加藤 正人
Proceedings of International Conference on Fast Reactors and Related Fuel Cycles; Sustainable Clean Energy for the Future (FR22) (Internet), 8 Pages, 2022/04
Am/Np含有MOXの物性測定を行い、それらの物性がどのように照射挙動に影響するか評価した。Am/NpがUと置き換わるとMOX全体の酸素ポテンシャルが上昇する傾向が得られた。また、MOX中のUとPu、UとAm、UとNpの相互拡散係数を、拡散対を用いた試験により評価した結果、拡散係数はU-Am、U-Pu、U-Npの順に大きく、また、O/M=2のときの拡散係数はO/M
2の場合と比べると数桁大きいことが明らかとなった。照射中のポアの中心への移動は、ポア内で起こる物質の蒸発と凝縮が原因であると考えられている。Am/Npの含有によりMOX全体の酸素ポテンシャルが高くなることは、ポア内の、特にUO
の蒸気圧を高くし、ポア移動を促進する効果につながると考えられる。また、アクチニド元素の再分布においてもポアの移動に伴う拡散現象が一つの要因として考えられており、相互拡散係数が大きいほど再分布も速い。得られた物性値は温度や酸素分圧の関係式としてモデル化することで、照射挙動解析コードに反映することが可能となった。
端 邦樹; 内田 俊介; 塙 悟史; 知見 康弘
Proceedings of International Symposium on Contribution of Materials Investigations and Operating Experience to LWRs' Safety, Performance and Reliability (Fontevraud 10) (Internet), 11 Pages, 2022/00
Stress Corrosion Cracking (SCC) is one of the key phenomena to determine material degradation in nuclear power plants, and the electrochemical potential (ECP) is known as an environmental factor of SCC initiation and propagation. In the PWR primary coolant, the low ECP level is maintained due to H
injection. On the other hand, material degradation attributed to H
attack was also reported. Thus, the optimization of H
concentration has been still discussed. In JAEA, an ECP analysis method has been developed. This method was originally prepared for BWR primary coolant, but it is improved to apply to PWR primary coolant. In the recent study, this ECP analysis method was modified by introducing pH adjustment based on boron-lithium combined control, and ECP calculation for stainless steels and Ni-based alloys were carried out. ECP calculation assuming a reactor core region and a steam generator region was also tried and the optimal hydrogen concentration without any serious adverse effect was discussed.
(X = 1, 2)城戸 健太朗
International Journal of Quantum Chemistry, 121(21), p.e26781_1 - e26781_15, 2021/11
被引用回数:2 パーセンタイル:18.21(Chemistry, Physical)Ruthenium tetroxide (RuO
) is one of chemical species of fission products assumed to be released to the environment during a severe accident of nuclear facilities and a target compound to assess the amount produced, reactivity, mobility and release timing. In this article, the NO
(X = 1, 2) adduct formation of RuO
has been investigated, based on the potential energy curve (PEC) evaluated by UM06, UTPSSh, CASSCF, and CASPT2 methods. At several stationary points, CCSD and LR-CCSD(T) energies are also computed for a comparison. The PEC shows that there is an activation barrier to form the NO
adduct and that the process is endothermic in terms of free energy. In the system, the electron transfer occurs from NO
to RuO
when the bond between the nitrogen and oxo ligand is formed. It has been discussed in detail using active orbitals, weight of electron configurations and spin population obtained by CASSCF.
and (U,Pu,Am,Np)O
廣岡 瞬; 松本 卓; 加藤 正人; 砂押 剛雄*; 宇野 弘樹*; 山田 忠久*
Journal of Nuclear Materials, 542, p.152424_1 - 152424_9, 2020/12
被引用回数:14 パーセンタイル:74.19(Materials Science, Multidisciplinary)(U
Pu
Am
)O
に対しては1,673, 1,773, 1,873K、(U
Pu
Am
Np
)O
に対しては1,873, 1,973Kにおいて、酸素ポテンシャルの測定を実施した。測定は、熱天秤と酸素センサーを用いる気相平衡法により実施した。Uの代わりにAmを添加した場合、酸素ポテンシャルは大きく上昇した。同様に、Uの代わりにNpを添加した場合も酸素ポテンシャルは上昇したが、上昇の効果はPuやAmを添加した場合と比べても小さいものであった。酸素ポテンシャルの測定結果について、酸素分圧と定比組成からのずれをプロットし、欠陥化学により解析することで、欠陥反応の種類を推定した。推定した欠陥反応における平衡定数を評価し、AmとNpを平衡定数の中のエントロピーに組み込むことで、酸素ポテンシャルの測定結果を再現する評価式を導出した。
広田 憲亮; 柴田 裕司; 武内 伴照; 大塚 紀彰; 土谷 邦彦
Journal of Nuclear Science and Technology, 57(12), p.1276 - 1286, 2020/12
被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Nuclear Science & Technology)ケーブル長に沿った電位分布の安定性を達成することを目的として、高温条件に供された時の電気的特性に対する無機絶縁(MI)ケーブルの材料の影響を伝送テストによって調査した。その結果、MIケーブルの絶縁材料として、酸化アルミニウム(Al
O
),酸化マグネシウム(MgO)が選定され、ケーブルに沿った電圧降下の発生を確認した。有限要素法(FEM)に基づいた解析を実行し、終端部で検出された電位の漏れを評価した。伝送テストと解析による電圧降下の収率は、Al
O
およびMgO材料のMIケーブルにおいてよい一致を示し、FEM解析結果と実験結果との相対的な関係を再現した。電圧降下を抑えるため、同様のFEM解析を行い、芯線直径(
)と芯線間距離(
)を変化させた。
の変化を考えた場合、MIケーブルの電位分布は、絶縁材料の直径(
)を
で割って得られる比率
が0.35で最小電圧降下となった。
を変化させた場合、最小電圧降下は0.5のl/
であった。
塙 悟史; 端 邦樹; 知見 康弘; 笠原 茂樹
Proceedings of 21st International Conference on Water Chemistry in Nuclear Reactor Systems (Internet), 12 Pages, 2019/09
Water radiolysis and ECP calculations models were preliminary verified using in-pile ECP and related measurement data obtained under BWR and PWR simulated conditions. Two separate anodic polarization curves were supposed in ECP calculations in order to deal with the material surface condition changed by water chemistry, and the measured ECP under BWR simulated conditions were well explained by the calculations. ECP calculations under PWR simulated conditions were also carried out supposing the other polarization curve applicable to the temperature range of 593 K and good agreement between the measurement and the calculations was obtained.

鈴木 紀一; 加藤 正人; 砂押 剛雄*; 宇野 弘樹*; Carvajal-Nunez, U.*; Nelson, A. T.*; McClellan, K. J.*
Journal of the American Ceramic Society, 102(4), p.1994 - 2008, 2019/04
被引用回数:61 パーセンタイル:92.70(Materials Science, Ceramics)CeO
の熱物性及び機械物性を測定した。熱重量分析法により酸素ポテンシャルを測定し、欠陥化学モデルを用いてデータを解析した。音速測定, 共鳴超音波分光法及びナノインデンテーション法によりCeO
の弾性率を得た。得られた弾性率を用いてデバイ温度及びグリュナイゼン定数を評価するとともに、その評価結果を基に比熱及び熱伝導率を計算した。熱伝導率の計算結果は実験値をよく再現し、また、不純物依存性が大きいことが示された。
内田 俊介*; 塙 悟史; 内藤 正則*; 岡田 英俊*; Lister, D. H.*
Corrosion Engineering, Science and Technology, 52(8), p.587 - 595, 2017/10
被引用回数:4 パーセンタイル:17.12(Materials Science, Multidisciplinary)電気化学に対する静的解析と酸化皮膜成長に対する動的解析を組み合わせたECP評価モデルを開発した。このモデルで得られた主な結論は以下の通り。過酸化水素及び酸素のECPへの影響は、酸化皮膜の性状変化によるものとして説明できた。水化学条件の変更に起因するECPのヒステリシスを評価することができた。ECPに対する中性子照射効果として、酸化皮膜中の照射誘起拡散をモデルに導入することで、中性子照射によるアノード電流密度の低下に起因したECPの低下を予測した。
本岡 隆文; 上野 文義; 山本 正弘
Proceedings of 2016 EFCOG Nuclear & Facility Safety Workshop (Internet), 6 Pages, 2016/09
福島第一原子力発電所事故時には、緊急冷却のため、2から4号機の使用済燃料プールに海水が注入された。海水は使用済燃料被覆管に局部腐食を生じる可能性があり、局部腐食部からの核分裂生成物等の漏出が懸念される。しかしながら、使用済燃料被覆管の海水中での腐食挙動等は、よくわかっていない。そこで、使用済被覆管の腐食と機械的性質に与える海水の影響を、BWR燃料被覆管を用いて調査した。まず、使用済燃料被覆管を80
Cの希釈海水に300h浸漬した後、目視観察、断面観察、機械強度試験を実施した。また、局部腐食感受性を評価するため、希釈海水の塩化物イオン濃度を変えて孔食電位を測定した。浸漬後の被覆管には、目視観察及び断面観察で局部腐食は観察されなかった。また、希釈海水に浸漬した被覆管には局部腐食は生起しないため、機械的強度の劣化は認められなかった。さらに、1.0Vを超えても局部腐食は起こらなかった。これらの結果は、使用済燃料被覆管は海水中で局部腐食が起こり難いことを示唆している。
加藤 千明; 佐藤 智徳; 上野 文義; 山岸 功
Proceedings of 17th International Conference on Environmental Degradation of Materials in Nuclear Power Systems - Water Reactors, Vol.2, p.1357 - 1374, 2016/05
福島第一原子力発電所事故の汚染水処理で発生する廃ゼオライト吸着塔の腐食評価の基礎的検討として、
線照射下における人工海水を含んだゼオライト中のステンレス鋼(SUS316L)の電気化学試験を行った。ステンレス鋼の定常自然浸漬電位は
線照射により貴化し、吸収線量率の増加に従い定常自然浸漬電位が上昇した。この電位上昇は、主に放射線分解で生じるH
O
濃度の増加によるものであることを明らにした。一方、ゼオライト共存系では
線照射下の定常自然浸漬電位を低下させた。これは、ゼオライトによるH
O
濃度の低下によるものであり、ゼオライトの種類によりH
O
分解率が異なることを明らにした。
線照射下におけるステンレス鋼の電位上昇機構は放射線により生じるH
O
がステンレス鋼のカソード反応を活性化するためであり、ゼオライトはH
O
の生成を抑制するために電位が低下することを明らかにした。ステンレス鋼の局部腐食発生電位は、照射の有無、ゼオライトの種類や接触により大きく変化しないことから、ゼオライト共存は
線照射下において定常自然浸漬電位を低下させ、局部腐食発生リスクを低減できることが期待できることを明らにした。
深谷 裕司; 後藤 実; 西原 哲夫
JAEA-Research 2015-023, 44 Pages, 2016/02
潜在的有害度の発生を抑える高温ガス炉の研究を行った。高速炉やADSによる多重リサイクルのような、核燃料サイクル内に放射性核種を閉じ込め核変換を行うものではなく、核分裂エネルギー発生に伴って生成されるPu, MAの発生を抑え、潜在的有害度の発生自体を低減させる試みである。そのために、Pu, MAの発生源となる
Uを排除した高濃縮ウラン燃料を用いた高温ガス炉を提案した。一方で、高濃縮ウランを用いることにより懸念される、燃料健全性, 核不拡散性, 核的自己制御性, 経済性の低下もしくは悪化に対して対策を示す必要があり、これらの検討を行った。特に、核的自己制御性に関しては、Erの添加により解決したが、この最適設計点の決定にはボンダレンコのアプローチを用い機構論的かつ定量的にその妥当性を確認しながら決定を行った。その結果、提案炉心はこれらの諸問題を解決しつつ、標準的な高温ガス炉ウラン燃料炉心と同程度の炉心性能及び経済性を持つものであることが確認できた。
内田 俊介; 塙 悟史; Kysela, J.*; Lister, D. H.*
PowerPlant Chemistry, 18(1), p.6 - 17, 2016/01
原子力発電所の信頼性維持のため、各プラントにはそのシステム,材料,運転履歴に基づくプラント固有の最適水化学制御が必要とされる。電気化学は腐食に係る問題の重要課題の一つである。FAC, IGSCC, PWSCCなど、腐食に係る問題は、ECP,導電率, pHなど電気化学指標に基づいて理解される。ECP,金属表面状態,浸漬時間,その他の環境条件の相関に基づき、電気化学と酸化被膜成長モデルを連成したECPと鋼の腐食速度を評価するためのモデルを開発した。連成モデルに関して得られた結論は以下の通りである。(1)FACによる減肉速度に及ぼす水化学の改善と編流による質量移行係数の影響は本モデルにより適切に評価することができた。(2)ECPに及ぼすH
O
, O
の影響は本モデルで評価でき、浸漬時間の影響は酸化被膜の成長による結果として適切に説明できた。(3)中性子照射によるECPの低下は酸化膜の照射誘起拡散により説明できた。
-ray irradiation加藤 千明; 佐藤 智徳; 中野 純一; 上野 文義; 山岸 功
Proceedings of 2014 Nuclear Plant Chemistry Conference (NPC 2014) (USB Flash Drive), 9 Pages, 2014/10
福島第一原子力発電所事故の水処理で発生する廃Cs吸着塔の長期保管の基礎的検討として、
線照射下における人工海水を含んだゼオライト中のステンレス鋼(SUS316L)の電気化学試験を行った。
線照射にはコバルト60線源を使用し、吸収線量を5kGy/hから400Gy/hに制御した。その結果、ステンレス鋼の孔食発生電位は
線照射の影響を受けないが、ステンレス鋼の定常自然浸漬電位は
線照射により貴化することが明らかとなった。この
線照射による定常自然浸漬電位の貴化はゼオライト共存により抑制された。廃Cs吸着塔のようなゼオライトが共存する環境は、
線照射におけるステンレス鋼の局部腐食発生リスクを低減できることが明らかとなった。