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論文

Defect chemistry and basic properties of non-stoichiometric PuO$$_{2}$$

加藤 正人; 中村 博樹; 渡部 雅; 松本 卓; 町田 昌彦

Defect and Diffusion Forum, 375, p.57 - 70, 2017/05

PuO$$_{2-x}$$の実験データをレビューし、酸素ポテンシャル、電気伝導率及び第一原理計算結果を用いて欠陥濃度を評価した。欠陥濃度を評価する式を導出し、様々な基礎特性の間の整合性を確認するとともに、熱物性を評価するための機構論的モデルを導出した。

論文

Chlorination of UO$$_{2}$$, PuO$$_{2}$$ and rare earth oxides using ZrCl$$_{4}$$ in LiCl-KCl eutectic melt

坂村 義治*; 井上 正*; 岩井 孝; 森山 裕丈*

Journal of Nuclear Materials, 340(1), p.39 - 51, 2005/04

 被引用回数:28 パーセンタイル:85.3(Materials Science, Multidisciplinary)

使用済酸化物燃料の乾式再処理に金属電解法を適用する方法として、溶融塩中で塩化ジルコニウム(ZrCl$$_{4}$$)を用いた新しい塩化法を開発した。UO$$_{2}$$, PuO$$_{2}$$及び希土類酸化物(La$$_{2}$$O$$_{3}$$, CeO$$_{2}$$, Nd$$_{2}$$O$$_{3}$$ and Y$$_{2}$$O$$_{3}$$)をLiCl-KCl溶融塩中、500$$^{circ}$$CにおいてZrCl$$_{4}$$と反応させると、金属塩化物溶液とジルコニウム酸化物沈殿を生じた。系を静止状態に保つと、ジルコニウム酸化物沈殿を分離することができた。

論文

Studies in the PuO$$_{2}$$-ZrO$$_{2}$$ pseudo-binary phase diagram

Albiol, T.*; 芹澤 弘幸; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.834 - 837, 2002/11

ZrO$$_{2}$$リッチ領域のPuO$$_{2}$$-ZrO$$_{2}$$擬二元系状態図を、高温X線回折測定と自由エネルギー極小化法に基づく平衡計算により作成した。高温X線回折測定は空気雰囲気中で最高1573Kまで行い、1463K,PuO$$_{2}$$濃度2.3-3.1mol%付近に従来報告されていなかった共晶線があることを見い出した。Chem Sageコードを使用した平衡計算は最高3000Kまで行い、実験データを良く再現できた。得られた結果はこれまで報告されている状態図に修正が必要であることを示すものである。

論文

Re-evaluation of the phase relationship between plutonium and zirconium dioxides

芹澤 弘幸; 中島 邦久; 荒井 康夫; 山下 利之; 蔵本 賢一; 木下 肇*; 山中 伸介*; 宇埜 正美*; 黒崎 建*

Progress in Nuclear Energy, 38(3-4), p.237 - 240, 2001/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:39.92(Nuclear Science & Technology)

高温X線回折法によって、ZrO$$_{2}$$-PuO$$_{2}$$系固溶体の高温相を組成領域3.1~11.2mol%PuO$$_{2}$$、温度領域1000~1200$$^{circ}C$$において調べ、同系の状態図を提案した。今回調べた組成範囲では、すべての試料が同様高温挙動を示した。1000$$^{circ}C$$では、単斜晶と立方晶の2相であった。1100$$^{circ}C$$では、これらの2相加えて正方晶が検出された。1200$$^{circ}C$$では、低温相である単斜晶が消失し、再び2相共存状態であることが判明した。さらに詳細な測定を行った結果、低温相の消失温度は組成に依存せず、約1190$$^{circ}C$$であることが明らかにされた。この結果は、ZrO$$_{2}$$-PuO$$_{2}$$系状態図に共折線が存在する可能性を示唆している。共折点の正確な組成については不明であるが、PuO$$_{2}$$含有量にして、3.1mol%以下であることがわかった。

論文

An Examination of the estimation method for the specific heat of TRU dioxide; Evaluation with PuO$$_{2}$$

芹澤 弘幸; 荒井 康夫

Journal of Alloys and Compounds, 312(1-2), p.257 - 264, 2001/00

 被引用回数:9 パーセンタイル:53.99(Chemistry, Physical)

TRU元素の二酸化物は、その毒性及び放射性同位元素であるがために実験上の制約が多い。そのために、必要な物性データについても入手できるものは限られている。本報告では、比熱を取り上げ、比較的測定しやすいパラメータを用いた推定方法について評価した結果を発表する。定圧モル比熱を3つの項の和として計算し、PuO$$_{2}$$について、測定値と較べた結果従来の手法を用いて推定した場合よりも、かなり精度が良くなることがわかった。ただし、本手法を用いる場合、5f電子の励起レベルのデータが評価上重要であることから、精度の良い実験データが必要であることもわかった。

論文

Simultaneous determination of X-ray Debye temperature and Grueneisen constant for actinide oxides; PuO$$_{2}$$ and ThO$$_{2}$$

芹澤 弘幸; 荒井 康夫; 鈴木 康文

Journal of Nuclear Materials, 280(1), p.99 - 105, 2000/06

 被引用回数:21 パーセンタイル:78.67(Materials Science, Multidisciplinary)

デバイ温度及びグリューナイゼン定数は、セラミックの熱的及び機械的特性を評価するうえで、重要なパラメータである。当研究グループでは、これまでに、高温X線回折装置を用いて、NpO$$_{2}$$について同パラメータの同時測定を行い、発表している。本論文では、PuO$$_{2}$$及びThO2について、同様な手法を用いて行ったデバイ温度及びグリューナイゼン定数の測定結果について報告する。両酸化物の温度因子は、NpO$$_{2}$$の場合と同様に、温度の上昇とともに非直線的に増加した。この直線からのずれを定量的に評価することによってグリューナイゼン定数を求め、その値を使ってデバイ温度を計算した。また、一連のアクチニド酸化物のデバイ温度を、熱膨張率との関係から評価し、得られた値の妥当性について、定性的に検討した。

報告書

In-line gamma-ray monitoring for dissolution of plutonium dioxide

臼田 重和; 桜井 聡; 若松 幸雄; 平田 勝

JAERI-M 92-005, 13 Pages, 1992/02

JAERI-M-92-005.pdf:0.53MB

Ag$$^{2+}$$による電解酸化法を用いた難溶性二酸化プルトニウム(PuO$$_{2}$$)の溶解に対する簡便な$$gamma$$線測定によるインラインモニター法を開発した。本モニターは、沈降型ガラスフィルター、フローセル、テフロンチューブポンプ、$$gamma$$線測定システムから成る。プルトニウム溶解液を沈降型ガラスフィルターによりろ過した後、そのろ液をテフロンチューブポンプを用いてフローセルに移送した。そこで、含有する幾つかのアクチノイド核種(例えば$$^{241}$$Am,$$^{239,241}$$Pu,$$^{237}$$U)の$$gamma$$線又は全$$gamma$$線をMCSモードで測定した。その結果、数十gのPuO$$_{2}$$の詳細な溶解挙動について、連続的にしかもほぼリアルタイムでモニタリングすることができた。

報告書

水炉燃料のふるまい

柳澤 和章

JAERI-M 90-120, 320 Pages, 1990/08

JAERI-M-90-120.pdf:12.75MB

最近の燃料について、過去20年間近くのデータベースに基づいて、炉内ふるまいを中心にした総説を試みた。燃料として(1)発電用軽水炉のUO$$_{2}$$-ジルカロイ被覆燃料、(2)プルサーマル炉心及びATR用の(PuO$$_{2}$$-UO$$_{2}$$)-ジルカロイ被覆燃料及び研究炉用のアルミナイドシリサイド燃料を主に対象とした。第1章及び第2章では、これらの物理化学的な性質と製造技術について、第3章では、通常運転下での照射特性、炉内ふるまい及び過去に於いて発生した燃料の不具合とその防止対象等について、また燃料の高燃焼度化や負荷追従運転を目途としてR&Dがなされている種々の燃料性能の改良努力の現状について、とりあげた。第4章では、過去に発生した原子炉事故について紹介し、原研の安全性研究の一環として成されて来たRIA、PCM及びLOCA時の燃料ふるまいや安全審査時の判断基準データ等について概述した。

論文

Enhanced dissolution of PuO$$_{2}$$ in nitric acid using uranium, IV

井上 明彦

J. Chem. Soc., Faraday Trans., I, 84(4), p.1195 - 1197, 1988/00

二酸化プルトニウムの溶解は原子力工業における基本的な研究課題である。この研究では、PuO$$_{2}$$結晶の硝酸溶解速度に及ぼすU$$^{4+}$$イオンの効果を実験的に測定した。

報告書

NSRR実験における特殊燃料(破壊力測定,ガドリニア入り,ウラン-プルトニウム混合酸化物燃料)の発熱量評価

柳原 敏; 鈴木 敏夫

JAERI-M 85-208, 53 Pages, 1986/01

JAERI-M-85-208.pdf:1.61MB

近年NSRRで実施している破壊力測定実験、ガドリニア入り燃料実験、ウラン-プルトニウム混合酸化物燃料実験の各実験シリーズについて、単位炉心積分出力当りの発熱量を評価するための実験を行い、$$gamma$$線スペクトロメトリーにより各実験で照射した燃料の核分裂数を求めた。各実験シリーズにおける単位炉心積分出力当りの核分裂数及び炉心積分出力から発熱量への変換係数は以下の通りである。

論文

Inspection of Pu particle in UO$$_{2}$$-PuO$$_{2}$$ pellet by neutron radiography

鶴野 晃

Neutron Radiography, p.365 - 368, 1983/00

混合酸化物燃料ペレット中で特にPuの濃度の高い部分(Pu粒子と称する)を検出する方法として中性子ラジオグラフィを試みた。試料は動燃団より提供された混合比のさまざまな燃料ペレットである。撮像の結果、最大800$$mu$$をはじめとする4ヶのPu粒子の大きさ、位置を決定することができた。このほか50$$mu$$に至る多数のPu粒子が確認できた。中性子ラジオグラフ上のPu粒子のコントラストを高めるため、フィルター法により中性子エネルギーを0.3eVを中心とするように調整して撮像することを試みた。各種フィルター物質に対し計算を行い、その結果を用いて実験を行った。また、直接法と間接法による撮像も比較した。

報告書

プルトニウム燃料の出力平坦化に関する臨界実験,1; 出力分布の測定

村上 清信; 鶴田 晴通; 須崎 武則; 大野 秋男*; 小林 岩夫; 湯本 鐐三*; 松本 忠邦*; 笹島 秀吉*

JAERI-M 9876, 83 Pages, 1982/01

JAERI-M-9876.pdf:3.09MB

プルトニウムの軽水炉におけるリサイクル使用に関連した炉物理研究の一環として、出力分布の平坦化に関する実験を、軽水臨界実験装置(TCA)を用いて行った。使用した燃料棒は、PuO$$_{2}$$富化度が5種類、U-235濃縮度が6種類である。実験は、PuO$$_{2}$$-UO$$_{2}$$およびUO$$_{2}$$燃料棒格子内について行い、水平方向の出力分布に与える水ギャップ並びにPuO$$_{2}$$富化度の異る燃料棒の配列の効果をパラメトリックに測定した。この実験から、PuO$$_{2}$$富化度および水ギャップ幅が出力分布に与える効果が求められ、かつBWR型燃料集合体中における各種燃料棒配列と出力ピーキング係数の関係が明らかになった。

論文

Carbothermic synthesis of high purity plutonium nitride from plutonium oxide

室村 忠純

Journal of Nuclear Science and Technology, 19(8), p.638 - 645, 1982/00

 被引用回数:3 パーセンタイル:41.28(Nuclear Science & Technology)

PuO$$_{2}$$をH$$_{2}$$+N$$_{2}$$気流中、1270~1680$$^{circ}$$Cで炭素熱還元する高純度PuN合成法を試みた。高純度PuNの合成には、1450$$^{circ}$$C以上の反応温度、2.15以上の混合比(C/PuO$$_{2}$$,モル比)が有効であった。この条件下で得られたPuN中には、不結物酸素は0.095~0.028wt%、不結物炭素は0.17~0.012wt%含まれていた。この値は高純度金属から合成したPuN中の不結物量と同程度以下である。合成反応中に約1.3%のプルトニウムが蒸発する。

報告書

KENO-IVコードベンチマーク計算,10; 軽水型原子炉臨界集合体による臨界実験

小室 雄一; 野村 靖; 内藤 俶孝; 鶴田 新一郎; 片倉 純一

JAERI-M 9147, 46 Pages, 1980/11

JAERI-M-9147.pdf:2.08MB

原研で整備中の臨界安全性評価コードシステムのうち、モンテカルロ法コードKENO-IVと新たに開発された多群定数ライブラリーMGCLとの組合せによる部分の臨界計算精度検証のために、一連のベンチマーク計算作業が実施された。本報告書では、原研の軽水臨界集合体(TCA)に関する実験データを用いて実施されたベンチマーク計算の結果を記す。UO$$_{2}$$あるいはUO$$_{2}$$+PuO$$_{2}$$燃料棒の軽水減速正方格子体系の実験125ケースについての解析結果は、実効増倍率の平均値が0.095、標準偏差が0.004の分布をなすことがわかった。とくに中性子吸収板つきの炉心体系の実験データ26ケースの計算結果は、実効増倍率が0.098$$pm$$0.003の範囲に入り非常に精度よく計算された。

報告書

NSRRによる混合酸化物燃料の破損挙動に関する研究,1

斎藤 伸三; 渡辺 輝夫; 山下 義昭*; 大友 正一

JAERI-M 8865, 44 Pages, 1980/05

JAERI-M-8865.pdf:1.52MB

熱中性子炉への利用を目的としたプルトニウム-ウラン混合酸化物燃料の反応度事故時の挙動をNSRRを用い動燃事業団と共同で研究する計画が進められている。本報は本実験計画の内容及び54年度に行なった核計算及び予備実験結果、実験物開発状況、所内安全審査説明資料等に関しまとめたものである。

論文

Measurements of thermal disadvantage factors in light-water moderated PuO$$_{2}$$-UO$$_{2}$$ and UO$$_{2}$$ lattices

大野 秋男; 小林 岩夫; 鶴田 晴通; 須崎 武則; 村上 清信; 松浦 祥次郎

Journal of Nuclear Science and Technology, 17(1), p.26 - 36, 1980/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.02(Nuclear Science & Technology)

軽水減速3.4wt%PuO$$_{2}$$-UO$$_{2}$$格子と26wt%UO$$_{2}$$格子の熱中性子損失因子が、Dy-Alワイヤ検出器を用いて燃料内及び減速材内の放射化率分布の直接測定から求められた。測定は、炉心中央部に7$$times$$7格子配列のテスト領域と、それをとり囲んだドライバー領域より構成される二領域炉心を用いて行なわれた。テスト領域の水対燃料体積比は1.76,2.00,2.38および2.95の4種類が用いられ、その各々について熱中性子損失因子が測定された。格子の水対燃料体積比の増加につれて、PuO$$_{2}$$-UO$$_{2}$$及びUO$$_{2}$$格子の熱中性子損失因子は大きくなる。多群輸送コードLASERによる計算値は実験値に実験誤差内で一致した。

論文

Critical experiments on light-water moderated PuO$$_{2}$$-UO$$_{2}$$ lattices

小林 岩夫; 鶴田 晴通; 須崎 武則; 大野 秋男; 村上 清信; 松浦 祥次郎; 湯本 鐐三*; 松本 忠邦*; 笹島 秀吉*; 板川 和男*

Journal of Nuclear Science and Technology, 15(3), p.166 - 182, 1978/03

 被引用回数:3

プルトニウム燃料(PuO$$_{2}$$-UO$$_{2}$$)を用いた軽水減速正規格子実験を原研と動燃の共同研究の下に軽水臨界実験装置TCAを用いて行なった。Puの組成は$$^{2}$$$$^{3}$$$$^{9}$$Pu,$$^{2}$$$$^{4}$$$$^{0}$$Pu,$$^{2}$$$$^{4}$$$$^{1}$$Pu,$$^{2}$$$$^{4}$$$$^{2}$$Puについてそれぞれ68,22,7,2w/oであり、Uは天然ウランである。実験対象の燃料格子はHとPuの原子数比(H/Pu)が295,402,494,704および922の5種類で、これらの体系について臨界質量、出力分布および全線の放射化率分布を求めた。 核計算はLASER、UGMG42-THERMOSおよびGTB-2を用いて得た小数群定数を用い、2次元拡散計算をPDQ.5コードで行なった。計算結果を実験値と比較した所、実効増倍係数については、-1.32から1.72%$$Delta$$K/Kの差が認められ、熱中性子密度、熱外中性子束および出力分布については一致を示した。

報告書

Critical sizes of light-water moderated UO$$_{2}$$ and PuO$$_{2}$$-UO$$_{2}$$ lattices

鶴田 晴通; 小林 岩夫; 須崎 武則; 大野 秋男; 村上 清信; 松浦 祥次郎

JAERI 1254, 38 Pages, 1978/02

JAERI-1254.pdf:2.27MB

2、6w/oUO$$_{2}$$および3、0w/oPUO$$_{2}$$-天然UO$$_{2}$$燃料を用いた約250炉心について、その臨界形状の実験値を示した。減速材は軽水であって、単位格子内の水対燃料体積比は、UO$$_{2}$$炉心については1、50から3、00、Pu0$$_{2}$$-UO$$_{2}$$炉心については2、42から5、55の範囲である。臨界形状は、室温から80$$^{circ}$$Cの温度範囲について直方体炉心の臨界に必要な燃料本数と水位との用いて決定された。PuO$$_{2}$$-UO$$_{2}$$燃料炉心において、$$^{2}$$$$^{4}$$$$^{1}$$Puが$$^{2}$$$$^{4}$$$$^{1}$$Amに転換することによる炉心の反応度変化を3年間に渡って追跡した。水ギャップ付のUO$$_{2}$$およびPu$$_{2}$$-UO$$_{2}$$燃料炉心および減速材中に液体ポイズンを含むUO$$_{2}$$燃料炉心の臨界形状も示してある。反応度温度計系数、水位等反応度、反射体節約、中性子移動距離と無限増倍係数の比、および臨界バックリングなどの炉物理パラメータを、水ギャップや液体ポイズンの無い一様炉心の臨界形状に関連して示した。

論文

Profiles of activity ratios of fission products, cesium-134,cesium-137 and ruthenium-106 in low-enriched PuO$$_{2}$$-UO$$_{2}$$ fuel assemblies

鶴田 晴通; 須崎 武則; 松浦 祥次郎

Journal of Nuclear Science and Technology, 14(1), p.43 - 53, 1977/01

 被引用回数:4

照射済PuO$$_{2}$$-UO$$_{2}$$燃料集合体内の核分裂生成物の分布を、Ge(Li)検出器を用いた$$gamma$$線スペクトロスコピ法によって非破壊的に測定した。PuO$$_{2}$$-UO$$_{2}$$燃料の場合について、$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{7}$$Cs強度と$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{4}$$Cs/$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{7}$$Cs強度比の間に比例関係のあることを確証した。$$^{1}$$$$^{0}$$$$^{6}$$Ru/$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{7}$$Cs比の分布は集合体内でほとんど一定であり、この比は照射済燃料がPuまたはUであったかを識別するための良い指標になることを示した。

報告書

軽水減速UO$$_{2}$$炉心内の7$$times$$7PuO$$_{2}$$-UO$$_{2}$$格子に関する臨界実験と解析

鶴田 晴通; 松浦 祥次郎; 小林 岩夫; 橋本 政男; 須崎 武則; 大野 秋男; 村上 清信; 湯本 鐐三*; 菊池 三郎*; 梶山 登司*; et al.

JAERI 1234, 76 Pages, 1974/06

JAERI-1234.pdf:3.03MB

軽水減速UO$$_{2}$$燃料炉心に7$$times$$7の配列をしたPuO$$_{2}$$-UO$$_{2}$$燃料格子を装荷した体系に関して、一連の臨界実験とその解析がTCAを用いて行われた。この研究の目的は一部にプルトニウム燃料を装荷したウラン燃料炉心について、(1)反応度、中性子束分布、および出力分布をウラン燃料にみの場合と比較syること、(2)ウラン燃料体系に適用されている計算方法をプルトニウム混合炉心に適用した場合の精度を評価することにあった。プルトニウム燃料は3、4wt%富化PuO$$_{2}$$-UO$$_{2}$$でありまた7$$times$$7格子の水対燃料体積比は1、76、2、00、2、38および2,95の4種類であった。この各々の炉心について、臨界量、中性子密度分布、および出力分布が測定された。計算値の誤差は、実効増倍係数に関して$$pm$$0、3%以内、中性子密度分布および出力分布に関してはそれぞれ最大16%および9%であった。

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