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論文

Oxygen potential and defect structure of oxygen-excess pyrochlore Ce$$_{2}$$Zr$$_{2}$$O$$_{7+x}$$

音部 治幹; 中村 彰夫; 山下 利之; 湊 和生

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 66(2-4), p.329 - 334, 2005/02

 被引用回数:20 パーセンタイル:35.4(Chemistry, Multidisciplinary)

パイロクロア型ジルコニアは、原子力工学分野で、高レベル放射性廃棄物の処分形として大きな研究興味を惹いている。本研究では、パイロクロアCe$$_{2}$$Zr$$_{2}$$O$$_{7+x}$$の酸素ポテンシャル(g(O$$_{2}$$))と酸素不定比組成(x)と温度(T)の関係をemf測定法で明らかにした。また、その関係をもとに、xが既知のサンプルを作製して、その格子定数(a0)をXRD法で測定した。a0は、xの増加に伴いスムーズに減少した。これは、酸素イオンが格子中に挿入されることによって、Ce$$^{3+}$$がCe$$^{4+}$$になったためである。

論文

Oxygen potential measurements of pyrochlore-type Zr$$_{2}$$M$$_{2}$$O$$_{7+x}$$7(M=Pu, Ce) by EMF method

音部 治幹; 中村 彰夫; 山下 利之; 小川 徹

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.652 - 655, 2002/11

パイロクロア型ジルコニアは高レベル放射性核廃棄物の処分形として幅広く研究されている。われわれは、 P-type Zr$$_{2}$$Pu(Ce)$$_{2}$$O$$_{7+x}$$の酸素ポテンシャル ($$Delta$$g(O$$_{2}$$))を測定するために、立方晶ジルコニアセンサーを用いたEMF測定装置を開発した。P-type Zr$$_{2}$$Ce$$_{2}$$O$$_{7+x}$$は、1078Kで$$Delta$$g(O$$_{2}$$)と組成xの関係が、xが0.34より大の時とxが0.34より小の時で異なった振舞いをすることがわかった。これは、x=0.34付近で酸素イオンと酸素空孔の秩序の仕方や度合いが変化したことを示しているのかもしれない。また、いろいろなxで763Kから1078Kの間で$$Delta$$g(O$$_{2}$$)と温度の関係を測定して、そこから酸素の部分モルエンタルピー$$Delta$$h(O$$_{2}$$)とエントロピー$$Delta$$s(O$$_{2}$$)を導出した。P-type Zr$$_{2}$$Ce$$_{2}$$O$$_{7+x}$$$$Delta$$h($$_{2}$$)と$$Delta$$s(O$$_{2}$$)は、蛍石型CeO$$_{2-x}$$とは大きく異なっていることがわかった。同様な実験をP-type Zr$$_{2}$$Pu$$_{2}$$O$$_{7+x}$$でも進めており、その結果は、上述したP-type Zr$$_{2}$$Ce$$_{2}$$O$$_{7+x}$$の結果と比較する。

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