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論文

高温ガス炉における被覆粒子燃料

湊 和生

セラミックス, 39(10), p.830 - 833, 2004/10

高温ガス炉は、燃料に被覆粒子,減速材に黒鉛,冷却材にヘリウムガスを用いる原子炉である。1,000$$^{circ}$$C程度の高温の熱を炉外に取り出すことができるものであり、発電だけではなく、さまざまな形で熱エネルギーを利用できるという特長がある。近年は、高温ガス炉からの熱を用いた水素製造に高い関心が集まっている。高温の熱を炉外に取り出すことができる特長、及び万一の事故に際しても炉心は溶融しないことなどの安全上の特長は、金属材料を使用せずに、耐熱性に優れた黒鉛とセラミックスで炉心を構成することにより初めて実現したものである。ここでは、被覆粒子燃料の機能,製造法,検査,ふるまい、及び高性能化への取り組みについて概説する。

論文

Negative magnetoresistance of pyrolytic carbon and effects of low-temperature electron irradiation

岩瀬 彰宏; 石川 法人; 岩田 忠夫*; 知見 康弘; 仁平 猛*

Physical Review B, 60(15), p.10811 - 10819, 1999/00

 被引用回数:4 パーセンタイル:29.28(Materials Science, Multidisciplinary)

熱分解黒鉛を35K以下で電子線照射し、磁気抵抗、ホール電圧を0-6Tの磁場下で、照射量の関数として測定した。測定結果をSimple Two Bandモデルを用いて解析し、以下のことがわかった。熱分解黒鉛の負の磁気抵抗は、電子に対してアクセプタとして働く格子欠陥、系の2次元性、欠陥によってブロードニングした2次元ランダウレベルの存在によって生じる。

論文

Deterioration of ZrC-coated fuel particle caused by failure of pyrolytic carbon layer

湊 和生; 福田 幸朔; 関野 甫; 石川 明義; 大枝 悦郎

Journal of Nuclear Materials, 252, p.13 - 21, 1998/00

ZrC被覆燃料粒子は、高温ガス炉用SiC被覆燃料粒子に代わる候補のひとつである。ZrC被覆燃料粒子の1800から2000$$^{circ}$$Cにおける挙動を明らかにするために、照射後加熱試験を行ったZrC被覆燃料粒子の断面組織観察及びEPMA分析を実施するとともに、Zr-C-U-O系の熱力学的解析を行った。これらの観察、分析及び解析の結果に基づき、ZrC被覆燃料粒子の性能劣化の機構を提案した。1800から2000$$^{circ}$$Cにおいて見られたZrC被覆燃料粒子の性能劣化は、ZrC層の内側の熱分解炭素層が破損したために生じたものであることを明らかにした。

報告書

Preirradiation characterization of HTGR fuel for HRB-22 capsule irradiation test; JAERI/USDOE collaborative irradiation test for HTGR fuel

湊 和生; 菊地 啓修; 沢 和弘; 飛田 勉; 福田 幸朔

JAERI-Tech 95-056, 45 Pages, 1996/01

JAERI-Tech-95-056.pdf:3.02MB

高温ガス炉燃料の日米共同照射試験として、原研で開発を進めている燃料コンパクトを米国オークリッジ国立研究所のHFIRで照射し、引き続き照射後試験を同所で実施することが計画された。本報告書は、日米共同HRB-22キャプセル照射試験用の原研燃料の製造プロセス及び照射前特性評価試験について記述したものである。この照射試験用の燃料コンパクトには、被覆燃料粒子のほかに、発熱量の調整のために模擬粒子が含まれていた。照射前特性評価試験は、被覆燃料粒子、模擬粒子及び燃料コンパクトを対象とし、不純物、寸法、密度、露出ウラン率、SiC層破損率などを測定した。また、光学顕微鏡、X線ラジオグラフィ及び走査電子顕微鏡により、燃料を観察した。その結果、これらの燃料コンパクトは、照射試料として適していること及び高い品質であることが明らかになった。

論文

Failure mechanisms of fuel particle coating for high-temperature gas-cooled reactors during the coating processes

湊 和生; 菊地 啓修; 福田 幸朔; 鈴木 信幸*; 富本 浩*; 北村 昶*; 金子 光信*

Nuclear Technology, 111, p.260 - 269, 1995/08

 被引用回数:4 パーセンタイル:44.44(Nuclear Science & Technology)

燃料粒子の被覆層破損率を低減するために、被覆工程における被覆層の破損機構を調べた。各被覆段階の粒子を検査し、2種類の炭化ケイ素(SiC)層破損粒子があることがわかった。燃料核が部分的に炭化したSiC層破損粒子は、内側高密度熱分解炭素層が破損していると、SiC蒸着中に化学反応により生成されると考えられる。健全な燃料核のSiC層破損粒子は、SiC層被覆後の粒子を被覆装置から取り出す際に、機械的衝撃により生成されると考えられる。粒子の流動状態の制御および被覆の途中段階での粒子の取り出し装荷を行わない工程の採用により、被覆工程を改良した。

論文

Performance of ZrC-coated particle fuel in irradiation and postirradiation heating tests

小川 徹; 福田 幸朔; 鹿志村 悟; 飛田 勉; 小林 紀昭; 角 重雄; 宮西 秀至; 高橋 五志生; 菊池 輝男

Journal of the American Ceramic Society, 75(11), p.2985 - 2990, 1992/11

 被引用回数:38 パーセンタイル:84.42(Materials Science, Ceramics)

ZrC被覆UO$$_{2}$$粒子は有望な高温ガス炉用燃料である。熱分解炭素とZrCとによって多層被覆を施した粒子燃料を最高約4%FIMAまで照射した。高速中性子照射量は2$$times$$10$$^{25}$$/m$$^{2}$$を越えた。寿命末期の核分裂生成物放出量は極く僅かであって、黒鉛マトリックスのU汚染で説明できた。照射後の破損率は実質的に0であった。最高2400$$^{circ}$$Cまでの照射後加熱試験では、同温度で約6000秒保持してようやく破損が発生した。

論文

Carbon monoxide-silicon carbide interaction in HTGR fuel particles

湊 和生; 小川 徹; 鹿志村 悟; 福田 幸朔; 高橋 五志生; 清水 道雄; 田山 義伸

J. Mater. Sci., 26, p.2379 - 2388, 1991/00

 被引用回数:12 パーセンタイル:56.47(Materials Science, Multidisciplinary)

照射済高温ガス炉用被覆燃料粒子において、一酸化炭素(CO)ガスによる炭化ケイ素(SiC)被覆層の腐食を観察した。観察には光学顕微鏡およびX線マイクロアナライザを用いた。SiC層が腐食されている領域では、内側高密度熱分解炭素(IPyC)層の機械的破損がしばしば観察された。反応の初期においては、SiCの結晶粒界が選択的に腐食されていた。粒子の低温側のバッファー層とIPyC層の間およびIPyC層とSiC層との間には、二酸化ケイ素またはより安定な(Si、Ce、Ba)酸化物が蓄積していた。燃料核内では、(Pd、Rh、Ru、Tc、Mo)ケイ化物が観察された。これらの反応生成物は、一酸化ケイ素が腐食領域から気相輸送された結果であると考えられる。

論文

Release behavior of metallic fission products from pyrocarbon-coated uranium-dioxide particles at extremely high temperatures

林 君夫; 福田 幸朔

Journal of Nuclear Science and Technology, 27(4), p.320 - 332, 1990/04

熱分解炭素(BISO)で被覆した二酸化ウラン燃料粒子を1300~1400$$^{circ}$$Cで約1%fimaの燃焼度まで照射した後、1600~2300$$^{circ}$$Cの温度において黒鉛ヒーター中で等時加熱および等温加熱を行った。$$^{137}$$Cs、$$^{155}$$Euおよび$$^{106}$$Ruの放出割合は、2000$$^{circ}$$C、2時間の加熱後には10$$^{-2}$$以上となった。これは、健全な炭化珪素(SiC)被覆を持つTRISO粒子からの放出割合が、この値より低いのと対照的であった。BISO粒子からの$$^{137}$$Csおよび$$^{144}$$Ceの放出は、高密度熱分解炭素(PyC)中の拡散に支配された。一方、$$^{155}$$Euおよび$$^{106}$$Ruの放出は、1800$$^{circ}$$C以上では燃料核中の拡散に支配された。これらの結果は、欠陥SiC層を持つTRISO粒子からの核分裂生成物の放出に関する参照用データとして用いることができる。

論文

Developing ZrC coatings for nuclear fue l particles

小川 徹; 福田 幸朔

Surface Modification Technologies,III, p.309 - 320, 1990/00

炭化ジルコニウムは優れた高温化学的安全性を有しており、高温ガス炉燃料の被覆材として有望である。ZrC被覆はZrBr$$_{4}$$、CH$$_{4}$$、H$$_{2}$$、Ar混合気から噴流床中で化学蒸着される。同工程の熱化学側面について、自由エネルギー最小化法と広義正則溶体近似とを組み合わせて解析した。また、熱分解炭素とZrCとを連続的に被覆する技術を開発した。ZrCのキャラクタリゼーションではプラズマ反応を応用している。ZrC表面からの炭素の除去にはプラズマ酸化法を改良した方法により、また、微細組織の検査には窒素イオンエッチングにより良い結果が得られている。上記のようにして製造されたZrC被覆燃料粒子は従来のSiC層を有する被覆燃料粒子が耐えられないような条件でも健全性を保など、優れた照射性能を示している。

報告書

ヨウ化メチレンを用いた高温ガス炉用被覆燃料粒子の破損および欠陥の検出

湊 和生; 菊地 啓修; 福田 幸朔

JAERI-M 87-024, 18 Pages, 1987/02

JAERI-M-87-024.pdf:1.38MB

ヨウ化メチレンの浸入をX線ラジオグラフで観察する事により、貫通破損粒子及び高密度熱分解炭素層(PyC層)の欠陥を検出する事を試みた。その結果、この方法は、検査法として有効である事が確認された。また、この方法は、その適用範囲は限定されているが、酸浸出法および塩素化法よりも簡単である事が明らかになった。次に、製造条件の異なる26種類のPyC層の検査に、この方法を適用した。ヨウ化メチレンが浸入したPyC層も観察された。ここでは、PyC層の欠陥の存在割合とその蒸着条件との関係について調べた。また、走査型電子顕微鏡によるPyC層の破面及び外表面の観察を実施した。

報告書

被覆燃料粒子の製造過程における破損機構

湊 和生; 小林 紀昭; 菊地 啓修; 福田 幸朔

JAERI-M 86-083, 27 Pages, 1986/06

JAERI-M-86-083.pdf:2.45MB

高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造時の破損率を低減する為に、被覆燃料粒子の製造過程における破損機構について検討した。数千粒の被覆燃料粒子について、X線ラジオグラフ観察、断面組織観察、光学顕微鏡観察などを行なった。その結果、2種類の破損機構がある事が分かった。1つは、IRyC層が破損しているか又はIRyC層のガス透過性が高いと、UO$$_{2}$$燃料核が炭化する際に生じるCOガスが、SiCの蒸着を妨害し、SiC層破損粒子が出来ると言う機構である。他の1つは、SiC蒸着の際の粒子流動状態が適切でないと、内部に欠陥を持った強度の小さいSiCが被覆され、このSiC層が破損すると言う機構である。また、SiC層破損粒子は、燃料コンパクト成形の際に、貫通破損粒子になりやすい事がわかった。被膜層の破損と粒子のいびつさとの関係は、明らかにはならなかった。

論文

Effects of pyrolytic carbon structure on diffusivity of tritium

佐伯 正克

Journal of Nuclear Materials, 131, p.32 - 36, 1985/00

 被引用回数:42 パーセンタイル:96.47(Materials Science, Multidisciplinary)

「トリチウムは炭素構造の基底面間を主に拡散する」という仮説を前報で提案した。本報では、この仮説に対する実験的裏付けを得るため、アルミナ核上に沈着した熱分解炭素を用い、トリチウムの放出挙動と拡散係数をBacon非等方性(BAF)との関連で調べた。試料からのトリチウムの放出温度はBAFが大きくなるにつれ高温側へ移動した。室温から1150$$^{circ}$$Cまで等速昇温加熱を行った後の試料中に残存するトリチウム量もまた選択配向性の程度が増すに従って増加した。等方的構造をもつ炭素では比較的大きな拡散係数と非常に低い活性化エネルギーを得た。一方、異方性の大きい炭素中では小さい拡散係数と高い活性化エネルギーが得られた。これらの実験結果は上気仮説の裏付けと考えられる。

報告書

非水冷型ノズルによるLTI熱分解炭素蒸着

小川 徹; 井川 勝市

JAERI-M 9568, 34 Pages, 1981/07

JAERI-M-9568.pdf:2.1MB

水冷ガス導入管を用いずに、ノズル口の閉塞なしに熱分解炭素を被覆する方法を開発した。同法では、ノズル口前後に適当な温度分布を与えることによって、水冷ガス導入管を不要としている。同法の採用によって、プロピレンガスによる噴流床内での吸熱効果を最小にすることができ、被覆温度の制御が容易になる。したがって、被覆層の性状が容易に制御される。得られた熱分解炭素層は、十分な密度、等方性、均質性、ヤング率を有していた。また、同噴流床中の熱分解炭素蒸着挙動を調べ、従来型の水冷型導入管を用いた噴流床についての同様な研究と比較した。結果については、LefevreおよびLinkeらの集塊モデルによって考察した。

論文

Pyrolytic carbon coating within pores of graphite

小川 徹; 井川 勝市; 岩本 多實

Journal of Nuclear Materials, 80(1), p.184 - 186, 1979/00

 被引用回数:1

黒鉛開気孔を熱分解炭素でふさぐことによって、ガス不透過性、機械的性質等の改良をはかることができる。同法をHTGR燃料の黒鉛スリーブに応用することにより、燃料棒を密封型に近づけることができ、被覆粒子破損率の許容限を上げることが期待できる。また、トカマク型核融合炉のライナー用黒鉛の、水素プラズマに対する両立性を改善することも可能であると考えられる。実験では、窒素ガスをキャリアーとしてノルマルヘキサンを反応室内に送り込み、適当な温度・圧力を選ぶことにより、黒鉛小試料の開気孔内に熱分解炭素を被覆した。さらに、同様の条件下でアルミナ細管内に蒸着した熱分解炭素の金相観察・OPTAF測定から、気孔内蒸着物の性状を推定した。

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