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論文

Behavior of cesium molybdate, Cs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$, in severe accident conditions, 1; Partitioning of Cs and Mo among gaseous species

Do, Thi Mai Dung*; Sujatanond, S.*; 小川 徹

Journal of Nuclear Science and Technology, 55(3), p.348 - 355, 2018/03

 被引用回数:2 パーセンタイル:53.66(Nuclear Science & Technology)

シビアアクシデント時のセシウム挙動理解のために、水素-水蒸気環境におけるCs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$の高温化学を調べた。Cs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$-MoO$$_{3}$$疑似二元系をRedlich-Kister型の熱化学モデルで記述した。モデルの検証のために、Cs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$の蒸発損失速度を熱天秤で乾燥及び湿潤アルゴン雰囲気下で測定し、解析により正確に予測評価できることを示した。同モデルを用いて、全電源喪失によるBWR炉心損傷時のCs及びMoの気相化学種間での分配を評価した。

論文

ガラス固化プロセス環境におけるルテニウム化合物の挙動評価

永井 崇之; 佐藤 修彰*; 捧 賢一

物質・デバイス領域共同研究拠点研究成果報告書(平成27年度)(CD-ROM), 2 Pages, 2016/03

使用済核燃料再処理から生じる高レベル放射性廃液は、ガラス固化プロセスでガラス原料と溶融混合され、最終処分体のガラス固化体へ加工される。ガラス固化体を製造するガラス溶融炉内では、廃液に含まれるルテニウム(Ru)が溶融ガラス中に二酸化ルテニウム(RuO$$_{2}$$)として析出する。このRuO$$_{2}$$は溶融炉底部に堆積し、固化体容器への溶融ガラスの流下を阻害するため、溶融炉環境におけるRuの反応挙動を理解する必要がある。そこで、ランタン(La)硝酸塩とRu硝酸塩を原料に、硝酸塩の脱硝温度において生成するRu化合物を確認するとともに、Ru-La-Na混合硝酸塩にガラス原料を添加し、Ru化合物の化学形態の変化を追跡した。

論文

Infrared absorption and Raman scattering spectra of water under pressure via first principles molecular dynamics

池田 隆司

Journal of Chemical Physics, 141(4), p.044501_1 - 044501_8, 2014/07

 被引用回数:9 パーセンタイル:56.33(Chemistry, Physical)

通常水分子の変角振動によるとされている1600cm$$^{-1}$$付近に現れるピークが超臨界水の偏光ラマンおよび偏光解消ラマンスペクトルでは消失することが実験により観測されている。一方赤外吸収スペクトルには対応するピークが明瞭に現れることが観測されている。本研究では第一原理分子動力学と分極理論を組み合わせることにより赤外吸収スペクトルとラマンスペクトルの解析法を構築した。我々の計算法により水の赤外・ラマンスペクトルの上記の奇妙な振る舞いが再現されることを示した。通常の水で1600cm$$^{-1}$$に観測されるラマンスペクトルのピークの起源を議論した。

論文

Polymerization of C$$_{60}$$ thin films by ion irradiation

鳴海 一雅; 境 誠司; 楢本 洋*; 高梨 弘毅

JAEA-Review 2005-001, TIARA Annual Report 2004, p.238 - 240, 2006/01

7MeV C$$^{2+}$$イオンを照射したC$$_{60}$$薄膜をX線回折法とラマン分光法を用いて評価し、イオン照射によるC$$_{60}$$固体のポリマー化の過程を調べた。ラマンスペクトルにおいては、照射量の増加に伴い、A$$_{g}$$(2)モードのピーク収量の絶対値が減少するとともに、A$$_{g}$$(2)からH$$_{g}$$(7)にかけての低波数側の成分が相対的に顕著になった。一方、X線回折の照射量依存については、照射量の増大に伴う111, 222反射の大角度側へのシフトが観測された。これらの結果から、イオン照射に伴うC$$_{60}$$分子の分解によってC$$_{60}$$分子の絶対数は減少するが、同時に、分解せずに残ったC$$_{60}$$分子のうち、ポリマー化したものの割合は増加し、照射量が3$$times$$10$$^{15}$$/cm$$^{2}$$以降はその割合がほとんど変化しないこと、また、1$$times$$10$$^{16}$$/cm$$^{2}$$照射後の(111)面の面間隔は、未照射の試料に比べるとポリマー化によって4%程度収縮していることがわかった。

論文

Characterization of C$$_{60}$$ films polymerized by ion irradiation

鳴海 一雅; 境 誠司; 楢本 洋*; 高梨 弘毅

Fullerenes, Nanotubes, and Carbon Nanostructures, 14(2-3), p.429 - 434, 2006/00

7MeV C$$^{2+}$$イオンを照射したC$$_{60}$$薄膜をX線回折法とラマン分光法を用いて評価し、イオン照射によるC$$_{60}$$固体のポリマー化の過程を調べた。ラマンスペクトルにおいては、照射量の増加に伴い、A$$_{g}$$(2)モードのピーク収量の絶対値が減少するとともに、A$$_{g}$$(2)からH$$_{g}$$(7)にかけての低波数側の成分が相対的に顕著になった。一方、X線回折の照射量依存については、照射量の増大に伴う111, 222, 333反射の大角度側へのシフトが観測された。これらの結果から、イオン照射に伴うC$$_{60}$$分子の分解によってC$$_{60}$$分子の絶対数は減少するが、同時に、分解せずに残ったC$$_{60}$$分子のうち、ポリマー化したものの割合は増加し、1$$times$$10$$^{16}$$/cm$$^{2}$$照射後に残っているC$$_{60}$$分子はほとんどがポリマー化していること、また、この時の(111)面の面間隔は、未照射の試料に比べるとポリマー化によって4%程度収縮していることがわかった。

論文

CARS study of deuterium clusters stabilized in solid helium

Gordon, E. B.*; 熊田 高之; 石黒 正純; 荒殿 保幸

Journal of Experimental and Theoretical Physics, 99(4), p.776 - 783, 2004/10

固体ヘリウム中への重水素分子のドープ法の開発と、1.3K, 3Mpaの固体ヘリウム中にドープされた重水素クラスターのCARS(Coherent anti-Stokes Raman spectroscopy)法による分光研究を行った。ドープされた重水素のオルト,パラ体の含有量,クラスターサイズを関数としてスペクトルの、強度,線幅,シフト等を検討し、オルト,パラ体のラマン散乱断面積の比が、気相とは10000倍異なることなどを明らかにした。

論文

Glass formation at the limit of insufficient network formers

小原 真司*; 鈴谷 賢太郎; 竹内 謙*; Loong, C.-K.*; Grimsditch, M.*; Weber, J. K. R.*; Tangeman, J. A.*; Key, T. S.*

Science, 303(5664), p.1649 - 1652, 2004/03

 被引用回数:120 パーセンタイル:4.81(Multidisciplinary Sciences)

無機ガラスは通常、共有結合性の強い構造ユニットが、長周期的な秩序を持つことなく、繋がってネットワーク構造を形成しているものである。代表的な無機ガラスであるケイ酸塩ガラス(MeO$$_2$$-SiO$$_2$$等)においては、SiO$$_4$$四面体同士が酸素の頂点共有で繋がりネットワーク構造を形成している。したがって、常識的な考えでは、アルカリ金属酸化物(Me$$_2$$O)あるいはアルカリ土類金属酸化物(MeO)のオルトケイ酸塩(モル比Me$$_2$$O/SiO$$_2$$ or MeO/SiO$$_2$$=2)は、ガラス化しないと考えられる。なぜなら、オルトケイ酸塩はネットワーク構造を形成するだけの十分な量の(ネットワーク形成物質)SiO$$_2$$を(SiO$$_4$$四面体を)含有していないからである。しかし、われわれは、大変純粋なMgオルトケイ酸塩ガラス(Mg$$_2$$SiO$$_4$$)を坩堝等の容器を使用しない融解-急冷法(コンテナレス法)で作成した。そして、このガラスでは、Mg-Oが、歪んだイオン結合性のMgO$$_4$$, MgO$$_5$$, MgO$$_6$$ユニットを形成し、それらが頂点あるいは稜を共有して新奇なネットワーク構造を形成していることを見いだした。この結果は、コンテナレスと同様の環境になっている星間からの物質中にこのMgオルトケイ酸塩ガラスに似た新奇なガラス相が見られる理由を示している。

論文

Structure evolution and corresponding electrical properties in weakly bound Co-C60 mixture

境 誠司; 楢本 洋; Xu, Y.; Priyanto, T. H.; Lavrentiev, V.; 鳴海 一雅

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.788, p.L11.49.1 - L11.49.6, 2004/00

真空同時蒸着法によりCoとC$$_{60}$$の混合物質薄膜を作製して、Co濃度の関数として微視的構造変化と電気的特性を評価した。Coも濃度としては、CoxC$$_{60}$$ (x: C$$_{60}$$分子当のコバルト原子数)の形で、x=0.5-700の範囲で制御した。混合による薄膜の体積膨張とC$$_{60}$$分子振動のラマンモードの低波数側へのシフト量をCo濃度を制御して評価することにより、混合物質の構成要素としては、C$$_{60}$$にCo原子が配位したC$$_{60}$$よりなる基相と析出したCo超粒子であることを示した。さらに詳細な解析から、C$$_{60}$$基相中ではCo原子からC$$_{60}$$に1個の電子供与が生じ、x=4でこの現象は飽和することを見いだした。また混合物質の電気伝導特性は、Co濃度に依存した、異なった伝導特性を示した。すなわち低濃度から順に、x$$leq$$4では、C$$_{60}$$基相に由来すると考えられる半導体的温度依存性を示すこと、4$$<$$x$$<$$60では孤立Co粒子が関与するバリアブルレンジホッピング機構が支配的であること、さらにx$$geq$$60の高濃度では、Co粒子間にパーコレーション経路が形成されることによる金属伝導機構が作用していることなどを明らかにした。

論文

Photoluminescence and Raman studies of curium and americium complexes of 6-methyl 2-(2-pyridyl)- benzimidazole; Evidence for an efficient intramolecular energy transfer

Assefa, Z.*; 矢板 毅; Haire, R. G.*; 館盛 勝一

Inorganic Chemistry, 42(23), p.7375 - 7377, 2003/11

 被引用回数:11 パーセンタイル:60.76(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

6-メチル-2-(2-ピリジル)-ベンゾイミダゾール(biz)は、溶液中でアクチノイドと容易に錯形成するとともに、高効率に配位子-金属分子内エネルギー移動特性などを示すことが新しく見いだされた。エネルギー移動過程はCm(III):Biz系では、non-radiativeモードで、Am(III):Biz系ではおもにradiativeモードで進行することなどがわかった。

論文

Strong anti-stokes luminescence from H$$^{+}$$-irradiated diamond

Xu, Y.; 楢本 洋; 鳴海 一雅; 宮下 喜好*; 神谷 富裕; 酒井 卓郎

Applied Physics Letters, 83(10), p.1968 - 1970, 2003/09

 被引用回数:3 パーセンタイル:83.5(Physics, Applied)

超高純度人工ダイヤモンド結晶の断面に、マイクロビーム(H$$^{+}$$)を走査して、照射量が大きく異なる直方体状の照射スポットを多数形成した。さらに、圧電駆動型の試料ステージを有する共焦点型顕微ラマン分光器上で、断面からの距離の(深さ)関数として、発光強度を測定して、格子間原子型3H色中心のクラスター量が2-3個のC原子であることと、これを高密度に形成する条件を見いだした。その結果、この3H色中心が、多光子励起ではなく、格子振動と強く相互作用した励起に基づく、アンチストークス発光をもたらすことを、実験的に検証することに成功した。

論文

The Resonance Raman effect of uranyl formate in dimethyl sulfoxide

曽我 猛

Spectrochimica Acta, Part A, 59(11), p.2497 - 2510, 2003/09

ヂメチルスホオキシド((CH$$_{3}$$)$$_{2}$$SO)溶液中のギ酸ウラニル((UO$$_{2}$$(HCOO)$$_{2}$$)の共鳴ラマン散乱スペクトルを、ウラニルの電子励起準位($$^{1}$$$$Phi$$$$_{g}$$)に共鳴させて測定した。831cm$$^{-1}$$に観測されたウラニルの全対称伸縮振動の相対強度を10本の励起光の波長(530$$sim$$450nm)に対してプロットしてその共鳴ラマンプロファイルを得た。 観測されたラマンプロファイルは電子吸収スペクトルに見られる振電子構造を持つが、これと一致していない。この共鳴ラマンプロファイルをノン-コンドンモデルで電子スペクトルの変換理論を用いて解析し、励起状態($$^{1}$$$$Phi$$$$_{g}$$)でのウラニルの全対称伸縮振動数を得た。これから、電子励起($$^{1}$$$$Sigma$$$$^{+}$$$$_{g}$$$$rightarrow$$$$^{1}$$$$Phi$$$$_{g}$$)によるウラニルの結合距離の変化及び配位子からウラン原子に移動した電子数の知見を得た。その結果、配位子からウラニルに移行してくる電子数は、励起によるウラニルの結合距離の変化と比例関係にあった。共鳴ラマン効果の大きさは一般に種々の要素に依存するが、((CH$$_{3}$$)$$_{2}$$SO)-(UO$$_{2}$$L$$_{2}$$)(L=Cl,CH$$_{3}$$COO,NO$$_{3}$$ or HCOO)溶液系では、おもに共鳴準位への励起によるウラニル結合の原子間距離の変化に依存した。

報告書

核燃料再処理環境中におけるジルコニウムの応力腐食割れに関する研究

加藤 千明

JAERI-Research 2003-013, 143 Pages, 2003/08

JAERI-Research-2003-013.pdf:22.12MB

本論文は核燃料再処理環境中におけるジルコニウムの応力腐食割れ(SCC)に関する研究成果をまとめたもので、全文7章から成っている。1章では背景及び目的を述べた。2章では試験装置を説明した。3章では沸騰伝熱面においては硝酸の酸化力が高まり沸騰伝熱面においてSCCが生じる可能性を示した。4章ではSSRT試験からSCC感受性は硝酸濃度と温度により大きくなり、切り欠き部でSCC感受性が大きくなることを示した。また、SCC感受性は結晶配向性に影響され、圧延方向と割れ進展面が一致する面で大きくなることを示した。5章では、溶接部のSCC感受性に関して(0002)面の存在量が多いHAZ/母材境界部にてSCC感受性は高くなることを示した。6章では、硝酸の高い酸化力発生機構に関して考察し、沸騰伝熱面における酸化還元電位の上昇は、沸騰バブル相にNO$$_{2}$$等のガス状窒素酸化物成分が移行し溶液から絶えず排除されることでHNO$$_{2}$$の熱分解が加速されることにより生じることを明らかにした。7章では、総括を述べた。

論文

Structure and optical properties of germanium implanted with carbon ions

Wei, P.; Xu, Y.; 永田 晋二*; 鳴海 一雅; 楢本 洋

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 206(1-4), p.233 - 236, 2003/05

 被引用回数:5 パーセンタイル:59.41(Instruments & Instrumentation)

互いに固溶しない組合せとして、炭素イオンを注入により非晶質化したGe単結晶((100)と(110))について、その熱処理による結晶化過程を、イオンビーム解析法(ラザフォード後方散乱分光法、イオンチャネリング法、及び核反応法)、ラマン分後法及び原子間力顕微鏡法により調べた。いずれの注入条件でも非晶質になるものの、その回復挙動は、イオン注入時の入射角に敏感であることを見出した。すなわち、斜入射の条件でCイオン注入したGeでは、450度までの熱処理により結晶化するとともに、注入された炭素原子は表面に拡散・析出してナノ黒鉛を形成した。一方垂直入射の場合には熱回復の挙動は異なり、注入された炭素と照射欠陥の分布変化及び回復は観測されなかった。これらの結果は、イオン注入時に生ずる欠陥密度と拡散に影響する歪勾配が関係している。

論文

Formation of promising Co-C nanocompositions

Lavrentiev, V.; 阿部 弘亨; 山本 春也; 楢本 洋; 鳴海 一雅

Surface and Interface Analysis, 35(1), p.36 - 39, 2003/01

 被引用回数:8 パーセンタイル:75.62(Chemistry, Physical)

反応性の低いCoとC$$_{60}$$よりなる混合物の薄膜を、同時蒸着法により作製して、その微細構造の評価を、電子顕微鏡,ラマン分光及び原子間力顕微鏡などで行った結果について報告する。CoとC$$_{60}$$は、ナノスペース特有のCoの凝集過程とC$$_{60}$$の同素体変換過程を経て、炭素同素体で被覆されたCoナノ粒子よりなる、複合物質を形成する。特にその構造特性は、熱処理後に顕著になり、ナノCo結晶粒子に整合したナノダイアモンドの成長と、単一壁炭素ナノチューブの形成がその典型となる。会議では、上記結論に至る、微細構造解析の結果について、発表する。

論文

Modification of carbon related films with ion beams

楢本 洋; Xu, Y.; 鳴海 一雅; Zhu, X.; Vacik, J.; 山本 春也; 宮下 喜好*

JAERI-Review 2001-039, TIARA Annual Report 2000, p.183 - 185, 2001/11

イオンビーム蒸着法、及びイオンビーム誘起蒸着法を用いて合成した炭素薄膜に関する、構造状態評価、及び表面形態評価に関する報告である。イオンビーム蒸着からは、非晶質膜中に混在するナノダイアモンドが見つかり、DLC膜の研究者にインパクトを与えた。一方イオンビーム誘起蒸着法でも、イオン電流の値を大きくすると、高圧下で観察されているHCPナノダイアモンドの生成を確認することができた。

論文

The Resonance raman effect of dicaesium uranyl tetrachloride in dimethyl sulfoxide

曽我 猛

Spectrochimica Acta, Part A, 57(9), p.1767 - 1780, 2001/08

ヂメチルスルホオキシド((CH$$_{3}$$)$$_{2}$$SO)溶液中の2セシウム塩化ウラニル(Cs$$_{2}$$UO$$_{2}$$Cl$$_{4}$$)の共鳴ラマンスペクトルを、ウラニルの$$^{1}Sigma_{g}^{+}$$$$^{1}Phi_{g}$$(f-f禁制)電子遷移に共鳴させて測定した。830cm$$^{-1}$$に観測されたウラニルの全対称伸縮振動の相対強度を、10本の励起光の波長(530nm~450nm)に対してプロットしその共鳴ラマンプロファイルを得た。これらを電子吸収スペクトルの変換理論を用いて解析し、$$^{1}Sigma_{g}^{+}$$$$^{1}Phi_{g}$$電子遷移によるウラニルの結合距離の変化及び配位子からウラニルに移動した電子数の知見を得た。その結果、ウラニルへの配位子数が増加すると、配位子からウラニルに移行してくる電子数は、電子的基底状態ではやや増加するが、電子的励起状態では逆に著しく減少することがわかった。

論文

Mesoscopic patterning induced by co-deposition of C$$_{60}$$ and Ni on the MgO(100) single crystal

Vacik, J.; 楢本 洋; 鳴海 一雅; 山本 春也; 宮下 喜好*

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.648, p.P3.50.1 - P3.50.6, 2001/00

親和性の低いNiとC$$_{60}$$を高温で同時蒸着することにより、基板の結晶構造に影響されない、同心円状の縞状構造が観察された。顕微ラマン分光法、走査型電子顕微鏡観察、及びオージェ電子分光法により、一本の縞模様は、高分子化したC$$_{60}$$で被覆されたNi微粒子が鎖状に連結したものであることを明らかにした。論文では、この構造解析の結果を基に、Niの析出に伴って誘起される応力波の伝播による縞状構造について議論している。

論文

The Resonance Raman effet of uranyl chloride in demethyl sulfoxide

曽我 猛

Spectrochimica Acta, Part A, 56(1), p.79 - 89, 2000/01

塩化ウラニル(UO$$_{2}$$Cl$$_{2}$$)-ジメチルスルホオキシド((CH$$_{3}$$)$$_{2}$$SO)溶液中で、$$^{1}$$$$Sigma$$$$_{g+}$$$$rightarrow$$$$^{1}$$$$Phi$$$$_{g}$$電子遷移に励起させたウラニルの共鳴ラマン散乱スペクトルを測定した。832cm$$^{-1}$$に測定したウラニルの全対称伸縮振動のピークの相対強度を、励起光の波長に対してプロットして、励起ラマンプロファイルを得た。この励起プロファイルを非コンドン近似で、電子吸収スペクトルの変換論を用いて解析した。その結果、$$^{1}$$$$Sigma$$$$_{g+}$$$$rightarrow$$$$^{1}$$$$Phi$$$$_{g}$$電子励起でU-Oの結合距離は全対称伸縮振動の基準座標に沿って0.119$AA$伸びていることがわかった。また、UO$$_{2}$$L$$_{2}$$(L=NO$$_{3}$$,CH$$_{3}$$COO,Cl)型のウラニル化合物には、ジメチルスルホオキシド溶液中で、$$^{1}$$$$Sigma$$$$_{g+}$$$$rightarrow$$$$^{1}$$$$Phi$$$$_{g}$$電子励起によるU-O原子間距離の伸びと、励起ラマンプロファイルの変動値とに相関関係がみられた。

論文

The Effect of sputtering ions on the structure and properties of diamond-like carbon films

Zhang, Z.; 鳴海 一雅; 楢本 洋; Wu, Z.*; 山本 春也; 宮下 敦巳

Journal of Physics; Condensed Matter, 11(25), p.L273 - L277, 1999/06

 被引用回数:3 パーセンタイル:87.02(Physics, Condensed Matter)

炭素薄膜をスパッターリング法により作成して、その構造及び光学特性について評価した報告である。基板には$$alpha$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$(0001)を用い、スパッターリング用イオン種には、3keVCH$$_{4+}$$, N$$^{+}$$,Ar$$^{+}$$を用いた。結合状態の評価のために、オージェ電子分光及び顕微ラマン分光法を利用した。また光学特性の評価のため、顕微可視光分光計を反射モードで用いた。これらの解析の結果、CH$$_{4+}$$やN$$^{+}$$イオンを用いた場合、SP$$^{3}$$結合の割合が高く、それに対応して光学バンドギャップも$$sim$$1.75eVから2.7eVへと大きく変化することを明らかにした。

論文

1D plasma simulation in phase space with the differential algebraic cubic interpolated propagation scheme

内海 隆行*

Computational Fluid Dynamics Journal, 8(1), p.135 - 141, 1999/04

流体方程式などの双曲型偏微分方程式に対する汎用数値解析技法として矢部等によりCIP(Cubic Interpolated Propagation)法が提案され、われわれはそのラグランジュ表現の微分代数的CIP(Differential Algebraic CIP)法を開発してきた。超強光電場でのプラズマの励起過程や緩和過程に伴う非線形現象が支配的な非局所熱平衡状態での光量子-物質相互作用に置いて速度分布関数の運動を記述するBoltzmann方程式も双曲型偏微分方程式である。このため、CIP法やDA-CIP法は微視的現象を記述するBoltzmann方程式などを解く手法として直接的に適用できると考えられる。本発表では、DA-CIP法により、Bhatnagar-Gross-Krook衝突項及び近似的なクーロン衝突モデルであるFokker-Planck衝突項を含むプラズマ・シミュレーションにおいて高精度数値解が得られることを示す。また、超強光電場における相対論的プラズマ・シミュレーションにおいて電子が相対論的速度に加速される様子を位相空間の電子分布関数で可視化して示す。

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