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論文

ガラス固化プロセス環境におけるルテニウム化合物の挙動評価

永井 崇之; 佐藤 修彰*; 捧 賢一

物質・デバイス領域共同研究拠点研究成果報告書(平成27年度)(CD-ROM), 2 Pages, 2016/03

使用済核燃料再処理から生じる高レベル放射性廃液は、ガラス固化プロセスでガラス原料と溶融混合され、最終処分体のガラス固化体へ加工される。ガラス固化体を製造するガラス溶融炉内では、廃液に含まれるルテニウム(Ru)が溶融ガラス中に二酸化ルテニウム(RuO$$_{2}$$)として析出する。このRuO$$_{2}$$は溶融炉底部に堆積し、固化体容器への溶融ガラスの流下を阻害するため、溶融炉環境におけるRuの反応挙動を理解する必要がある。そこで、ランタン(La)硝酸塩とRu硝酸塩を原料に、硝酸塩の脱硝温度において生成するRu化合物を確認するとともに、Ru-La-Na混合硝酸塩にガラス原料を添加し、Ru化合物の化学形態の変化を追跡した。

報告書

ニアフィールドにおけるアクチニドコロイドの移行に関する研究(III)

鈴木 篤之*; 長崎 晋也*

PNC-TJ1602 98-002, 71 Pages, 1998/03

PNC-TJ1602-98-002.pdf:1.75MB

前半部では、ウランとコロイド粒子との固液界面における結合状態を解明するための方法論確立のため、レーザラマン分光を用い、銀コロイド表面に吸着したU(VI)イオンのSERSスペクトルの測定を行った。吸着に際して配位子を部分的に開放するか全く開放しない形で吸着することを明らかにするとともに、各ラマンシフトの同定を試みた。また、同位体効果や偏光ラマンの適用可能性を検討した。後半部では、Np(IV)のベントナイトへの吸着挙動をバッチ法により測定し、表面錯体モデルの有効性を明らかにした。さらに圧密ベントナイト中におけるNp(IV)の拡散を調べ、拡散と表面錯体を同時に考慮してフィッティングを行った。最後に、ベントナイトコロイドと結合したNp(IV)のカラム内移行実験を行い、コロイドを形成することで移行が促進される可能性を示した。また、移行モデルとの比較を行った。

報告書

狭隘経路内における微粒子の移行に関する研究(V)

田中 知*; 長崎 晋也*

PNC-TJ1602 97-002, 60 Pages, 1997/03

PNC-TJ1602-97-002.pdf:1.3MB

単分散の金コロイドと銀コロイドへU(VI)イオンを吸着させて、ラマン分光法によりラマン活性なU=O伸縮振動がpHによってどのように変化するかを測定した。金コロイドに関しては、測定したpH領域全体においてUO2+が金コロイドに吸着したときに観測されるラマンシフトを示したことから、溶液中で加水分解生成物あるいは炭酸錯体を形成している条件においても、金コロイドへは水酸基あるいは炭酸イオンを放出してUO2の形で吸着している可能性が示された。一方、銀コロイドに関しては、pH依存性が観測され金コロイドとの吸着反応の違いが見られた。2分散系における帯電球形コロイド粒子の拡散挙動を、一般Langevin方程式を用いて解析し、自由水中における拡散係数からの変化を電荷、粒径、濃度の関数として評価した。2分散系では自由水中における拡散よりも静電気的相互作用により拡散が抑制されることが示された。

口頭

ガラス固化プロセスにおけるルテニウム化合物の化学形態調査,2; ルテニウム酸ナトリウムとSiO$$_{2}$$等ガラス固化原料の反応

永井 崇之; 捧 賢一; 大山 孝一; 佐藤 修彰*; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*

no journal, , 

ガラス固化体中のRuO$$_{2}$$針状結晶はルテニウム酸ナトリウムを経て生成すると考えられることから、Na$$_{2}$$RuO$$_{3}$$とガラス原料の主成分であるSiO$$_{2}$$の高温反応を観察し、900$$^{circ}$$C以上でRuO$$_{2}$$が生成することを確認した。

口頭

ガラス固化プロセスにおけるルテニウム化合物の化学形態調査,3; 廃液に含まれるランタニド硝酸塩とルテニウム硝酸塩の反応

永井 崇之; 捧 賢一; 大山 孝一; 佐藤 修彰*; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*

no journal, , 

ガラス固化プロセスでは、廃液が乾燥・脱硝を経てガラス原料と反応し、ルテニウム酸ナトリウムを生成すると想定される。また、廃液乾燥時に生成するランタニド硝酸塩も脱硝時に複合化合物の生成が予想され、ルテニウム硝酸塩を添加した反応実験の結果、ルテニウムを含む複合化合物が生成する可能性を見出した。

口頭

ガラス固化プロセスにおけるルテニウム化合物の化学形態調査,4; Ru-La-Na混合硝酸塩とガラス原料の反応によるRuO$$_{2}$$生成

永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 佐藤 修彰*; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*; 関 克巳*

no journal, , 

ガラス固化プロセスでは、廃液から生成したRu化合物がガラス原料と反応し、RuO$$_{2}$$結晶が成長すると推定されることから、Ru-La-Na混合硝酸塩とガラス原料を添加して加熱し、RuO$$_{2}$$の生成状況を確認した。

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