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報告書

$$alpha$$汚染可視化ハンドフットクロスモニタの要素技術開発(委託研究); 令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 北海道大学*

JAEA-Review 2024-006, 54 Pages, 2024/06

JAEA-Review-2024-006.pdf:2.21MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所(1F)の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和4年度に採択された研究課題のうち、「$$alpha$$汚染可視化ハンドフットクロスモニタの要素技術開発」の令和4年度分の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、1Fの廃炉事業に携わる作業者の安心・安全を確保するべく、汚染頻度の高い足裏、両手表面を対象とした「$$alpha$$汚染可視化ハンドフットモニタ」と着衣等の汚染検査に使用する「$$alpha$$・$$beta$$汚染可視化クロスモニタ」($$alpha$$・$$beta$$汚染分布・エネルギー計測可搬型ホスウィッチ検出器)から構成される新規装置の開発を目標として、新しいシンチレータ材料及び装置の実用化の可能性について基礎的な検討を行った。$$alpha$$汚染可視化ハンドフットモニタ用の$$alpha$$線検出用材料としてAD法によるZnS(Ag)厚膜作製及び希土類錯体について検討し、両者ともに$$alpha$$線によるシンチレーションを観察した。また、市販のZnS(Ag)シンチレータとCMOSカメラ等を用いて$$alpha$$線が撮像できること、手部及び靴底の汚染を一度に可視化できる可能性があることを確認した。$$alpha$$・$$beta$$汚染可視化クロスモニタにおけるホスウィッチ用シンチレータの開発では、La-GPSの単相化を実現するとともに、窒素雰囲気中の高温でのアニールがフォトルミネッセンス強度の増大に効果的であることを見出した。エネルギー・分布計測装置の試作と基本性能評価では、これまでに得られたノウハウに基づき、取得データのハンドリング・分析プログラムの仕様を策定した。さらに、既存の測定装置と組み合わせることで次年度以降の装置製作で必要となる改良点を抽出した。

論文

薄膜の垂直磁気異方性

高梨 弘毅; 関 剛斎*

まぐね, 19(3), p.100 - 106, 2024/06

薄膜の垂直磁気異方性は、磁気記録のみならずスピントロニクスにおいても重要な役割を果たしている。本解説記事では、垂直磁気異方性に関して、磁気多層膜、規則合金膜、希土類遷移金属アモルファス合金多層膜、不均一膜やグラニュラー膜など、垂直磁化を持つ具体例を示しながら、基礎からこれまでの研究、そして最近の研究動向を概説する。それぞれの具体例について、構造対称性の破れによる界面磁気異方性、ひずみによる磁気弾性異方性、バルクの結晶磁気異方性、原子の方向性規則配列などの垂直磁気異方性の物理的起源を議論する。

論文

Magnetic properties of single crystalline Tb$$_5$$Sb$$_3$$

北折 暁*; 金澤 直也*; 木田 孝則*; 鳴海 康雄*; 萩原 政幸*; 金道 浩一*; 竹内 徹也*; 仲村 愛*; 青木 大*; 芳賀 芳範; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 92(2), p.024702_1 - 024702_6, 2023/02

https://doi.org/10.7566/JPSJ.92.024702
 被引用回数：1 パーセンタイル：27.58(Physics, Multidisciplinary)

Magnetic properties of Tb$$_5$$Sb$$_3$$ are reported. Unlike previous investigations on a polycrystal showing multiple phase transitions, the present single crystal sample shows a single transition 133 K. It is also shown that the magnetic hysteresis increases at low temperatures.

論文

Multipole polaron in the devil's staircase of CeSb

新井 陽介*; 黒田 健太*; 野本 拓也*; Tin, Z. H.*; 櫻木 俊輔*; Bareille, C.*; 明比 俊太朗*; 黒川 輝風*; 木下 雄斗*; Zhang, W.-L.*; et al.

Nature Materials, 21(4), p.410 - 415, 2022/04

https://doi.org/10.1038/s41563-021-01188-9
 被引用回数：12 パーセンタイル：76.50(Chemistry, Physical)

Low-energy electronic structures of CeSb which shows multiple phase transitions known as devil's staircase were examined by combination of laser angle-resolved photoemission, Raman and neutron scattering spectroscopies. A new type of electron-boson coupling between the mobile electrons and quadrupole CEF-excitations of the 4f orbitals was found. The coupling is exceedingly strong and exhibits anomalous step-like enhancement during the devil's staircase transition, unveiling a new type of quasiparticle, named multipole polaron.

論文

Impact of impurity in transmutation cycle on neutronics design of revised accelerator-driven system

菅原 隆徳; 方野 量太; 辻本 和文

Annals of Nuclear Energy, 111, p.449 - 459, 2018/01

https://doi.org/10.1016/j.anucene.2017.09.017
 被引用回数：13 パーセンタイル：75.07(Nuclear Science & Technology)

本研究では、分離変換サイクル中の各プロセスにおける不純物の加速器駆動核変換システム(ADS)核特性に対する影響を評価した。また、不純物影響評価とあわせて、ADSの未臨界度設定や燃料集合体仕様等の見直しを行った。不純物の影響評価については、高レベル廃液からのアクチノイド回収プロセスでプルトニウムに付随するウランと、マイナーアクチノイド(MA)に付随するレアアース(RE)、ADS用MA燃料の乾式再処理工程におけるREの影響を解析し、各プロセスで許容される不純物の上限を評価した。その結果、アクチノイド回収プロセスにおいては、プルトニウム重量に対して最大20wt.%のウラン、およびMA重量に対して5wt.%のREの随伴が許容されることを示した。また乾式再処理におけるREについては、除染係数DF=10程度であれば、核設計に対して大きな影響がないことを示した。さらに燃料組成の精度の影響についても検討を行った結果、陽子ビーム出力を最小化するためには、MA燃料中のZrN量の不確かさを0.2%以下にする必要があることを示した。これらの評価結果により、ADS核設計の観点から分離変換サイクルを構成する各プロセスにおける不純物除去に関する条件を明示した。

論文

Examination of analytical method of rare earth elements in used nuclear fuel

小澤 麻由美; 深谷 洋行; 佐藤 真人; 蒲原 佳子*; 須山 賢也; 外池 幸太郎; 大木 恵一; 梅田 幹

Proceedings of 53rd Annual Meeting of Hot Laboratories and Remote Handling Working Group (HOTLAB 2016) (Internet), 9 Pages, 2016/11

For criticality safety of used nuclear fuel, it is necessary to determine amounts of such rare earth elements as gadolinium(Gd), samarium(Sm), europium(Eu) since those rare earth elements involve the isotopes having particularly large neutron absorption cross sections. However, it is difficult to measure those isotopes simultaneously by mass spectrometry because some of them have same mass numbers. Thus fine chemical separation of those rare earth elements is indispensable for accurate determination prior to measurement. The conventional separation method with anion exchange resin has been utilized in JAEA mainly for the separation of uranium and plutonium. Therefore rare earth elements such as Gd, Sm and Eu except Nd are wasted without being separated in the conventional method. The authors have examined to improve the conventional method in order to separate those rare earth elements mutually.

論文

Fungus-promoted transformation of lanthanides during the biooxidation of divalent manganese

Yu, Q.; 大貫 敏彦; 田中 万也; 香西 直文; 山崎 信哉*; 坂本 文徳; 谷 幸則*

Geochimica et Cosmochimica Acta, 174, p.1 - 12, 2016/02

https://doi.org/10.1016/j.gca.2015.11.004
 被引用回数：19 パーセンタイル：57.04(Geochemistry & Geophysics)

微生物細胞には希土類に対する高い吸着能がある。しかし、環境中での希土類の移行挙動に微生物がどのように影響するのかはわかっていない。本研究では、希土類元素の化学状態に及ぼす微生物活動の影響を調べた。Mn(II)酸化菌であるAeremonium strictumとMn(II)を含む水溶液に希土類元素を入れた。Mn(II)酸化菌からCe(IV)と特異的に結合する生体分子が放出され、その結果、Mn酸化物からのCe(IV)が脱離した。この生体分子は、3価の希土類元素や鉄とは結合しなかったので、休眠細胞から放出されることが知られている、金属に非特異的な有機物とは異なる。

論文

Separation behaviors of actinides from rare-earths in molten salt electrorefining using saturated liquid cadmium cathode

加藤 徹也*; 井上 正*; 岩井 孝; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Materials, 357(1-3), p.105 - 114, 2006/10

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2006.06.003
 被引用回数：112 パーセンタイル：98.85(Materials Science, Multidisciplinary)

アクチノイド及び希土類元素を含むLiCl-KCl溶融塩中において、液体カドミウム陰極中に固溶限度を超える10wt%以上のアクチノイドを回収するための電解試験を実施した。飽和したカドミウム陰極中に、アクチノイド及び希土類元素はPuCd$$_{11}$$型のMCd$$_{11}$$を形成して回収された。(液体カドミウム陰極中のRE/Pu)/(塩中のRE/Pu)で定義されるPuに対するREの分離係数は、未飽和のカドミウムについて報告されている平衡値よりも若干大きめの値を示した。

論文

Hydration structure of Y$$^{3+}$$ and La$$^{3+}$$ compared; An Application of metadynamics

池田 隆司; 平田 勝; 木村 貴海

Journal of Chemical Physics, 122(24), p.244507_1 - 244507_5, 2005/06

https://doi.org/10.1063/1.1940029
 被引用回数：50 パーセンタイル：83.31(Chemistry, Physical)

水溶液中でのY$$^{3+}$$とLa$$^{3+}$$の水和構造をカー$$cdot$$パリネロ分子動力学に基づくメタダイナミクス法を用いて調べた。メタダイナミクスの集団変数として金属イオンに関する酸素の配位数を用いることにより、10ps程度のシミュレーションで構造の異なる水和錯体を生成することができた。メタダイナミクスの処方箋に従い自由エネルギ-面を求めたところ、3価希土類イオンの水和の特徴が再現されていることがわかった。このことより、カー$$cdot$$パリネロ分子動力学に基づくメタダイナミクスは溶液のような複雑な系の自由エネルギー探査に有効な手法であることが確認できた。

論文

Chlorination of UO$$_{2}$$, PuO$$_{2}$$ and rare earth oxides using ZrCl$$_{4}$$ in LiCl-KCl eutectic melt

坂村 義治*; 井上 正*; 岩井 孝; 森山 裕丈*

Journal of Nuclear Materials, 340(1), p.39 - 51, 2005/04

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2004.11.002
 被引用回数：47 パーセンタイル：92.91(Materials Science, Multidisciplinary)

使用済酸化物燃料の乾式再処理に金属電解法を適用する方法として、溶融塩中で塩化ジルコニウム(ZrCl$$_{4}$$)を用いた新しい塩化法を開発した。UO$$_{2}$$, PuO$$_{2}$$及び希土類酸化物(La$$_{2}$$O$$_{3}$$, CeO$$_{2}$$, Nd$$_{2}$$O$$_{3}$$ and Y$$_{2}$$O$$_{3}$$)をLiCl-KCl溶融塩中、500$$^{circ}$$CにおいてZrCl$$_{4}$$と反応させると、金属塩化物溶液とジルコニウム酸化物沈殿を生じた。系を静止状態に保つと、ジルコニウム酸化物沈殿を分離することができた。

論文

Local structure of molten LaCl$$_3$$ by K-absorption edge XAFS

岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 矢板 毅; 成田 弘一; 谷田 肇*

Journal of Molecular Structure, 641(1), p.71 - 76, 2002/10

https://doi.org/10.1016/S0022-2860(02)00329-0
 被引用回数：43 パーセンタイル：72.04(Chemistry, Physical)

溶融LaCl3の局所構造をK吸収端XAFSによって調べた。最近接La-Cl間距離と配位数は、2.89$$pm0.01$$${AA}$$及び$7.4$$pm0.5$$であった。6よりも大きな配位数は、融体の局所構造が、今まで報告されてきたような単純に(LaCl$$_6$$)$$^{3-}$$八面体構造からのみからなるのではなく、7配位の(LaCl$$_7$$)$$^{4-}$$や8配位の(LaCl$$_8$$)$$^{5-}$$といった錯体の存在もあることを示唆する。La-La対に対応する第2近接の相関が約$$4.9$$${AA}$付近に見られた。これは、錯体イオンどうしが1つClイオンを共有するいわゆる頂点共有が歪んだ形に対応する。2つのClイオンを共有する辺共有が大勢をしめるYCl$$_3$$融体とは対照的であることがわかった。

論文

Investigation of thermodynamic properties of molten rare earth trichlorides by molecular dynamics method

岡本 芳浩; 林 博和; 小川 徹

Journal of Nuclear Materials, 247, p.86 - 89, 1997/00

https://doi.org/10.1016/S0022-3115(97)00094-9
 被引用回数：12 パーセンタイル：67.43(Materials Science, Multidisciplinary)

アクチニド塩化物融体の輸送係数や熱力学物性データの整備は、高温化学を利用した核燃料サイクルにおいて重要であるが、放射性物質の取り扱いや塩の吸湿性などの問題から物性データベースの拡充は困難である。我々はこうした未知の物性を予測する手段として分子動力学法の適用を考え、希土類塩化物融体を対象として予測技術の確立を進めており、今回新たに熱力学物性についての計算を試みた。計算では、いくつかの希土類塩化物を対象とし、完全イオン性モデルと部分的に共有結合の存在を仮定した複数のモデルを用いた。従来求めていた融体構造や粘性率などの動的性質に加えて熱力学物性を得るために、系を定温定圧に保つシミュレーションを実施した。十分な統計量からモル体積、エンタルピー、熱容量などを算出し、実験報告と比較した。

論文

Laser induced photoacoustic spectroscopy for analysis of neptunium(V) ions under PUREX process condition

木原 武弘; 藤根 幸雄; 深澤 哲生*; 松井 哲也*; 前田 充; 池田 孝志*

Journal of Nuclear Science and Technology, 33(5), p.409 - 413, 1996/05

https://doi.org/10.3327/jnst.33.409
 被引用回数：2 パーセンタイル：24.51(Nuclear Science & Technology)

PUREXプロセス溶液におけるネプツニウム5価(NpO$$_{2+}$$)の分析のため、レーザー誘起光音響分光システム(LIPAS)を開発した。Np(V)の検出限界吸収係は、硝酸中で3.59$$times$$10$$^{-5}$$[cm$$^{-1}$$]であり、この値は、一般的な吸光光度法よりも二桁低い値である。シグナル強度は、共存するウラン濃度に比例して強くなる。ウラン溶液の比熱で信号を補正することにより、ウラン共存下のNpの信号は、ウラン非共存系のNpの信号と一致する。硝酸によるピエゾ素子の腐食を防ぐため、フッ素樹脂によるコーティングを検討した。溶媒の影響を除くための、ダブルセルシステムにより光音響スペクトルを測定した。

論文

Molecular dynamics calculation of structure and transport properties for molten YCl$$_{3}$$

岡本 芳浩; 林 博和; 小川 徹

Journal of Non-Crystalline Solids, 205-207(PT.1), p.139 - 142, 1996/00

分子動力学法を用い、実験報告のない溶融YCl$$_{3}$$の粘性率の推定を試みた。計算では、従来の完全イオン性モデルに代わり、湯川型のしゃへいクーロンポテンシャルを用いた。ポテンシャルのパラメーターは、静的構造やラマン振動数などの実験報告値を満足するように決定した。計算結果は、完全イオン性モデルに比べ、静的構造はもちろん動的性質である電気伝導度においても実験値と格段に良い一致を示した。次に溶融YCl$$_{3}$$の粘性率を、スーパーコンピューターを用いた大規模な計算から推定した。得られた値は溶融塩のモル体積と粘性率を物質固有の還元パラメーターを用いて1つの式にまとめたJanzの対応状態則に良好に合致した。また、希土類塩化物融体の対応状態則において、粘性率が結晶構造の違い(UCl$$_{3}$$型とAlCl$$_{3}$$型)によって分類されることを見出した。

論文

Development of a computer-controlled on-line rapid ion-exchange separation system

塚田 和明*; 大槻 勤*; 末木 啓介*; 初川 雄一*; 吉川 英樹*; 遠藤 和豊*; 中原 弘道*; 篠原 伸夫; 市川 進一; 臼田 重和; et al.

Radiochimica Acta, 51(2), p.77 - 84, 1990/00

https://doi.org/10.1524/ract.1990.51.2.77

核科学研究のためのマイクロ・コンピュータで制御できる迅速イオン交換装置を開発した。これは、反応槽、ガスジェット輸送部、インジェクター、イオン交換部、放射線源作製部および放射能測定部から成る。本装置を用いて、$$^{252}$$Cfの自発核分裂で生成するサマリウムの陰イオン交換分離を約8分以上行うことができた。また本装置は加速器を用いた重イオン核反応で生成する短寿命アクチノイドの分離にも適用可能である。

論文

Anion exchange behaviour of the transplutonium elements in hydrochloric acid-alcohol media at elevated temperature

臼田 重和

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 111(2), p.477 - 485, 1987/02

https://doi.org/10.1007/BF02072879
 被引用回数：8 パーセンタイル：63.10(Chemistry, Analytical)

高温下での塩酸(0.3~1.3M)及びメタノール(80%以上)混合溶媒中の超プルトニウム元素(Am,Cm及びCf)の陰イオン交換挙動を研究した。90$$^{circ}$$Cにおけるこれら元素の分配係数は、陰イオン性のクロライドコンプレックスをつくることにより塩酸及びメタノールの濃度とともに急激に増大した。Cfは、Am,Cm,希土類元素を含むFP,マクロ量のAl及びUから迅速に分離され、数滴の溶離液で溶出された。その結果、Cfの$$alpha$$線スペクトル測定のためのソースを直ちに調製することができた。

論文

Anion exchange behaviour of the transplutonium and rare earth elements in nitric acid-methyl alcohol media at elevated temperature

臼田 重和

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 111(2), p.399 - 410, 1987/02

https://doi.org/10.1007/BF02072872
 被引用回数：15 パーセンタイル：79.39(Chemistry, Analytical)

高温における硝酸-メタノール混合培養中の超プルトニウム(Am,Cm,及びCf)、希土類(Y,Ce,Pm及びEu)及び他のいくつかの元素(U,Al,Sr及びCs)の陰イオン変換挙動を調べた。分離係数は温度が高くなる程減少したが、理論段数が増加する為分解能は改善された。そこで90$$^{circ}$$Cにおけるこれら元素の分配係数及び分離係数を硝酸濃度及びメタノール含量の関数として求め、極小容量力ラムを用いた効果的な迅速分離法を確立した。また、溶出液をタンタル板上に滴下し、直ちに蒸発乾固することにより、良質の$$alpha$$線スペクトル測定用のサンプルが調製できた。

論文

On the relation between lattice parameter and O/M ratio for uranium dioxide-trivalent rare earth oxide solid solution

大道 敏彦; 福島 奨; 前島 厚; 渡辺 斉

Journal of Nuclear Materials, 102, p.40 - 46, 1981/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(81)90544-4
 被引用回数：156 パーセンタイル：99.67(Materials Science, Multidisciplinary)

UO$$_{2}$$と3価希土類酸化物(RO$$_{1}$$$$_{.}$$$$_{5}$$,R=Y,Gd,EuおよびNd)の間の固溶体の格子定数とO/M比を調べた。U$$_{1}$$$$_{-}$$$$_{y}$$R$$_{y}$$O$$_{2}$$$$_{.}$$$$_{0}$$$$_{0}$$およびU$$_{1}$$$$_{-}$$$$_{y}$$R$$_{y}$$O$$_{2}$$$$_{-}$$$$_{y}$$$$_{/}$$$$_{2}$$の2種の型の固溶体を識別した。それぞれの固溶体の格子定数挙動を蛍石型格子を形成するイオンの半径を用いて論議した。前者の型の固溶体では、U$$^{4}$$$$^{+}$$の酸化状態は5価であることが分った。後者の型の格子定数を解析することにより、酸素空孔の半径、r$$_{o}$$$$_{v}$$,はO$$^{2}$$$$^{-}$$イオンの半径より約10%大きいことが判明した。このr$$_{o}$$$$_{v}$$とは別に酸素空孔の見かけ上の仮想的半径r$$_{o}$$$$^{ast}$$$$_{v}$$を定義した。このr$$_{o}$$$$^{ast}$$$$_{v}$$を用いてU$$_{1}$$$$_{-}$$$$_{y}$$Pu$$_{y}$$O$$_{2}$$$$_{-}$$$$_{x}$$の格子定数挙動を説明した。

論文

Calculation of Distribution Ratios of Rare Earth Elements in multistage counter current Extraction with HDEHP

中村 治人; 館盛 勝一; 佐藤 彰

Journal of Nuclear Science and Technology, 15(11), p.829 - 834, 1978/00

https://doi.org/10.3327/jnst.15.829
 被引用回数：0

Di(2-ethy hexyl)phos phosic acid(HDEHP)-tributyl phosphate(TBP)-n-parraffinによる希土類元素の抽出に及ぼす硝酸および希土類元素の濃度の影響について検討した。希土類元素の抽出量と水相に移るH$$^{+}$$の量との比は水相の初期組成に依存する。そして抽出後の水相中の酸濃度および有機相中の希土類元素濃度の一次関数で近似できた。また実験値からグラフを作成することにより、水相中の種々の酸および希土類元素の初期濃度に応じた抽出率の近似値が得られるようにした。このような方法に基づいて多段向流抽出における各段の抽出率が計算できるよう計算コードを作成した。この計算コードを使って計算して得られた値は多段抽出における実験値とよく一致した。

論文

スピンと格子の相互作用,1

小幡 行雄

固体物理, 8(11), p.585 - 590, 1973/11

http://ci.nii.ac.jp/naid/40017793525

磁性イオンと格子振動との相互作用は、稀土類やアクチナイト迄イオンの場合は電子軌道-格子相互作用により直接に、鉄陰イオンや常磁性色中心などの場合はさらに、スピン軌道相互作用を媒体としてひきおこされる。この相互作用が基本的役割りを演ずる現象として、常磁性軽減現象(Paramagnetic Relaxation)、常磁性超音波吸収(Acoustic Paramagnetic Resonance)、さらにJahn-Tellen効果などがある。この誌上セミナーでは数回にわたって以上のトピックスについて解説する。

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