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論文

Feasibility study on tritium recoil barrier for neutron reflectors of research and test reactors

Kenzhina, I.*; 石塚 悦男; Ho, H. Q.; 坂本 直樹*; 奥村 啓介; 竹本 紀之; Chikhray, Y.*

Fusion Engineering and Design, 164, p.112181_1 - 112181_5, 2021/03

https://doi.org/10.1016/j.fusengdes.2020.112181

JMTRとJRR-3Mの運転中に一次冷却水へ放出されるトリチウムについて研究してきた結果、ベリリウム中性子反射体の二段核反応による$$^{6}$$Li(n$$_{t}$$,$$alpha$$)$$^{3}$$Hで生成する反跳トリチウムが主要因であることが明らかになった。この結果から、一次冷却水へ放出するトリチウムを少なくするためには、ベリリウム中性子反射体の表面積を小さくするか、他の材料で反跳トリチウムを遮蔽する必要がある。本報告では、ベリリウム中性子反射体のトリチウム反跳防止材の概念検討として、Al, Ti, V, Ni, Zr等の多様な材料を候補材として、障壁厚み、長期運転後の放射能、反応度への影響を評価した。この結果、Alがベリリウム中性子反射体のトリチウム反跳防止材として適した候補材になり得るとの結果を得た。

論文

Evaluation of tritium release into primary coolant for research and testing reactors

Kenzhina, I.*; 石塚 悦男; 奥村 啓介; Ho, H. Q.; 竹本 紀之; Chikhray, Y.*

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(1), p.1 - 8, 2021/01

https://doi.org/10.1080/00223131.2020.1791760
 被引用回数：1 パーセンタイル：8.04(Nuclear Science & Technology)

ベリリウム反射体を有するJMTRとJRR-3の一次冷却水へのトリチウム放出源と放出機構について評価した。この結果、トリチウム放出は$$^{9}$$Beの二段核反応によるものがほとんどであり、計算結果は一次冷却水のトリチウム測定の誤差範囲で良く一致した。また、ベリリウム反射体からの反跳放出を用いた簡易計算法は、ベリリウム反射体を有する試験研究炉の一次冷却水へのトリチウム放出量を予測する上で有用であることが明らかとなった。

論文

Feasibility study of tritium recoil barrier for neutron reflectors

石塚 悦男; 坂本 直樹*

Physical Sciences and Technology, 6(2), p.60 - 63, 2019/12

https://doi.org/10.26577/phst-2019-2-p8

試験研究炉運転中に一次冷却水へ放出されるトリチウムについて研究してきた結果、$$^{9}$$Beの二段反応で生成する反跳トリチウムが主要因であることが明らかになった。一次冷却水へ放出するトリチウムを少なくするためのベリリウム中性子反射体のトリチウム反跳防止膜の概念検討として、PHITSで多様な材料のトリチウム反跳を計算した。この結果、3桁低下させるために必要なトリチウム反跳防止厚みは、材料によって依存するが20$$sim$$40$$mu$$m必要であることが明らかとなった。

報告書

中性子反射体のLi及びU不純物からのトリチウム反跳放出計算(共同研究)

石塚 悦男; Kenzhina, I.*; 奥村 啓介; Ho, H. Q.; 竹本 紀之; Chikhray, Y.*

JAEA-Technology 2018-010, 33 Pages, 2018/11

JAEA-Technology-2018-010.pdf:2.58MB

試験研究炉の一次冷却材へのトリチウム放出機構解明の一環として、PHITSを用いてベリリウム、アルミニウム及び黒鉛製中性子反射体中のLi及びU不純物から反跳放出するトリチウムについて計算した。また、この結果を用いて、具体的にJMTR及びJRR-3Mのベリリウム中性子反射体を想定し、MCNP6及びORIGEN2でLi及びU不純物から生成するトリチウム量を計算してトリチウムの反跳放出量を評価した結果、Li及びU不純物から反跳放出するトリチウムは、ベリリウムから反跳放出するトリチウムに対して無視できる程度であり、それぞれ2桁及び5桁程度小さいことが明らかとなった。

報告書

PHITSコードによる中性子照射下ベリリウムからの反跳トリチウム放出率計算(共同研究)

石塚 悦男; Kenzhina, I. E.*; 奥村 啓介; 竹本 紀之; Chikhray, Y.*

JAEA-Technology 2016-022, 35 Pages, 2016/10

JAEA-Technology-2016-022.pdf:3.73MB

試験研究炉の一次冷却水中へのトリチウム放出機構解明の一環として、ベリリウム炉心構成材からの反跳トリチウム放出率を評価するためPHITSコードを用いた場合の計算方法について検討した。この結果、線源に中性子またはトリトンを用いた場合、両者とも反跳トリチウム放出率は同程となったが、トリトン線源の計算速度が2桁程度速いことが明らかとなった。また、トリトン線源を用いて反跳トリチウム放出率を有効数字2桁の精度で求めるためには、単位体積あたりのヒストリー数が2$$times$$10$$^{4}$$ (cm$$^{-3}$$)程度になるまで計算すれば良いことが明らかとなった。更に、トリトン線源を用いてベリリウム炉心構成材の形状と反跳トリチウム放出率の関係を調べたところ、反跳トリチウム放出率はベリリウムの体積当たりの表面積に対して線形となったが、従来の式を使って求めた値の約半分となった。

論文

Recoil tritium reaction in rare gas-ethane solid mixtures at ultralow temperature

K.W.Lee*; 伊藤 芳明*; 藤谷 善照*; 宮崎 哲郎*; 苗木 賢二*; 荒殿 保幸*; 佐伯 正克; 立川 圓造

J.Phys.Chem., 90, p.5343 - 5347, 1986/00

11~77Kにおいて、Ar(Kr又はXe)-C$$_{2}$$H$$_{6}$$-C$$_{2}$$D$$_{6}$$混合固体中での反跳トリチウム原子の反応を調べた。水素(HT+DT)の相対収率はエタン濃度の減少とともに増加したが、エタン(C$$_{2}$$H$$_{5}$$T+C$$_{2}$$D$$_{5}$$T)の収率は前者を補償するように減少した。この結果は水素がホット及び熱反応の両方で生成しているのに対し、エタンはホット反応のみで生じていることを示している。熱化したトリチウム原子は11~20Kにおいても量子力学的にトンネル効果によりエタンから水素を引抜くことが分った。さらに、C$$_{2}$$H$$_{6}$$とC$$_{2}$$D$$_{6}$$からのH/D引抜き反応の同位体効果を11~20Kと77Kで比較するとともに、ホットトリチウム原子の希ガス固体中での衝突当りの平均エネルギー損失の評価を行った。

論文

Thermal release of tritium in neutron-irradiated Li$$_{2}$$C$$_{2}$$

工藤 博司; 奥野 健二

Radiochimica Acta, 33, p.223 - 237, 1983/00

https://doi.org/10.1524/ract.1983.33.4.223

リチウム化合物中に生成するトリチウムの化学挙動研究の一環として、炭化リチウム(Li$$_{2}$$C$$_{2}$$)からのトリチウム放出挙動を調べた。中性子照射したLi$$_{2}$$C$$_{2}$$を真空中で加熱すると、生成したトリチウムの大部分($$>$$95%)はHTの化学形で気相に遊離する。予想に反して、炭化水素の化学形で放出されるトリチウムは少なかった(2.8%)。HTの放出速度は拡散律速反応として解析され、760~980Kの温度範囲で拡散定数はD=4.1$$times$$10$$^{-}$$$$^{3}$$exp(-93700/RT)cm$$^{2}$$s$$^{-}$$$$^{1}$$と表わされる。前指数係数の対数誤差および活性化エネルギーの誤差はそれぞれ$$pm$$0.5cm$$^{2}$$s$$^{-}$$$$^{1}$$および$$pm$$7.9kJmol$$^{-}$$$$^{1}$$である。この実験結果を、これまでに得られているLi$$_{2}$$O,LiOH,LiAlおよびLi$$_{3}$$Nからのトリチウム放出挙動と比較しながら検討したところ、Li$$_{2}$$C$$_{2}$$中に生成するトリチウムはT$$^{-}$$の形を取り、Li$$^{+}$$との間に強い相互作用を有することが示唆された。

論文

Diffusivity of recoil-injected or thermally-doped tritium in aluminium

中島 幹雄; 荒殿 保幸; 立川 圓造

Journal of Nuclear Materials, 98(1), p.27 - 34, 1981/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(81)90384-6
 被引用回数：13 パーセンタイル：81.14(Materials Science, Multidisciplinary)

アルミニウム中に打込まれた反跳トリチウム、および熱拡散により注入したトリチウムについて、拡散定数を求め、次の結果を得た。 D=2$$times$$10$$^{-}$$$$^{3}$$exp(-10200$$pm$$600/RT)(反跳T) D=(9$$pm$$1)$$times$$10$$^{-}$$$$^{3}$$exp(-12400$$pm$$700/RT)(熱拡散T) 反跳トリチウムの拡散定数は、熱拡散で注入したトリチウムのそれに比べてやや大きく、拡散の活性化エネルギーはやや小さい値が得られた。この違いは反跳による効果より、むしろ表面酸化膜の効果に帰因する。 されに、反跳トリチウムの放出化学形も調べた。

論文

The reactions of recoil tritium atoms with water, 3; Apparent phase effect between liquid and solid phases

荒殿 保幸; 立川 圓造

Journal of Inorganic and Nuclear Chemistry, 39(4), p.555 - 558, 1977/04

https://doi.org/10.1016/0022-1902(77)80564-2
 被引用回数：10

酸素ガスを飽和した0.07M硝酸リチウム水溶液中での反跳トリチウムの挙動を固相状態(ドライアイス冷却)で調べた。JRR-4気送管で2~60秒間照射し、生成するHT,H$$_{2}$$の収量と、照射時間の関係を求めた。HT収率は、2秒照射時の8.15%から60秒間照射の1.8%へと減少する。一方、水の放射線分解によるH$$_{2}$$の生成量は、0~20秒迄、急激に増加し、60秒で平衡値1.27$$times$$10$$^{-}$$$$^{7}$$molとなった。HT収率の減少は、水の放射線分解生成物OHラジカルとの反応に因るとし、またHT,H$$_{2}$$とOHラジカルの反応における同位体効果は無視できると仮定して、H$$_{2}$$生成曲線より、HT収率を、計算により求めた。この際、HTの高エネルギー反応収率は、水溶液の結果、および、本系での照射時間0への外そう値から11%とした。20秒以上では、実測値と計算値は良く一致した。短時間照射時での違いは、H$$_{2}$$,HT収量および照射時間の不確かさに因る。ゆえに、固相でのHT収率の減少は、放射線分解の寄与のためであり、primaryには、液相と同様な反応である。

論文

The Reactions of recoil tritium atoms with water

立川 圓造; 荒殿 保幸

Journal of Inorganic and Nuclear Chemistry, 38(2), p.193 - 196, 1976/02

https://doi.org/10.1016/0022-1902(76)80390-9
 被引用回数：15

0.07MLiNO$$_{3}$$水溶液中での反跳トリチウムの反応を調べた。軽水を用いた場合、HT/HTO=0.14$$pm$$0.01、重水を用いたときDT/DTO=0.15$$pm$$0.01である。スカベンジャーとしてH$$_{2}$$Sアセトン、I$$_{2}$$を用い、高エネルギー反応、熱エネルギー反応収率を次の様に決定した。HT:高エネルギー反応11%熱エネルギー反応1%HTO:高エネルギー反応68%熱エネルギー反応20%更にモデレータ同位体効果、$$alpha$$ $$_{H}$$2O/$$alpha$$$$_{D}$$2Oとして1.5$$pm$$0.2を求め、これより反応性同位効果、I$$_{H}$$T/I$$_{D}$$Tを1.4$$pm$$0.2と決定した。これら二種類の同位体効果の相殺効果により軽水と重水には見掛上反応性に何ら差を生じないと結論される。

論文

The Reactions of recoil tritium atoms with water, 2; Reactivity integral- and moderator-isotope effects in H$$_{2}$$O-D$$_{2}$$O binary mixtures

立川 圓造; 荒殿 保幸

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 48(7), p.2182 - 2184, 1975/07

https://doi.org/10.1246/bcsj.48.2182
 被引用回数：6

T-OH,T-ODの衝突断面積を等しいとすると(HT-H$$_{2}$$O)/(DT-D$$_{2}$$O)の比より反応性同位効果は1.60$$pm$$0.08となる。又ホットアトムの反応確立を与える式Pi=(Fi/$$alpha$$)Ii-(Fi/$$alpha$$)$$^{2}$$Ki+-と二三の仮定を用いて、H$$_{2}$$O、HDO、D$$_{2}$$Oの相対的モデレーター効率を求めてみると$$alpha$$$$_{H}$$2O=$$alpha$$$$_{H}$$DO$$>$$$$alpha$$$$_{D}$$2Oとなる。この結果は、エネルギー移動効率と分子内結合の振動数との関係により定性的に説明される。

論文

The Abstraction of hydrogen atoms from halomethanes by recoil tritium atoms

立川 圓造; F.S.Rowland*

J.Am.Chem.Soc., 91, p.559 - 562, 1969/00

https://doi.org/10.1021/ja01031a006
 被引用回数：31

抄録なし

論文

Rapid time scale for hydrogen-atom abstraction by recoil tritium atoms; Non-equillibrium allyl radicals from propylene

立川 圓造; Y.N.Tang*; F.S.Rowland*

J.Am.Chem.Soc., 90, p.3584 - 3585, 1968/00

抄録なし

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