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報告書

Effect of nitrous acid on migration behavior of gaseous ruthenium tetroxide into liquid phase

吉田 尚生; 大野 卓也; 吉田 涼一朗; 天野 祐希; 阿部 仁

JAEA-Research 2021-011, 12 Pages, 2022/01

JAEA-Research-2021-011.pdf:1.49MB

再処理施設における高レベル濃縮廃液の蒸発乾固事故について、ルテニウム(Ru)の挙動が着目されている。Ruは四酸化ルテニウム(RuO$$_{4}$$)のような揮発性の化学種を形成し、硝酸、水または窒素酸化物を含む共存ガスと共に施設外へ放出される可能性があるためである。本研究では、蒸発乾固事故に対する安全性評価に資することを目的として、事故時の蒸気凝縮を模擬した、水溶液に対する気体状RuO$$_{4}$$の液相への移行挙動を実験的に測定した。その結果、RuO$$_{4}$$のガス吸収は液相中の亜硝酸(HNO$$_{2}$$)濃度の増加により促進されたことから、化学吸収を伴う物質移動であることが示唆された。HNO$$_{2}$$を用いない対照実験では、温度が低いほど液相中のRu吸収率は大であったのに対し、HNO$$_{2}$$を用いた実験では、温度が高いほどRu吸収率が高かった。これは化学吸収に関与する化学反応が高温で活性化されたためであると考察される。

論文

A Theoretical investigation on the intermolecular potential curve between ruthenium tetroxide and NO$$_{rm X}$$ (X = 1, 2)

城戸 健太朗

International Journal of Quantum Chemistry, 121(21), p.e26781_1 - e26781_15, 2021/11

https://doi.org/10.1002/qua.26781
 被引用回数：1 パーセンタイル：12.52(Chemistry, Physical)

Ruthenium tetroxide (RuO$$_4$$) is one of chemical species of fission products assumed to be released to the environment during a severe accident of nuclear facilities and a target compound to assess the amount produced, reactivity, mobility and release timing. In this article, the NO$$_{rm X}$$ (X = 1, 2) adduct formation of RuO$$_4$$ has been investigated, based on the potential energy curve (PEC) evaluated by UM06, UTPSSh, CASSCF, and CASPT2 methods. At several stationary points, CCSD and LR-CCSD(T) energies are also computed for a comparison. The PEC shows that there is an activation barrier to form the NO$$_{rm X}$$ adduct and that the process is endothermic in terms of free energy. In the system, the electron transfer occurs from NO$$_{rm X}$$ to RuO$$_4$$ when the bond between the nitrogen and oxo ligand is formed. It has been discussed in detail using active orbitals, weight of electron configurations and spin population obtained by CASSCF.

報告書

気体状四酸化ルテニウムの化学形変化挙動に与える窒素酸化物の影響

吉田 尚生; 天野 祐希; 大野 卓也; 吉田 涼一朗; 阿部 仁

JAEA-Research 2020-014, 33 Pages, 2020/12

JAEA-Research-2020-014.pdf:3.66MB

使用済核燃料の再処理施設における高レベル濃縮廃液の蒸発乾固事故を考慮した場合、ルテニウムは揮発性の化合物を形成し、廃液中の放射性元素の中で比較的高い放出割合となりうる重要な元素である。本研究では、蒸発乾固事故に対する安全性評価に資することを目的として、気体状四酸化ルテニウム(RuO$$_{4}$$(g))の化学形変化挙動に与える窒素酸化物(NOx)の影響を実験的に評価した。その結果、RuO$$_{4}$$(g)の分解速度は一酸化窒素や二酸化窒素を添加しない場合よりも添加した場合の方が遅く、これらのNOxはRuO$$_{4}$$(g)を安定化することが明らかになった。また、安定化効果は二酸化窒素の方が高かった。

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