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論文

Alteration-phase formation and associated cesium release during alteration of R7T7 waste glass

稲垣 八穂広*; 出光 一哉*; 有馬 立身*; 前田 敏克; 小川 弘道; 糸永 文雄

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.713, p.589 - 596, 2002/00

高レベルガラスに関するこれまでの研究により、地層処分されたガラスは長い時間をかけて水と反応し、より安定な鉱物相を形成するとされているが、鉱物の形成は長期間におけるガラスからの放射性核種の漏出に影響を及ぼす可能性がある。このため、本研究では高レベルガラスの鉱物相形成とそれに伴うセシウムの放出挙動を実験的に評価することを目的に、粉末状のR7T7ガラスを用いて高温のアルカリ溶液中における変質試験を行った。形成された鉱物相をXRDで観察した結果、主な生成鉱物としてゼオライト系鉱物のanalcimeがSiO$$_{2}$$アモルファスとともに存在すること及び条件によってはスメクタイト系鉱物のbeidelliteやgibbsiteが形成されることが分かった。また、溶液の分析により、セシウムの大部分がbeidelliteやanalcimeといった鉱物相への吸着により固化体中に保持されていることが推察された。

論文

Sorption behavior of neptunium on bentonite; Effect of calcium ion on the sorption

香西 直文; 大貫 敏彦; 村岡 進

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.353, 0, p.1021 - 1028, 1995/00

放射性廃棄物の地層処分で緩衝材として用いられるベントナイトに対するネプツニウムの吸着特性を、pH2~8の範囲でバッチ式の吸着脱離実験により調べた。特にネプツニウムはNa型スメクタイトに対し、低いpHで特異吸着し吸着量が増加することが知られているので、この点について、Na型スメクタイトとCa型スメクタイトに対するネプツニウムの吸着脱離実験結果とを比較して検討した。ベントナイトに対するネプツニウムの分配係数とpHの関係はNa型スメクタイトよりもCa型スメクタイトに対するそれらの関係と似ている。ベントナイトでは低いpH範囲でもネプツニウムの特異吸着はおきなかった。これはベントナイトに交換性陽イオンとして吸着しているカルシウムイオンの性質があらわれたためと考えられる。

口頭

Synthesis and Cs-adsorption behavior of phyllosilicates in saponite-phlogopite system

山田 裕久*; 横山 信吾*; 渡辺 雄二郎*; 森本 和也*; 鈴木 伸一; 矢板 毅; 八田 珠郎*

no journal, , 

As the result of Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident, the natural environment, especially soil, was widely contaminated with radioactive Cs. Phyllosilicates play the important roles for the remediation of the contaminated soil. Several phyllosilicates were prepared at hydrothermal conditions of 300 - 800 $$^{circ}$$C and 100 MPa, which were characterized by XRD, SEM and TEM. The selected products were investigated for Cs adsorption behavior by changing the initial concentration of Cs in a solution. The results indicated that the formation of trioctahedtral phyllosilicates were clearly dependent on synthetic temperature and chemical composition. Above 500 $$^{circ}$$C, the high crystalline saponite, which layer charge was up to 1.2, was obtained. Vermiculite with high-crystallinity was also formed above 500 $$^{circ}$$C, which layer charge was up to 2. The high Cs adsorption ability of synthetic saponite and vermiculite was confirmed in distilled water. The relationship between the Cs adsorption ratio and the initial Cs concentration in the solution clearly indicated that Cs adsorption behavior was well correlated with the amount of layer charge in smectite and vermiculite. Results confirm that phyllosilicates with high layer charge should be important for Fukushima-problem.

口頭

Expansion property of ammonium montmorillonite

齋藤 彬人*; 川喜田 竜平*; 佐久間 博*; 小田 治恵; 本田 明; 佐藤 努*

no journal, , 

NH$$_{4}$$型モンモリロナイト(MMT)の膨潤挙動を明らかにするため、Na, K, NH$$_{4}$$型MMTをそれぞれ準備し、その膨潤性の違いを相対湿度(RH)制御XRDによる分析で比較した。NH$$_{4}$$型MMTは、RH30%以上でK型と同様の膨潤挙動を示し、RH30%以下ではNa、K型よりも膨潤性があることが示された。また、分子動力学計算では、低RH条件で、NH$$_{4}$$型はNa、K型よりも層間に1水分子層をもつ状態に達しやすいことが示された。これはNH$$_{4}$$のH原子とMMTの底面O原子の結合に起因すると考えられる。

口頭

アンモニウム型モンモリロナイトの膨張・変質挙動

川喜田 竜平*; 齋藤 彬人*; 佐久間 博*; 安楽 総太郎; 小田 治恵; 三原 守弘; 佐藤 努*

no journal, , 

NH$$_4$$型モンモリロナイト(MMT)の膨潤特性を評価するため、相対湿度(RH)制御XRD分析と分子動力学計算を用い、Na, K, NH$$_4$$型MMTの膨潤挙動を比較した。RH制御XRD分析の結果、NH$$_4$$型MMTはRH30%以上でK型MMTと同様な膨潤挙動を示すが、RH30%以下ではNa, K型MMTよりも高い膨潤性を示すことが分かった。NH$$_4$$型MMTが低湿度側で高い膨潤性を示す原因について分子動力学計算により検討した結果、層間のNH$$_4$$$$^+$$と結晶層面の底面酸素が水素結合を形成することで底面間隔が広がったためであると考えられた。

口頭

Effect of ammonium ion on expandability of montmorillonite

川喜田 竜平*; 齋藤 彬人*; 佐久間 博*; 安楽 総太郎; 小田 治恵; 三原 守弘; 佐藤 努*

no journal, , 

NH$$_4$$型モンモリロナイトの膨潤特性を評価するために、相対湿度(RH)制御XRDと分子動力学計算を用い、一価の陽イオン(Na, K, Cs, Rb, NH$$_4$$)を層間にもつMMTの膨潤挙動を比較した。RH制御XRD分析の結果、RH30%以下ではNa, K型では膨潤しにくいのに対し、NH$$_4$$, Cs, Rb型が高い膨潤性を持つことが分かった。イオン半径や水和エネルギーの近いNH$$_4$$とKの膨潤挙動が低湿度側で違うことを説明するため、分子動力学計算を行った。動径分布関数を検討した結果、アンモニウムイオンは底面酸素と水素結合を形成し、底面間隔が広がることで高い膨潤性を示すことが分かった。

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