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報告書

JAEA-TDB-RN in 2020; Update of JAEA's thermodynamic database for solubility and speciation of radionuclides for performance assessment of geological disposal of high-level and TRU wastes

北村 暁

JAEA-Data/Code 2020-020, 164 Pages, 2021/03

JAEA-Data-Code-2020-020.pdf:3.11MB
JAEA-Data-Code-2020-020-appendix(DVD-ROM).zip:0.56MB

高レベル放射性廃棄物およびTRU廃棄物地層処分の性能評価に用いるJAEA熱力学データベース(JAEA-TDB)のうち、放射性核種溶解挙動評価部分(JAEA-TDB-RN)について、地球化学計算部分(JAEA-TDB-GC)を包含する形で更新を実施した。今回の更新では、従来の選定値が標準状態における反応の平衡定数(対数値log$$_{10}$$$$K^{circ}$$)だけであったのに対して、ギブズ標準自由エネルギー変化($$Delta_{rm f}$$$$G^{circ}_{rm m}$$),標準モルエンタルピー変化($$Delta_{rm f}$$$$H^{circ}_{rm m}$$),標準モルエントロピー($$S^{circ}_{rm m}$$),比熱容量($$C$$$$^{circ}$$$$_{rm p,m}$$),反応の自由エネルギー変化($$Delta_{rm f}$$$$G^{circ}_{rm m}$$),反応のエンタルピー変化($$Delta_{rm r}$$$$H^{circ}_{rm m}$$)および反応のエントロピー変化($$Delta_{rm r}$$$$S^{circ}_{rm m}$$)を追加することで、大幅な選定値の拡充を行うとともに、298.15K以外の温度における溶解挙動評価が実施できるよう整備が行われた。また、経済協力開発機構原子力機関(OECD/NEA)がレビュー、選定および集約した鉄についての最新の熱力学データを取り込んだ。さらに、JAEA-TDB-GCと選定値の内部整合性を図るために、多くの反応のlog$$_{10}$$$$K^{circ}$$について再計算を実施した。更新したJAEA-TDBを有効活用するために、PHREEQCおよびGeochemist's Workbenchといった地球化学計算コード用フォーマットを提供した。

論文

Methodology development and determination of solubility-limiting solid phases for a performance assessment of geological disposal of high-level radioactive and TRU wastes

北村 暁; 吉田 泰*; 後藤 考裕*; 澁谷 早苗*

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 27(2), p.58 - 71, 2020/12

高レベル放射性廃棄物および地層処分相当のTRU廃棄物の地層処分における地層処分システムの性能を評価するためには、地下水や緩衝材間隙水中における放射性核種の溶解度評価が必要である。その溶解度評価のためには、溶解度を制限する固相(溶解度制限固相)を選定する必要がある。本報告では、透明性の高い選定過程が示せるように、熱力学データベースを用いて溶解度制限固相の候補となる固相の飽和指数を算出することで溶解度制限固相を判断する選定手法を構築した。本手法では、飽和指数が大きい固相ほど溶解度制限固相の候補になることを基本とするものの、当該固相の生成や溶解度制限が現実的であるかどうかについて、文献調査により判断することとした。併せて、わが国における最新の安全評価報告書で定義された緩衝材およびセメント間隙水組成に対し、種々の組成を類型化した上で性能評価対象元素の溶解度制限固相を選定した。

論文

Consideration on modeling of Nb sorption onto clay minerals

山口 徹治; 大平 早希; 邉見 光; Barr, L.; 島田 亜佐子; 前田 敏克; 飯田 芳久

Radiochimica Acta, 108(11), p.873 - 877, 2020/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

Sorption distribution coefficient (Kd) of niobium-94 on minerals are an important parameter in safety assessment of intermediate-depth disposal of waste from core internals etc. The Kd of Nb on clay minerals in Ca(ClO$$_{4}$$)$$_{2}$$ solutions were, however, not successfully modeled in a previous study. The high distribution coefficients of Nb on illite in Ca(ClO$$_{4}$$)$$_{2}$$ solutions were successfully reproduced by taking Ca-Nb-OH surface species into account. Solubility of Nb was studied in Ca(ClO$$_{4}$$)$$_{2}$$ solutions and the results were reproduced by taking an aqueous Ca-Nb-OH complex species, CaNb(OH)$$_{6}$$$$^{+}$$, into account in addition to previously reported Nb(OH)$$_{6}$$$$^{-}$$ and Nb(OH)$$_{7}$$$$^{2-}$$. Based on this aqueous speciation model, the Ca-Nb-OH surface species responsible for the sorption of Nb on illite in Ca(ClO$$_{4}$$)$$_{2}$$ solutions was presumed to be X_OCaNb(OH)$$_{6}$$. Although uncertainties exist in the speciation of aqueous Ca-Nb-OH species, the result of this study proposed a possible mechanism for high distribution coefficient of Nb on illite in Ca(ClO$$_{4}$$)$$_{2}$$ solutions. The mechanism includes Ca-Nb-OH complex formation in aqueous, solid and surface phases.

論文

地層処分システムの性能を評価するための熱力学データベースの整備; OECD/NEAのTDBプロジェクトと国内外の整備状況

北村 暁

日本原子力学会誌ATOMO$$Sigma$$, 62(1), p.23 - 28, 2020/01

高レベル放射性廃棄物や地層処分相当TRU廃棄物などの地層処分システムの性能を評価することを目的として、廃棄体が地下水に接触したあとの放射性核種の溶解および錯生成挙動を評価するために使用する熱力学データベース(TDB)が国内外で整備されている。本報告では、経済協力開発機構原子力機関(OECD/NEA)が実施している国際プロジェクトを中心に、わが国および欧米各国で整備されているTDBを概説する。

論文

Thermodynamic interpretation of uranium(IV/VI) solubility in the presence of $$alpha$$-isosaccharinic acid

小林 大志*; 佐々木 隆之*; 北村 暁

Journal of Chemical Thermodynamics, 138, p.151 - 158, 2019/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Thermodynamics)

イソサッカリン酸共存下における4価および6価ウランの溶解度を、水素イオン濃度指数(pH$$_{c}$$)6$$sim$$13、イソサッカリン酸濃度10$$^{-4}$$$$sim$$10$$^{-1.2}$$ mol/dm$$^{3}$$の範囲で調査した。ウラン(IV)溶解度のpH$$_{c}$$およびイソサッカリン酸濃度依存性から、pH$$_{c}$$ 6$$sim$$12における支配的な溶存化学種はU(OH)$$_{4}$$(ISA)$$_{2}$$$$^{2-}$$と考えられた。また、ウラン(VI)については、pH$$_{c}$$ 7$$sim$$12における支配的な溶存化学種がUO$$_{2}$$(OH)$$_{3}$$(ISA)$$_{2}$$$$^{2-}$$であると考えられた。ウラン(IVおよびVI)のイソサッカリン酸錯体の生成定数を、溶解度データの最小二乗適合により算出した。得られた錯生成定数を用いることで、イソサッカリン酸共存下におけるウラン(IVおよびVI)の溶解度を熱力学的に説明できることがわかった。

論文

A Systematic radionuclide migration parameter setting approach for potential siting environments in Japan

浜本 貴史*; 石田 圭輔*; 澁谷 早苗*; 藤崎 淳*; 舘 幸男; 石黒 勝彦*; McKinley, I. G.*

Proceedings of 2019 International High-Level Radioactive Waste Management Conference (IHLRWM 2019) (USB Flash Drive), p.77 - 82, 2019/04

NUMO's recently published safety case involves utilisation of the safety case approach to provide a basis for preparation for future phases of work and development of a template for later, more complete and rigorous, safety cases. Advances include capturing potential siting environments in Site Descriptive Models (SDMs) and focusing post-closure safety assessment methodology on repository designs tailored to these SDMs. Radionuclide-specific parameters in the engineered barrier system (EBS), such as solubilities, sorption and diffusion values, are selected based on established chemical models that take into account evolution of porewater chemistry, alteration of EBS material and different host rock properties. Existing chemical thermodynamic databases developed in Japan have been used for the coupled geochemical and mass transport analyses applied to set these parameters. Nevertheless, in view of fundamental uncertainties in the thermodynamic approach, expert judgment played a key role in the process. This paper discusses the methodology used to set "reasonably conservative" radionuclide migration parameters for the illustrative SDMs, with a focus on chemistry which can be captured in existing models only by introducing significant simplifications.

論文

Thermodynamic data development; Solubility method and future research needs (PLENARY)

Rai, D.*; 油井 三和; 北村 暁

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.19 - 26, 2018/11

本報告の目的は、(1)溶解度法を説明し、(2)読者がどの研究が品質のよいものであるかを理解するために必要な溶解度法に望まれる基準、(3)評価基準の使用例、そして(4)いくつかの研究の必要性の例(溶解度法が理想的で他の方法が不適なもの)を提示することである。

論文

A Thermodynamic model for ZrO$$_{2}$$(am) solubility at 25$$^{circ}$$C in the Ca$$^{2+}$$-Na$$^{+}$$-H$$^{+}$$-Cl$$^{-}$$-OH$$^{-}$$-H$$_{2}$$O system; A Critical review

Rai, D.*; 北村 暁; Altmaier, M.*; Rosso, K. M.*; 佐々木 隆之*; 小林 大志*

Journal of Solution Chemistry, 47(5), p.855 - 891, 2018/05

 被引用回数:5 パーセンタイル:8.63(Chemistry, Physical)

ジルコニウムについて、単核および複核の加水分解種の生成定数および非晶質二酸化ジルコニウム(ZrO$$_{2}$$(am))の溶解度積を導出した実験データをレビューした。このレビューを通して、加水分解種(Zr(OH)$$_{2}$$$$^{2+}$$, Zr(OH)$$_{4}$$(aq), Zr(OH)$$_{5}$$$$^{-}$$, Zr(OH)$$_{6}$$$$^{2-}$$およびCa$$_{3}$$Zr(OH)$$_{6}$$$$^{4+}$$)の生成定数やZrO$$_{2}$$(am)の溶解度積を新規に決定もしくは改訂した。

論文

A Thermodynamic model for the solubility of HfO$$_{2}$$(am) in the aqueous K$$^{+}$$ - HCO$$_{3}$$$$^{-}$$ - CO$$_{3}$$$$^{2-}$$ - OH$$^{-}$$ - H$$_{2}$$O system

Rai, D.*; 北村 暁; Rosso, K.*

Radiochimica Acta, 105(8), p.637 - 647, 2017/08

 被引用回数:1 パーセンタイル:15.39(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

非晶質二酸化ハフニウム(HfO$$_{2}$$(am))の溶解度を、炭酸水素カリウム(KHCO$$_{3}$$)濃度0.001$$sim$$0.1mol.kg$$^{-1}$$の範囲で測定した。HfO$$_{2}$$(am)の溶解度は、KHCO$$_{3}$$濃度の増加とともに劇的に増大し、ハフニウム(IV)が炭酸イオンと強く錯生成することを示した。ハフニウムの炭酸錯体の熱力学的平衡定数を、PitzerおよびSITの両活量補正モデルで導出した。KHCO$$_{3}$$濃度の増加に伴う劇的なハフニウム濃度の増大は、Hf(OH)$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{2}$$$$^{2-}$$およびHf(CO$$_{3}$$)$$_{5}$$$$^{6-}$$の生成を考慮することで最もよく説明することができた。これらの生成反応である[Hf$$^{4+}$$ + 2CO$$_{3}$$$$^{2-}$$ + 2OH$$^{-}$$ $$leftrightarrow $$ Hf(OH)$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{2}$$$$^{2-}$$]および[Hf$$^{4+}$$ + 5CO$$_{3}$$$$^{2-}$$ $$leftrightarrow $$ Hf(CO$$_{3}$$)$$_{5}$$$$^{6-}$$]の平衡定数の対数値は、それぞれ44.53$$pm$$0.46および41.53$$pm$$0.46であった。

論文

Thermodynamic model for Zr solubility in the presence of gluconic acid and isosaccharinic acid

小林 大志*; 手島 健志*; 佐々木 隆之*; 北村 暁

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(2), p.233 - 241, 2017/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:40.62(Nuclear Science & Technology)

グルコン酸およびイソサッカリン酸共存下におけるジルコニウムの溶解度について、水素イオン濃度指数(pH$$_{rm c}$$)および全グルコン酸もしくはイソサッカリン酸濃度の依存性を調査した。ジルコニウムの溶解度に及ぼすpH$$_{rm c}$$およびグルコン酸濃度依存性からは、中性水溶液中ではZr(OH)$$_{4}$$(GLU)$$_{2}$$$$^{2-}$$, pH$$_{rm c}$$が10以上のアルカリ性水溶液中ではZr(OH)$$_{4}$$(GLU)(GLU$$_{rm -H}$$)$$^{3-}$$の存在が示唆された。イソサッカリン酸共存下では、グルコン酸共存下と同様の化学形であるZr(OH)$$_{4}$$(ISA)$$_{2}$$$$^{2-}$$およびZr(OH)$$_{4}$$(ISA)(ISA$$_{rm -H}$$)$$^{3-}$$が、中性~アルカリ性水溶液中で支配的であると推定された。粉末X線回折の結果、グルコン酸およびイソサッカリン酸いずれの共存下においても、溶解度を制限する固相は非晶質ジルコニウム水酸化物(Zr(OH)$$_{4}$$(am))であると考えられた。ジルコニウムのグルコン酸およびイソサッカリン酸錯体の生成定数は、溶解度データの最小二乗解析によって決定され、既往の4価アクチニドの値と比較検討した。

論文

Issues concerning the determination of solubility products of sparingly soluble crystalline solids; Solubility of HfO$$_{2}$$(cr)

Rai, D.*; 北村 暁; Rosso, K. M.*; 佐々木 隆之*; 小林 大志*

Radiochimica Acta, 104(8), p.583 - 592, 2016/08

 被引用回数:4 パーセンタイル:45.9(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

結晶質二酸化ハフニウム固相(HfO$$_{2}$$(cr))の溶解度における酸濃度の影響を調査した。本研究では、(1)2種類の固相量を使用、(2)固相の酸洗浄、(3)1400$$^{circ}$$Cでの固相の加熱、(4)二酸化ハフニウムが非晶質(am)から結晶質(cr)に変遷するかどうかを調べるための固液混合状態での90$$^{circ}$$Cでの試験、を実施した。これらの処理の結果、HfO$$_{2}$$(cr)には少量の結晶性の低い(ただし非晶質ではない)成分(HfO$$_{2}$$(lcr))が含まれており、これがHfO$$_{2}$$(cr)よりも溶解度を制限する固相となることが結論づけられた。溶解度データはPitzerおよびSITの両モデルで説明できた。HfO$$_{2}$$(cr)の溶解度積の対数値も推定された。少量の結晶性の低い固相が確認されたことは、鉱物表面がしばしば構造的または組成的に不完全で、結晶固相より高い溶解度を示す一般的な傾向と整合している。本研究は溶解度データの解釈において、難溶性固体の溶解挙動が固有の固相に規定されることが観察されることに注意を払う必要があることを強調している。

論文

Phase equilibria and thermal expansion of CaTiO$$_{3}$$ doped with neptunium

佐藤 剛*; 山下 利之; 松井 恒雄*

Journal of Nuclear Materials, 344(1-3), p.67 - 72, 2005/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:18.81(Materials Science, Multidisciplinary)

CaTiO$$_{3}$$及びCa(Ti,Al)O$$_{3}$$とNpO$$_{2}$$の相関係をX線回折法により調べた。用いた試料はAr-8%$$_{2}$$中1773Kで調製したものである。単相の固溶体がCaTiO$$_{3}$$及びCa(Ti,Al)O$$_{3}$$についてそれぞれ、0-7.5モル%Np及び1-10モル%Npで得られた。TiをAlで置換することにより、Npの固溶量は増加する。Npの固溶挙動をUやPuと比較し、添加物の酸化状態やイオン半径の観点から議論した。Np添加CaTiO$$_{3}$$の熱膨張を室温から1273Kの範囲で、高温X線回折法により測定した。試料の体積膨張係数は組成によらずほぼ一定であり、Npの添加によるCaTiO$$_{3}$$の安定化は見られなかった。これは、顕著な安定化が観測されているPuを添加したCaTiO$$_{3}$$とは、大きく異なっている。

論文

Data acquisition on migration of radionuclides under deep geological environments

飯田 芳久; 瀧 洋; 山口 徹治; 田中 忠夫; 根岸 久美; 中山 真一

JAERI-Conf 2005-007, p.230 - 235, 2005/08

放射性廃棄物処分の確率論的安全評価を行ううえで、パラメータ変動の定量的評価が不可欠である。放射性核種の移行解析において不確実性が大きく、定量的に見積もられていないパラメータについて実験的にデータ取得を行った。これらのパラメータに不確かさをもたらす化学的擾乱として、海水の浸入やTRU廃棄物起源の硝酸塩に起因する高イオン強度,セメント起源の高アルカリ環境,オーバーパックの腐食による地下水組成の変動を考慮した。本報告では、核種の溶解度及び拡散について研究の現状を紹介する。

論文

Leaching behavior of simulated bituminized radioactive waste form under deep geological conditions

中山 真一; 飯田 芳久; 永野 哲志; 秋元 利之

Journal of Nuclear Science and Technology, 40(4), p.227 - 237, 2003/04

 被引用回数:12 パーセンタイル:61.24(Nuclear Science & Technology)

ビチューメン放射性廃棄物固化体の地層処分の性能評価に必要な浸出データを得るために、小規模模擬固化体を用いて、地下深部に特有な低酸素濃度条件を中心に浸出挙動を調べた。浸漬液は、セメント接触地下水を模擬するためのアルカリ性水溶液,処分場の沿岸立地を想定した塩水、及び標準としての純水である。NaやCsなど溶解性成分の浸出は膨張したビチューメン固化体内部での拡散に支配され、またBaやNpなど難溶性成分の浸出は、固化体の浸出程度とともに、それらの難溶性成分を含む化合物の溶解度によって抑制された。Npのように酸化還元性環境の変化に敏感な元素の浸出は、大気下のような酸化性雰囲気と地下深部のような還元性雰囲気とでは、存在する安定化合物の化学的特性の違いを反映して、明らかに異なる浸出挙動を示した。

報告書

低温プラズマ存在下における被覆管材の水素透過挙動の評価

小河 浩晃*; 木内 清

JAERI-Research 2002-037, 48 Pages, 2002/12

JAERI-Research-2002-037.pdf:2.57MB

革新的軽水炉燃料被覆管材の長期健全性にかかわる水素-金属相互作用に関する基礎検討として、原研開発材25Cr-35Ni系合金とNbライナー材、及び、比較材として従来被覆管仕様ステンレス鋼,現用軽水炉被覆管材ベース金属Zr、及びNiの5つの材料間の水素透過挙動の違いを、放射線励起効果の観点から基礎評価した。RF駆動型低温プラズマ源を用いた励起水素透過試験装置を整備して、同一水素分圧で低温プラズマと熱平衡の水素透過の温度依存性及び電場のバイアス効果等を解析した。低温プラズマ励起による水素透過の促進傾向が全材料の中低温領域に見られ、約530K以下の低温側の水素透過挙動は水素-欠陥相互作用に伴い変化した。NbはZrのような水素化物脆化を生じずに多量に水素が固溶出来る水素ゲッター材としての適性が確認された。電場効果では、電子引き込み条件に依存した水素透過能の増大傾向を示し、表面直上の低速電子励起効果の重要性が確認された。水素溶解の新モデルを構築して材料間の励起水素透過の促進傾向の違いを評価した。

論文

Oxygen solubility in dysprosium mononitride prepared by carbothermic synthesis

高野 公秀; 伊藤 昭憲; 赤堀 光雄; 小川 徹

Journal of Alloys and Compounds, 327(1-2), p.235 - 239, 2001/08

 被引用回数:12 パーセンタイル:60.73(Chemistry, Physical)

炭素熱還元法によりDy$$_{2}$$O$$_{3}$$から調製したDyN中の酸素溶解度を、固溶酸素量及び格子定数測定により求めた。得られた格子定数は、固溶酸素量の増加とともに減少すること、また、固溶酵素量は温度上昇とともに増大することが明らかとなった。結果として、DyN-Dy$$_{2}$$O$$_{3}$$擬似二元系における1気圧窒素での酸素溶解度は、1628Kで約9mol%DyO,2075Kで約14mol%DyOとなることを示した。

論文

A Study of actinide decay chains on the environmental effect of a geologic disposal of rock-like oxide fuels and uranium-plutonium oxide fuels

木村 英雄; 高野 秀機; 室村 忠純

Journal of Nuclear Materials, 274(1-2), p.197 - 205, 1999/00

 被引用回数:6 パーセンタイル:46.57(Materials Science, Multidisciplinary)

環境安全性の観点から、岩石型プルトニウム燃焼法の有用性を示すために、同様にプルトニウムリサイクルを前提とするMOX燃料の直接処分と比較評価を行った。評価解析は、ウラン燃料1トンに相当する使用済核燃料を花崗岩岩体に直接処分した場合について、地下水移行シナリオに基づいて実施し、飲料水摂取による個人被ばく線量を算出した。その結果、岩石型燃料の処分に起因する被ばく線量は、MOX燃料に比べ2桁以上低く、本燃焼法の優位性を確認することができた。

報告書

岩石型及びMOX使用済核燃料地層処分の環境影響評価

木村 英雄; 松鶴 秀夫; 高野 秀機; 室村 忠純

JAERI-Research 97-049, 25 Pages, 1997/07

JAERI-Research-97-049.pdf:1.42MB

使用済岩石型プルトニウム燃料は、一般軽水炉の使用済燃料や再処理を伴う高レベル放射性廃棄物と同様に、地層処分されるものと考えられる。ここでは、環境安全性の観点から、岩石型プルトニウム燃焼法の有用性を示すために、同様にプルトニウムリサイクルを前提とするMOX燃料の直接処分と比較評価を行った。評価解析は、ウラン燃料1トンに相当する使用済核燃料を花崗岩岩体に直接処分した場合について、地下水移行シナリオに基づいて実施し、飲料水摂取による個人被ばく線量を算出した。その結果、岩石型燃料の処分に起因する被ばく線量は、MOX燃料に比べ2桁以上低く、本燃焼法の優位性を確認することができた。

論文

Solubility of magnesium in uranium dioxide

藤野 威男*; 中間 昌平*; 佐藤 修彰*; 山田 耕太*; 福田 幸朔; 芹澤 弘幸; 白鳥 徹雄

Journal of Nuclear Materials, 246(2-3), p.150 - 157, 1997/00

 被引用回数:20 パーセンタイル:82.1(Materials Science, Multidisciplinary)

酸素分圧が低い領域において、UO$$_{2}$$へのMgの溶解挙動を調べた。1200$$^{circ}$$Cでは、酸素分圧が10$$^{-14}$$atm以下であってもMgが0.1~0.15%固溶することが判明した。固溶したMgは、Uのサイトに置換するだけでなく、格子間にも固溶すると考えられる。この格子間に固溶したMgは、固溶体の格子定数を増大させる効果をもつ。

論文

Solubility of neptunium(IV) hydrous oxide in aqueous solutions

中山 真一; 山口 徹治; 関根 敬一

Radiochimica Acta, 74(1), p.15 - 19, 1996/01

水溶液中におけるNp(IV)水和酸化物の溶解度を測定した。pHは5$$sim$$11.5、温度は25$$^{circ}$$C、還元剤としてチオ硫酸ナトリウム(Na$$_{2}$$S$$_{2}$$O$$_{3}$$),Fe(II)イオン,金属鉄または金属銅を用いた。また過飽和,未飽和双方から測定を行った。得られた値はlogK=-8.41$$pm$$0.33であった。ただし例外的に、金属鉄共存下で10$$^{-7}$$M程度の高い値を示した。

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