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論文

Dissolution and precipitation behaviors of zircon under the atmospheric environment

北垣 徹; 吉田 健太*; Liu, P.*; 菖蒲 敬久

npj Materials Degradation (Internet), 6(1), p.13_1 - 13_8, 2022/02

Zircon's degradation due to reactivity with aqueous solutions renders it difficult to read past records. Therefore, the reactive behavior of zircon in various acid-base solutions was examined under normal temperature and pressure conditions. A piece of zircon mineral was immersed in three different solutions: 0.1M HCl (aq), ultrapure water, and 0.1M NaOH (aq). Consequently, the reaction was limited when zircon was immersed in ultrapure water. In the case of the zircon immersed in 0.1M HCl (aq), Zr precipitated on the surface after the dissolution of ZrSiO$$_{4}$$. In the zircon immersed in 0.1M NaOH (aq), dissolved Zr and Si precipitated on the surface in the early stages. Subsequently, the dissolution of ZrSiO$$_{4}$$ formed a porous layer, and most dissolved Zr precipitated as new zircon crystals.

論文

Corrosion behaviour of FeCrAl-ODS steels in nitric acid solutions with several temperatures

高畠 容子; 安倍 弘; 佐野 雄一; 竹内 正行; 小泉 健治; 坂本 寛*; 山下 真一郎

Proceedings of Annual Topical Meeting on Reactor Fuel Performance (TopFuel 2018) (Internet), 9 Pages, 2018/10

事故耐性軽水炉燃料の燃料被覆管として開発されているFeCrAl-ODS鋼の硝酸腐食評価を、使用済燃料再処理工程に対して燃料被覆管腐食生成物が与える影響を評価するために実施した。3mol/L硝酸における腐食試験を、60$$^{circ}$$C, 80$$^{circ}$$C,沸騰条件において実施し、浸漬試験の試験片に対してはXPS分析を行った。沸騰条件にて最も腐食が進展し、腐食速度は0.22mm/yであった。酸化被膜内のFe割合は減少しており、CrとAlの割合は増加していた。腐食試験の結果、FeCrAl-ODS鋼は高い硝酸腐食耐性を持つため、再処理工程中の溶解工程において許容可能であることを確かめた。

論文

Effects of $$alpha$$-radiation on a direct disposal system for spent nuclear fuel, 1 Review of research into the effects of $$alpha$$-radiation on the spent nuclear fuel, canisters and outside canisters

北村 暁; 高瀬 博康*

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(1), p.1 - 18, 2016/01

 被引用回数:3 パーセンタイル:14.58(Nuclear Science & Technology)

使用済燃料の再処理を経て生成するガラス固化体の地層処分だけでなく、使用済燃料そのものを深地層中に処分(直接処分)する可能性について、日本の地層処分計画において検討される可能性が出てきている。使用済燃料の直接処分においては、廃棄体中の放射濃度が高く、放射線による影響も高くなる。放射線による影響の可能性の具体例としては、キャニスターの腐食量が増える、放射線によって地下水が変質することで酸化性化学種が生成し還元型地下水が酸化される、使用済燃料の溶解速度が上昇するといったことが挙げられる。安全評価における$$alpha$$線による影響に特に注目し、本研究では使用済燃料、キャニスターおよびキャニスター外部における$$alpha$$線の影響に関する研究をレビューした。

論文

Effects of $$alpha$$-radiation on a direct disposal system for spent nuclear fuel, 2; Review of research into safety assessments of direct disposal of spent nuclear fuel in Europe and North America

北村 暁; 高瀬 博康*; Metcalfe, R.*; Penfold, J.*

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(1), p.19 - 33, 2016/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:8.33(Nuclear Science & Technology)

使用済燃料の再処理を経て生成するガラス固化体の地層処分だけでなく、使用済燃料そのものを深地層中に処分(直接処分)する可能性について、日本の地層処分計画において検討される可能性が出てきている。使用済燃料の直接処分においては、廃棄体中の放射濃度が高く、放射線による影響も高くなる。放射線による影響の可能性の具体例としては、キャニスターの腐食量が増える、放射線によって地下水が変質することで酸化性化学種が生成し還元型地下水が酸化される、使用済燃料の溶解速度が上昇するといったことが挙げられる。このことから、ガラス固化体の地層処分では問題とならないと思われる放射線による影響について、使用済燃料の直接処分の安全評価では考慮することが必要となる。安全評価における$$alpha$$線照射影響に特に注目して、本研究では直接処分を計画している日本以外の国々の安全評価をレビューした。本レビューは、日本における直接処分の安全評価に適切な論点を明確にした。

論文

Fabrication and electrochemical behavior of nitride fuel for future applications

荒井 康夫; 湊 和生

Journal of Nuclear Materials, 344(1-3), p.180 - 185, 2005/09

 被引用回数:22 パーセンタイル:82.13(Materials Science, Multidisciplinary)

原研で進めているマイナーアクチノイド(MA)核変換用窒化物燃料の製造及び使用済窒化物燃料の乾式処理技術開発のための電気化学測定に関する研究成果を報告する。MA窒化物燃料の製造については、高純度窒化物合成のための炭素熱還元,MAを含む窒化物固溶体形成及び窒化物の焼結挙動について報告する。乾式処理技術開発のための電気化学測定については、塩化物溶融塩中での陽極溶解挙動,液体陰極回収挙動及び再窒化挙動について報告する。

論文

Study on safety evaluation for nuclear fuel cycle facility under accident conditions

阿部 仁; 田代 信介; 森田 泰治

JAERI-Conf 2005-007, p.199 - 204, 2005/08

核燃料サイクル施設の総合的な安全性を評価するためには、放射性物質の放出挙動評価のためのソースタームデータが必要である。本報ではおもにTRACYで取得してきた溶液燃料臨界事故時に対するソースタームデータについて報告する。過渡臨界後約4.5時間の時点におけるヨウ素の放出割合は、過渡臨界直後に調整トランジェント棒を溶液燃料に再挿入した場合で約0.2%、調整トランジェント棒を挿入せず臨界状態を継続させた場合で約0.9%であった。また、逆炉周期が約100(1/s)の場合で、Xe-141の放出割合は90%以上であった。さらに、現在計画中の火災事故に対する研究計画についても言及する。

報告書

核燃料調製設備の運転記録

石仙 順也; 関 真和; 阿部 正幸; 中崎 正人; 木田 孝; 梅田 幹; 木原 武弘; 杉川 進

JAERI-Tech 2005-004, 53 Pages, 2005/03

JAERI-Tech-2005-004.pdf:5.92MB

本報告書は燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)の定常臨界実験装置(STACY)及び過渡臨界実験装置(TRACY)へ10%及び6%濃縮硝酸ウラニル溶液燃料を供給することを目的として、平成6年度から平成15年度までに実施したウラン酸化物燃料の硝酸による溶解及び硝酸ウラニル溶液の濃縮・脱硝についての特性試験及び運転記録をまとめたものである。

報告書

溶液表面での気泡の破裂に伴うミスト放出挙動評価モデルの検討

阿部 仁; 田代 信介; 森田 泰治

JAERI-Research 2004-014, 19 Pages, 2004/09

JAERI-Research-2004-014.pdf:1.33MB

溶液燃料臨界事故時には、溶液表面での放射線分解ガス気泡の破裂によって、溶液燃料の一部がミストとして気相中に放出される。したがって放射性物質の放出挙動を評価するためには、ミストの放出挙動の定量的評価が重要である。そこで、ミスト放出挙動試験を実施するとともにミストの放出に関する評価モデルを作成した。ミスト放出挙動試験では、LiNO$$_{3}$$水溶液中に微小な孔を開けた気泡発生管を介して窒素ガスを送り込むことで気泡を発生させ、溶液表面での気泡の大きさをビデオマイクロスコープシステムで計測した。ミストを溶液表面から決められた高さに設置したガラス繊維ろ紙に付着させ、付着したLi量を炎光分析によって同定し到達ミスト量を求めた。破裂直前の気泡は、浮力と気泡が溶液表面を持ち上げることで新たに形成した溶液面の張力がつりあっているものと仮定し、この溶液面部分が破裂によってミストとなり、気相中に放出されるものと考えることで、ミスト放出挙動評価モデルを作成した。放出されるミストの粒子径分布は対数正規分布に従うと仮定し、幾何平均径及び幾何標準偏差をパラメータとして試計算を行うとともにミスト放出挙動試験との比較検討を行った。その結果、鉛直上方向へのミストの到達量を大きな矛盾なく評価できることを示した。

論文

An Investigation into dissolution rate of spent nuclear fuel in aqueous reprocessing

峯尾 英章; 磯貝 光; 森田 泰治; 内山 軍蔵*

Journal of Nuclear Science and Technology, 41(2), p.126 - 134, 2004/02

 被引用回数:6 パーセンタイル:36.97(Nuclear Science & Technology)

軽水炉燃料の照射時に熱収縮で生じるクラックを考慮した溶解面積変化を取り込んだ単純な溶解速度式を提案した。提案した式の適用性を既往の研究で得られた使用済燃料溶解試験結果だけでなく、本研究で行った軽水炉使用済燃料の溶解試験結果を用いて検討した。ペレット形状の使用済燃料や粉体状の使用済燃料をもちいた溶解試験で得られたウラン濃度だけでなく硝酸濃度の変化についても、提案した式は良い近似を与えることが示された。これにより、提案した式は単純で軽水炉使用済燃料の溶解速度の予測に役立つことが示唆された。しかしながら、式で用いている初期有効溶解面積について、本提案式では説明できない温度依存性が示されたことから、亜硝酸等、溶解速度に影響を与える他の因子についてさらに検討が必要と考えられた。

論文

Applicability of a model predicting iodine-129 profile in a silver nitrate silica-gel column for dissolver off-gas treatment of fuel reprocessing

峯尾 英章; 後藤 実; 飯塚 勝*; 藤崎 進; 萩谷 弘通*; 内山 軍蔵

Separation Science and Technology, 38(9), p.1981 - 2001, 2003/05

 被引用回数:14 パーセンタイル:55.14(Chemistry, Multidisciplinary)

銀シリカゲル(以下Ag-Sと略)カラム内のヨウ素-129分布を予測する数学モデルの適用性を44,000MWdt$$^{-1}$$までの燃焼度の使用済燃料の溶解時に発生する実際のオフガスを用い検討した。モデルによって予測されたヨウ素-129の分布は実験で得られた分布とよく一致した。このモデルは使用済燃料溶解時のオフガス処理のため423Kで運転されるAg-Sカラムにおけるヨウ素分布予測に有効であることが示唆された。また、この予測で用いた有効拡散係数やラングミュア係数の値は、オフガス中のNO$$_{2}$$濃度が1%程度まで使用可能であると考えられた。

論文

Behavior of simulated spent fuel in subcritical water

峯尾 英章; 鈴木 公; 森田 泰治

Proceedings of 2nd International Symposium on Supercritical Fluid Technology for Energy and Environment Applications (Super Green 2003), p.334 - 338, 2003/00

使用済燃料から核分裂生成物(FP)を抽出溶媒等を全く用いずに分離する方法として亜臨界水を用いる方法を検討した。二酸化ウランに燃焼度45,000MWdt$$^{-1}$$に見合う量のFP元素(Sr, Zr, Mo, Ru, Rh, Pd, Ag, Ba, La, Ce, Pr, Nd及びSm)酸化物を含む12.728gの模擬使用済燃料を、核分裂性物質金属成分の模擬として52mgのMo-Ru-Rh-Pd合金とともに10mlの反応容器に装荷し、亜臨界水を通過させた。亜臨界水の温度は523, 573, 623及び663Kで圧力は29MPaである。溶解量は温度が上昇するとともに減少した。523Kにおいて、Ba, Mo及びPrは5%以上が溶解し、SrやRhは1%程度が溶解した。Zrの溶解率は0.3%程度であった。その他のランタノイド(La, Ce, Nd及びSm)は0.1%溶解しウランと同程度であった。この結果から亜臨界水により使用済燃料のFPの一部の分離が可能であることが示唆された。今後、より小さな粒径での試験を実施する。

報告書

低温プラズマ存在下における被覆管材の水素透過挙動の評価

小河 浩晃*; 木内 清

JAERI-Research 2002-037, 48 Pages, 2002/12

JAERI-Research-2002-037.pdf:2.57MB

革新的軽水炉燃料被覆管材の長期健全性にかかわる水素-金属相互作用に関する基礎検討として、原研開発材25Cr-35Ni系合金とNbライナー材、及び、比較材として従来被覆管仕様ステンレス鋼,現用軽水炉被覆管材ベース金属Zr、及びNiの5つの材料間の水素透過挙動の違いを、放射線励起効果の観点から基礎評価した。RF駆動型低温プラズマ源を用いた励起水素透過試験装置を整備して、同一水素分圧で低温プラズマと熱平衡の水素透過の温度依存性及び電場のバイアス効果等を解析した。低温プラズマ励起による水素透過の促進傾向が全材料の中低温領域に見られ、約530K以下の低温側の水素透過挙動は水素-欠陥相互作用に伴い変化した。NbはZrのような水素化物脆化を生じずに多量に水素が固溶出来る水素ゲッター材としての適性が確認された。電場効果では、電子引き込み条件に依存した水素透過能の増大傾向を示し、表面直上の低速電子励起効果の重要性が確認された。水素溶解の新モデルを構築して材料間の励起水素透過の促進傾向の違いを評価した。

論文

Boundary element analysis of geometric buckling of solution fuel with slant surface

山根 祐一; 三好 慶典

Proceedings of 6th International Conference on Nuclear Criticality Safety (ICNC '99), 1, p.180 - 185, 1999/00

溶液燃料の液面傾斜による反応度効果を評価するために境界要素法による数値計算を行った。単純な反射体なし炉心体系の検討にはエネルギー1群を用い、3種類の反射体付き又は反射体なし炉心体系の検討にはエネルギー2群を用いた。円筒形状の場合、溶液燃料の初期液位Hと直径Dとの比には、ある閾値Hc/Dが存在し、H/Dがその値よりも大きい場合には燃料液面が傾斜しても添加される反応度は必ず負である。逆にH/DがHc/Dよりも小さい場合には反応度は必ず正である。この閾値は計算の結果円筒炉心体系についてはHc/D=0.454、平板炉心体系についてはHc/L=0.5であることがわかった。また底面形状が正方形である体系において、液面傾斜により添加される反応度は液面の傾斜方向にはほとんど依存していないことがわかった。これらの結果は反射体なしの体系についてエネルギー1群での検討から得られたものだが、エネルギー2群での計算から、反射体付き炉心体系にも適用可能であることがわかった。

報告書

枝管の反応度効果についての計算による検討

奥野 浩; 内藤 俶孝; 金子 俊幸*

JAERI-Tech 95-025, 21 Pages, 1995/03

JAERI-Tech-95-025.pdf:0.6MB

燃料溶液の入った容器に細い配管(枝管)が付いたときの反応度上昇割合を評価する簡易評価式を提案し、数値計算により妥当性を検討した。評価式は中性子収支を表す方程式に基づいたもので、既に複数ユニット燃料体系の臨界安全解析コードMUTUALに応用されているものに、さらに枝管側の中性子発生代表点が中心からずれることを取り入れた。2次元及び3次元燃料体系モデルを対象として、多群モンテカルロ法計算コードKENO-IVを用いた詳細計算と比較することにより、今回提案した簡易評価式の妥当性を確認した。円筒状の容器の側面に枝管が垂直に接続している体系において、中性子増倍率の非常に小さな増加(たとえば0.3%$$Delta$$k/k)に対応する無視できる配管の太さ及び本数と容器の直径との関係を示した。

論文

Construction of new critical experiment facilities in JAERI

竹下 功; 板橋 隆之; 小川 和彦; 外池 幸太郎; 松村 達郎; 三好 慶典; 中島 健; 井沢 直樹

3rd JSME/ASME Joint Int. Conf. on Nuclear Engineering (ICONE), 4, p.1881 - 1886, 1995/00

本書は、核燃料サイクル分野での臨界実験安全性を研究するSTACYとTRACYの2つの臨界実験装置及びその燃料を調製する設備について行われた設計・モックアップ試験及びコールド試験の結果をまとめたものである。STACYでは、低濃縮ウラン溶液及びプルトニウム溶液の臨界量について、炉心形状、炉心直径及び溶液濃度等をパラメータとして系統的な臨界データが取得される。TRACYでは、急激に反応度を添加し、臨界事故時の過渡特性の解明及び放射性物質の環境への移行機構を解明するための基礎データが取得される。各々の臨界実験装置は、モックアップ試験、コールドでの機能試験により、所定の機能を有することが確認された。会議では、来年当初行う予定のホット試験の結果も一部加えて報告する。

論文

New critical facilities toward their first criticality, STACY and TRACY in NUCEF

外池 幸太郎; 井沢 直樹; 岡崎 修二; 杉川 進; 竹下 功; 鎌田 滋*

ICNC 95: 5th Int. Conf. on Nuclear Criticality Safety,Vol. II, 0, p.10.25 - 10.32, 1995/00

定常臨界実験装置(STACY)と過渡臨界実験装置(TRACY)が日本原子力研究所(JAERI)東海研究所の核燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)内に完成し、STACYが1995年2月より運転を開始した。STACYは、低濃縮ウランやプルトニウムを含む硝酸溶液の臨界量を、様々な幾何形状、化学組成等の条件の下で測定する装置である。TRACYは、低濃縮ウランの硝酸水溶液を用いて臨界を超える現象を実現することができる。STACYを用いた実験では、核燃料再処理工場の臨界安全設計に必要な臨界データを取得する。STACYの各種機器の寸法誤差及び溶液燃料の分析精度を考慮して、取得データの精度を予備的に評価したところ、データが計算機コードのベンチマークテストに適用可能である見通しが得られた。

報告書

核燃料濃度の不均一性による反応度効果の計算

奥野 浩; 酒井 友宏*; 塩田 雅之*

JAERI-M 92-192, 105 Pages, 1992/12

JAERI-M-92-192.pdf:2.24MB

核燃料濃度分布の不均一性が反応度に及ぼす効果について数値計算に基づき検討した。初めに、球形状及び円柱状の濃縮度100wt%ウラン-水及び濃縮度5wt%硝酸ウラニル水溶液を対象に、中心からの距離の2乗の1次式で表される燃料濃度分布を持つときの臨界量を求めた。次に、硝酸ウラニル水溶液及び硝酸プルトニウム水溶液を対象に、燃料インポータンス分布を平坦に近付ける方法で最適燃料濃度分布を求めた。さらに、濃縮度5wt%二酸化ウラン-水の均質混合燃料を対象に、最適燃料濃度分布及び中性子増倍率の計算結果に対する燃料の大きさ、形状、反射体の有無による影響を調べた。最適燃料濃度分布は、燃料の減速度が最適減速以上では中央部、以下では周辺部の燃料濃度を高める分布となった。反射体が付いた体系では、減速度が最適あるいはそれ以上で、中央部と反射体近傍両方の燃料濃度を高める分布も得られた。最適燃料濃度分布をとることにより、中性子増倍率は均一分布に比べ、相対的に0から4%増加した。一次元多群拡散近似を用いた最適燃料濃度分布計算コードOPT-Dの概要及び使用手引きを付録に記した。

論文

Nuclear criticality safety design of STACY and TRACY; Two criticality experiments facilities

柳澤 宏司; 竹下 功; 三好 慶典; 杉川 進; 須崎 武則; 館盛 勝一

Proc. of the 91 Int. Conf. on Nuclear Criticality Safety,Vol. 2, p.V-65 - V-72, 1991/00

現在原研で建設・整備を進めているNUCEFには、STACY、TRACYと呼ばれる二基の臨界実験装置が設置される。これらの臨界実験装置では硝酸ウラン及び硝酸プルトニウムの溶液燃料を使用するため、これを実験目的に合わせて調製するための核燃料取扱設備を有する。核燃料取扱設備は、再処理施設と同様な6つの工程から構成され、燃料の溶解、濃縮、混合、精製等を行う。本論文では、核燃料取扱設備の臨界安全設計について、その基本方針と設計例について示した。

論文

NUCEF project and its expected contribution to safety assessment

柳澤 宏司; 竹下 功; 野村 正之; 板橋 隆之; 辻野 毅

Proc. of the CSNI Specialist Meeting on Safety and Risk Assessment in Fuel Cycle Facilities, p.461 - 470, 1991/00

現在原研で建設・整備を進めている燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)では、i)臨界安全性に関する研究、ii)核燃料再処理に関する研究、iii)TRU廃棄物の処理処分に関する研究が計画されている。i)については、硝酸ウラン・硝酸プルトニウムの臨界及び過渡臨界データの取得、ii)については、高レベル廃液の群分離を含めた高度化再処理プロセス技術の開発、iii)については、TRU廃棄物の安全処分及び非破壊計測技術の開発が行われる。これらの研究開発の成果は、核燃料サイクル技術の高度化に資するとともに、核燃料サイクル施設の安全評価手法の確立に対する貢献が期待される。本書では、上記の3つの研究内容と実験設備について示し、安全評価手法確立への貢献について述べる。

論文

Dose effect on release of ion-implanted noble gases from oxide fuel

小川 徹; Verrall, R. A.*; Schreiter, D. M.*; Westcott, O. M.*

Int.Conf.on CANDU Fuel, p.543 - 557, 1987/00

希ガスおよびヨウ素をイオン注入した酸化物燃料(主としてThO$$_{2}$$)からの放出を調べた。燃焼率あるいはイオン注入線量の増加とともに、希ガス拡散における捕獲効果は増大し、遂には飽和点に達し以後は変化しない、というのが従来広く受け入れられている仮説であった。しかし、本研究の結果、捕獲効果はイオン注入線量の複雑な関数であることが明らかになった。結果を捕獲と捕獲点からの再固溶とを考慮した数学モデルを用いて解析し、Krの再固溶確率として1000$$^{circ}$$Cにおいて10$$^{-}$$$$^{6}$$~10$$^{-}$$$$^{5}$$S$$^{-}$$$$^{1}$$という高い値を得た。ヨウ素の放出挙動は希ガスに類似していた。ヨウ素放出に及ぼすCsの影響を調べ、水素中の放出挙動は希ガスと同様の線量の効果として説明できることが分かった。しかし、Cs共存下では、空気中のヨウ素の放出は低温で著しく促進された。

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