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伊藤 辰也; 永石 隆二; 桑野 涼*; 神戸 正雄*; 吉田 陽一*
Radiation Physics and Chemistry, 226, p.112198_1 - 112198_5, 2025/01
被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Physical)近年、放射線照射実験や非密封放射性同位元素実験用の容器として、ポリイミドやポリエーテルエーテルケトンなどの耐放射線性樹脂の使用が増えている。しかし、水の分解生成物と樹脂との相互作用の可能性が見つかり、樹脂が放射線場における水中の反応に影響を及ぼすことが懸念された。その相互作用を明らかにするために、線による水の放射線分解における重クロム酸イオン(Cr
O
)の還元と過酸化水素(H
O
)の生成を樹脂の有無で比較した。同一線量で樹脂ありの水溶液中のCr
O
還元量は樹脂なしの場合よりも大きくなり、樹脂によってCr
O
還元が促進されることを示した。一方、電子捕捉剤の有無にかかわらず、純水中のH
O
生成は樹脂の有無にほとんど依存しなかった。これらは、放射線場において水と接触した樹脂とヒドロキシルラジカルとの相互作用を示唆している。
廃炉環境国際共同研究センター; 東京工業大学*
JAEA-Review 2024-022, 59 Pages, 2024/09
日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という。)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和4年度に採択された研究課題のうち、「マイクロ・ナノテクノロジーを利用したアルファ微粒子の溶解・凝集分散に及ぼすナノ界面現象の探求」の令和4年度分の研究成果について取りまとめたものである。安全で合理的な燃料デブリ取出しを進めるためには、デブリ加工時に発生するアルファ微粒子の溶解や変性挙動の把握は不可欠であることに鑑み、本研究は、金属酸化物ナノ粒子の凝集、溶解、変性挙動を熱力学的・速度論的に解明し得るマイクロ・ナノデバイスを創出すると共に、数理科学と組み合わせることで、アルファ微粒子の溶解・凝集・変性プロセスのメカニズム解明と反応モデル化を実現することを目的としている。具体的には、(1)ナノ粒子溶解特性評価、(2)溶解ダイナミクス分析、(3)凝集ダイナミクス分析、(4)表面微構造解析、(5)数理科学的モデリングの5項目を日本側・英国側で分担し、互いに有機的に連携しながら推し進める。令和4年度には、マイクロ限外ろ過分離法を用いて金属酸化物ナノ粒子(TiO、CeO
、ZrO
、ZnO)の溶解特性を調べ、これら金属酸化物ナノ粒子と反応溶媒(純水、硝酸、H
O
)との組み合わせによって、個々のナノ粒子の変性挙動は異なっており、特に、H
O
処理がナノ粒子の変性と溶解の促進を引き起こすことを見出した。また、金属酸化物ナノ粒子と反応溶媒との衝突反応を観測できるマイクロデバイスを創出し、観察画像の輝度変化からナノ粒子の凝集速度を求めることに成功した。
渡邉 友章; 山根 祐一
Journal of Nuclear Science and Technology, 61(7), p.958 - 966, 2024/07
被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Nuclear Science & Technology)核分裂性溶液の沸騰を伴う臨界事故では、沸騰中に比較的高い核分裂出力が継続するため、放出される総核分裂エネルギーが高くなる傾向がある。このような場合において総核分裂エネルギーを推定するためには、沸騰中の核分裂出力変化を正確に模擬することが必要不可欠と考えられる。沸騰時の核分裂出力は、核分裂性物質の濃度や溶液の蒸発に伴う体積によって変化する。本研究では、長時間の沸騰における核分裂生成物濃度と体積の変化が総核分裂エネルギー推定に与える影響を調査した。改良準定常法に核分裂性溶液の蒸発を計算するモデルを導入し、沸騰中の出力変化を模擬した。3つのCRAC実験と1959年のIdaho Chemical Processing Plant(ICPP)臨界事故を解析した。その結果、沸騰時の濃度と体積変化を考慮して得られたエネルギー計算値は、エネルギー測定値をよく再現した。
伊藤 史哲*; Lee, J.; 弘中 浩太; 高橋 時音; 鈴木 敏*; 持丸 貴則*; 堀 順一*; 寺田 和司*; 小泉 光生
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 1064, p.169465_1 - 169465_9, 2024/07
被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Instruments & Instrumentation)The response of a gamma-ray spectrometer is generally determined by analyzing full-energy peaks. However, full-energy peaks cannot be measured easily in the case of scintillation detectors that consist of light elements, such as glass scintillators. Only a strong Compton plateau appears in the spectrum of such detectors. Therefore, Compton edgers were used to evaluate the response of these detectors. The response of a low-resolution Li-glass detector to gamma rays was measured for the first time by a coincidence method with a high-resolution LaBr
:Ce detector using cascade gamma rays (2.75 and 1.37 MeV) from a
Na source. Coincidence gates were applied at the peaks of the spectrum of the LaBr
:Ce detector at the 0.51 MeV annihilation peak, and the sum peaks of a gamma ray and a backscattered gamma ray. By analyzing the gated spectra of the
Li-glass detector, the energy-dependent detector response (i.e., the output strength and its dispersion) was determined.
池内 宏知; 小山 真一
日本原子力学会誌ATOMO, 66(2), p.74 - 78, 2024/02
東京電力福島第一原子力発電所(1F)からの着実な燃料デブリの取出しに向けて、性状未知の燃料デブリ試料(未知試料)の分析技術・体制の構築が喫緊の課題となっている。このため、性状既知のサンプル(模擬燃料デブリ)を用いた分析試験と専門家間の議論を通じて、分析結果の妥当性や誤差をもたらす要因など、分析精度の現状の到達レベルを知るとともに、その影響因子の把握と改善に向けた検討が進められている。本稿では、「核種・元素量」の分析・評価技術の基盤整備について、一端を紹介する。
木下 了磨; 佐々木 祐二; 金子 政志; 松宮 正彦*; 新奥 孝太*; 城石 英伸*
Hydrometallurgy, 222, p.106159_1 - 106159_12, 2023/10
被引用回数:2 パーセンタイル:14.99(Metallurgy & Metallurgical Engineering)原子力機構が開発した金属イオンの抽出剤NTAアミド(C6)の適用性を、一般産業分野における利用も視野にいれて各種の金属について調べた。塩化物イオンと高い反応性を持つ20種の金属イオンの溶媒抽出を行い、抽出しやすさや反応性を確認した。これらの金属は塩酸溶液でアニオン種として溶存するが、NTAアミドは第3級アミンを持ち塩酸溶液でプロトネーションを起こしカチオン性となるため、イオン対抽出反応が起こる。金属イオンの分配比は硝酸系より塩酸系で高く、金属イオン:NTAアミドのモル比が1:1で有機相に抽出される。12族の3種の元素(Zn, Cd, Hg)を取り上げ、DFT計算でイオン対抽出のモデリングを行い、分配比を算出し、実測値と同じ傾向であることを確かめた。
McGrady, J.; 熊谷 友多; 北辻 章浩; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 渡邉 雅之
RSC Advances (Internet), 13(40), p.28021 - 28029, 2023/09
被引用回数:1 パーセンタイル:13.12(Chemistry, Multidisciplinary)使用済核燃料の埋設処分において、キャニスタが破損して核燃燃料が地下水と接触すると、水の放射線分解により発生した酸化性物質とUOが反応する。炭酸水素イオンが存在する地下水中での、H
O
によるUO
の酸化溶解がこれまでに研究されてきた。埋設されたキャニスタ周辺の温度は、時間や配置場所により変化するが、これまでに酸化溶解の温度効果は明らかにされていない。種々の炭酸水素イオン濃度と温度条件下でのUO
表面におけるH
O
の反応とU溶解を調べた。炭酸水素イオン濃度や温度によりUO
表面でのH
O
の反応機構が変化し、これによりUO
の溶解速度が変化することが分かった。これは、UO
表面に生成される化学種の違いに起因することが示唆された。
伊藤 あゆみ*; 山下 晋; 田崎 雄大; 垣内 一雄; 小林 能直*
Journal of Nuclear Science and Technology, 60(4), p.450 - 459, 2023/04
被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Nuclear Science & Technology)The rapid dissolution of UO in molten Zr that could occur during fuel-cladding liquefaction at high temperatures and its kinetics were reformulated considering the convective mass transfer and the chemical effect at the UO
/Zr interface. The mass transfer coefficient of U was obtained as a correlation including the aspect ratio term by CFD analysis. To explain the gap between the rapid dissolution rate observed in the experiments and the density-driven convective mass transfer, we introduced an idea in which the eutectic melting at the UO
/Zr interface promotes the grain detachment owing to infiltration of the U-Zr-O liquid into the UO
grain boundaries. The developed model was validated with UO
-Zr crucible experiments at 2273 and 2373 K. The calculated mass percentage ratios of U/Zr agreed with the measurements and the transition times from rapid saturation to precipitation were consistent with the metallographic observations.
鈴木 智也*; 大坪 右京*; 尾形 剛志*; 塩飽 秀啓; 小林 徹; 矢板 毅; 松岡 光昭*; 村山 憲弘*; 成田 弘一*
Separation and Purification Technology, 308, p.122943_1 - 122943_7, 2023/03
被引用回数:3 パーセンタイル:17.46(Engineering, Chemical)主にAgを含む使用済み製品からPd金属をリサイクルするために硝酸抽出が行われており、ほとんどのPd残留物はAg(I)含有溶液から分離される。しかし、このAg(I)溶液中には少量のPd(II)が残存していることが多い。そのため、硝酸溶液中のPd(II)とAg(I)を分離することは、Pdのリサイクルを効率的に進めるために必要不可欠である。本研究では、アミン(R-Amine),イミノ二酢酸(R-IDA),ピリジン(R-Py),ビスピコリルアミン(R-BPA)で機能化した4種類の窒素ドナー型吸着材を用いて硝酸溶液中のPd(II), Ag(I)を分離する研究を実施した。R-Amine,R-IDA,R-Pyは硝酸溶液からAg(I), Cu(II), Ni(II), Fe(III)を選択的に吸着したが、R-AmineはPdの吸着効率が低いことが判明した。一方、R-BPAはPd(II), Ag(I), Cu(II)を全濃度において90%以上吸着することができた。フーリエ変換赤外分光法及び広域X線吸収微細構造法(EXAFS)による吸着金属イオンの構造解析から、窒素ドナー型吸着剤の分離機構を明らかにした。R-IDA, R-Py, R-BPAへのPd(II)吸着は官能基(それぞれイミノ二酢酸,ピリジン,ビスピコリルアミン)へのPd(II)配位を介して起こり、R-Amineへの吸着はNOと[Pd(NO
)
]
のアニオン交換を介して起こることがわかった。R-IDA,R-Py,R-BPAは、配位性吸着機構により、高いPd(II)吸着挙動を示すことが明らかとなった。塩酸(5.0M)およびチオ尿素(0.1M)溶離液は、それぞれR-IDAから83%およびR-Pyから95%のPd(II)を脱離させた。R-Pyは吸着選択性と脱着効率から最も効果的なPd(II)吸着剤だった。
Liu, J.; 土津田 雄馬; 北垣 徹; 高野 公秀; 大貫 敏彦; 香西 直文
Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR2022) (Internet), 2 Pages, 2022/10
福島第一原子力発電所の事故では、核燃料と原子炉内の構造材を主成分とする燃料デブリが形成され、大部分は原子炉格納容器内の水中に存在しており、地下水中に生息する微生物と相互作用を生じる可能性がある。燃料デブリの経年変化を評価するためには、微生物と燃料デブリとの相互作用の知識が不可欠である。本研究では、燃料デブリの重要な成分であるUOとFe(0)の粉末試料を作り、自然界に広く存在し、事故現場にも生息すると考えられる枯草菌(Bacillus subtilis)との相互作用を検討した。粉末試料と枯草菌を静置して時間的な変化を分析したうえで、枯草菌によってU(IV)とFe(0)の酸化溶解が促進されることを確認した。溶解したU(VI)の一部は、非晶質のFe(III)水酸化物と思われる鉄の沈殿物とともに沈殿していた。これらの結果から、微生物が燃料デブリの経年変化の促進に寄与する可能性が示唆された。
秋山 大輔*; 日下 良二; 熊谷 友多; 中田 正美; 渡邉 雅之; 岡本 芳浩; 永井 崇之; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*
Journal of Nuclear Materials, 568, p.153847_1 - 153847_10, 2022/09
被引用回数:4 パーセンタイル:56.38(Materials Science, Multidisciplinary)ウラン酸鉄,ウラン酸クロム、およびその固溶体を合成し、これらのウラン酸塩が異なる熱的安定性を示すメカニズムを研究した。熱的安定性を評価するため、ウラン酸塩試料の熱重量分析を実施した結果、ウラン酸クロムの分解温度(約1250C)に対してウラン酸鉄は低温(約800
C)で分解するが、クロムを含む固溶体では熱分解に対する安定性が高まることが分かった。この熱的安定性と結晶構造との関係性を調べるため、エックス線結晶構造解析,エックス線吸収微細構造測定,メスバウアー分光測定,ラマン分光分析による詳細な結晶構造と物性の評価を行ったが、本研究で用いたウラン酸塩試料の間に明瞭な差異は観測されなかった。そのため、熱的安定性の違いは結晶構造に起因するものではなく、鉄とクロムとの酸化還元特性の違いによるものと推定した。クロムは3価が極めて安定であるのに対して、鉄の原子価は2価と3価を取ることができる。このため、ウラン酸鉄の場合には結晶中でウランと鉄との酸化還元反応が起こり、低温での分解反応を誘起したものと考えられる。
Liu, J.; 土津田 雄馬; 墨田 岳大; 北垣 徹; 大貫 敏彦; 香西 直文
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(6), p.2785 - 2794, 2022/06
被引用回数:4 パーセンタイル:56.38(Chemistry, Analytical)福島第一原子力発電所(FDNPP)における燃料デブリは10年以上微生物を含んでいる地下水に保存した。微生物による燃料デブリの変化が起こる可能性がある。本研究では、CeO, ZrO
, Fe(0), SiO
を用いて燃料デブリの模擬体を調製し、好気性条件下で金属元素酸化細菌として認識されていない2つの常在菌Pseudomonas fluorescens及びBacillus subtilisに曝露して、模擬体の物理的及び化学的変化を調べた。粉末模擬体を用いた実験では、Ce, Zr, Siはほとんど溶解せず、Feを溶解したままFe(II)とFe(III)として液相に存在し、一部溶解した鉄は鉄(水)酸化物のナノ粒子として析出した。ペレット模擬体を用いた実験では、バクテリアはFe(0)粒子表面に選択的に集まり、腐食ピットを作った。これらの結果は地下水中のバクテリアがFDNPPの燃料デブリ中の鉄を腐食し、燃料デブリを多孔質体に変え、ナノサイズの鉄(水)酸化物粒子を水中に放出することを示唆した。
門馬 悠一郎*; 坂入 正敏*; 上野 文義; 大谷 恭平
材料と環境, 71(5), p.133 - 137, 2022/05
薄い液膜下における鋼の腐食に及ぼす腐食抑制剤の影響を調査した。試料上に1.0-0.2mmの厚さの液膜を形成し、モリブデン酸ナトリウムと乳酸アルミニウム混合液を腐食抑制剤として添加し電気化学測定を実施した結果、腐食抑制剤はアノード反応を抑制すること、および液膜中では完全浸漬に比べて腐食抑制剤による保護層の形態が液量に応じて変化することが示唆された。
門馬 悠一郎*; 坂入 正敏*; 上野 文義; 大谷 恭平
材料と環境, 71(4), p.121 - 125, 2022/04
3Dプリンタを用いて作製した装置で炭素鋼の大気腐食に及ぼす液膜厚さの影響を調査した。新たに作製した装置により、液膜厚さを正確に保持することが可能となった。異なる厚さの液膜で酸素の拡散限界電流密度()とアノード電流密度(
)を測定した。液膜が薄くなると、
は増加し
は減少した。
と拡散距離の関係から酸素の拡散係数を3.20
10
cm
s
と算出した。この結果を用いて、溶存酸素の拡散に影響を与え始める臨界厚さは0.87mmと求められた。
北垣 徹; 吉田 健太*; Liu, P.*; 菖蒲 敬久
npj Materials Degradation (Internet), 6(1), p.13_1 - 13_8, 2022/02
被引用回数:2 パーセンタイル:14.09(Materials Science, Multidisciplinary)Zircon's degradation due to reactivity with aqueous solutions renders it difficult to read past records. Therefore, the reactive behavior of zircon in various acid-base solutions was examined under normal temperature and pressure conditions. A piece of zircon mineral was immersed in three different solutions: 0.1M HCl (aq), ultrapure water, and 0.1M NaOH (aq). Consequently, the reaction was limited when zircon was immersed in ultrapure water. In the case of the zircon immersed in 0.1M HCl (aq), Zr precipitated on the surface after the dissolution of ZrSiO. In the zircon immersed in 0.1M NaOH (aq), dissolved Zr and Si precipitated on the surface in the early stages. Subsequently, the dissolution of ZrSiO
formed a porous layer, and most dissolved Zr precipitated as new zircon crystals.
和田 裕貴; 古市 紀之*; 辻 義之*
European Journal of Mechanics B, Fluids, 91, p.233 - 243, 2022/01
被引用回数:1 パーセンタイル:9.59(Mechanics)A new correction method of LDV (Laser Doppler Velocimetry) measurement volume effects on the time-averaged velocity statistics is proposed by considering the PDF (Probability Density Function) of streamwise fluctuating velocity and the streamwise cross-sectional area of the measurement volume. It is fundamentally different from the previous method using a laser intensity profile of LDV. We propose a simple equation to correct the measurement volume effects. Using this equation and calculating precisely both the measurement locations and the measurement volume, the correction of measurement volume effects on the time averaged statistics can be performed based on the LDV measurement data. From a comparison with correction method proposed by Durst et al. (1995), the present correction method provides almost same result with Durst method, and then the validity and applicability to higher Reynolds number or lower spatial conditions of two correction methods are confirmed.
McGrady, J.; 熊谷 友多; 渡邉 雅之; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 北村 暁; 紀室 辰伍
RSC Advances (Internet), 11(46), p.28940 - 28948, 2021/08
被引用回数:5 パーセンタイル:26.85(Chemistry, Multidisciplinary)The rate of U release is affected by bicarbonate (HCO) concentrations in the groundwater, as well as H
O
produced by water radiolysis. To understand the dissolution of U
O
by H
O
in bicarbonate solution (0.1 - 50 mM), dissolved U concentrations were measured upon H
O
addition (300
M) to U
O
/bicarbonate mixtures. As the H
O
decomposition mechanism is integral to U dissolution, the kinetics and mechanism of H
O
decomposition at the U
O
surface was investigated. The dissolution of U increased with bicarbonate concentration which was attributed to a change in the H
O
decomposition mechanism from catalytic at low bicarbonate (
5 mM HCO
) to oxidative at high bicarbonate (
10 mM HCO
). Catalytic H
O
at low bicarbonate was attributed to the formation of an oxidised surface layer.
邉見 光; Walker, A.*; 山口 徹治
Radiochimica Acta, 109(7), p.539 - 546, 2021/07
被引用回数:1 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Inorganic & Nuclear)プルトニウム(IV)の収着挙動を非静電的モデル(NEM)を用いて解析するため、低酸素濃度条件下で炭酸塩溶液中の石英へのPu(IV)の収着を系統的に調べた。Pu(IV)の収着データは、pHと炭酸塩濃度の関数としてバッチ収着実験から得られたものである。Pu(IV)の石英への収着は、4価アクチノイドとして化学的に類似していると考えられるTh(IV)と同様の傾向を示した。石英へのPu(IV)の分配係数dは、pH8から11の条件では、全炭酸塩濃度の2乗に反比例することがわかった。しかし、モデル化研究の結果、
SOTh(OH)
及び
SOThOH(CO
)
のTh(IV)収着モデルは、石英へのPu(IV)収着のシミュレーションに適用できないことが明らかになった。イオン半径がTh(IV)よりも小さいPu(IV)では、負に帯電した配位子間の静電反発により、
SOM(OH)
及び
SOMOH(CO
)
の生成が制限されていることが推測された。
SOPu(OH)
及び
SOPu(OH)
としてPu(IV)収着モデルを開発した。また、石英のデータと比較するために、白雲母へのPu(IV)の収着データを取得した。
中西 隆造; 大場 弘則; 佐伯 盛久; 若井田 育夫; 田邉 里枝*; 伊藤 義郎*
Optics Express (Internet), 29(4), p.5205 - 5212, 2021/02
被引用回数:22 パーセンタイル:87.40(Optics)液体ジェットと組み合わせたレーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を、水溶液中の微量ナトリウム(Na)の検出に適用した。直径500mの液体円筒ジェットと厚さ20
mの液体シートジェットの2種類の液体ジェットの感度を比較した。液体シートジェットは、円筒形ジェットと比較して、レーザー照射面からの飛沫を効果的に低減し、長寿命の発光プラズマを生成した。Naの検出限界(LOD)は、シートジェットで0.57
g/L、円筒ジェットで10.5
g/Lと決定された。シートジェットで得られたLODは、市販の誘導結合プラズマ発光分析計で得られたLODと同等であった。
廃炉環境国際共同研究センター; 東北大学*
JAEA-Review 2020-039, 59 Pages, 2021/01
日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度に採択された「アルファダストの検出を目指した超高位置分解能イメージング装置の開発」の令和元年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、福島第一原発の廃炉を進めるうえで、ある段階からは作業員が実際に炉内、ないしは、炉のがれき・破片を解体・撤去する際に、ダストとして舞う放射線核種、特に体内被曝の影響が高いアルファ線を放出する核種などの把握を目指した撮像カメラの開発を行うものである。ダストの把握に必要な10m程度以下の優れた位置分解能を達成するために、シンチレータの高性能化、カメラの最適化などに取り組んできた。また、ここで得られた技術をもとに、光ファイバーを用いた超高線量場でのリアルタイム線量モニタの開発も取り組んだ。