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報告書

高レベル放射性廃液ガラス固化体の表面積の増加に関する調査及び評価; 地層処分性能評価のための割れによる表面積増加比及びその根拠等

五十嵐 寛

JAEA-Review 2020-006, 261 Pages, 2020/09

JAEA-Review-2020-006.pdf:4.42MB

本調査報告では、公開情報を対象に我が国の地層処分研究開発第2次取りまとめ(H12レポート)以降の諸外国の包括的性能評価報告書を中心として、ソースタームとしての核種溶出モデルにおけるガラス固化体の割れによる表面積増加比の設定値及びその根拠・背景の視点から調査した。また、海外の知見を参考に表面積増加に関する試験の日本の報告例に対する評価を試行した。調査文献から得られた知見に基づき、ガラス固化体の直径、ガラス固化体製造時の冷却条件、ガラス固化体への衝撃、地層処分場閉鎖後の水との接触等の環境条件等が、割れによる表面積増加比(又は割れ係数)に及ぼす影響について検討した。多くの国において、ガラス固化体の割れの要因はガラス固化体の製造, 輸送, 保管, 貯蔵など処分前管理の段階及び処分後の現象又は事象に起因するとされている。その影響は地層処分の性能評価における核種溶出モデルでも考慮されている。各国の核種溶出モデルにおける表面積増加比とその根拠等を概観し、各国の間の相違点及び共通点を整理するとともに、これまでに報告された表面積増加比の測定値と測定方法との関係及び測定方法の特性について考察した。また、各国の核種溶出モデルで設定されている表面積増加比の根拠としての表面積増加比の測定に用いられた測定方法を整理した。さらに、廃棄物管理工程の流れの中でのガラス固化体の割れによる表面積増加比に影響する要因、表面積増加比の特徴等の各工程との関わりを検討した。これらの調査及び検討により、性能評価における保守的かつ現実的な表面積増加比の適用に向けた知見を拡充し、我が国の地層処分のシステムのセーフティケースの作成・更新に資することができる。

報告書

アルファダストの検出を目指した超高位置分解能イメージング装置の開発(委託研究); 平成30年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉国際共同研究センター; 東北大学*

JAEA-Review 2019-038, 57 Pages, 2020/03

JAEA-Review-2019-038.pdf:4.6MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉国際共同研究センター(CLADS)では、平成30年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度「アルファダストの検出を目指した超高位置分解能イメージング装置の開発」について取りまとめたものである。本研究は、デブリ取り出し時に発生する$$alpha$$ダストの挙動解明をめざし、アルファ線を新規シンチレータで可視光に変え、レンズとSi-半導体カメラ(CMOSカメラ)による超高解像度(10$$mu$$m以下)イメージングと、スペクトルのアンフォールディングによる核種判別を可能とするシステムを試作し、日本原子力研究開発機構のPu燃(ダストサンプラー)で実証試験を実施する。CMOSカメラの感度が高い発光波長をもち、かつ高発光のシンチレータの開発と高純度化、および、単結晶以外の形状での開発が鍵となる。

論文

Influence of mixing solution on characteristics of calcium aluminate cement modified with sodium polyphosphate

入澤 啓太; Garcia-Lodeiro, I.*; 木下 肇*

Cement and Concrete Research, 128, p.105951_1 - 105951_7, 2020/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Construction & Building Technology)

本研究では、ポリリン酸ナトリウムを含む混練溶液の量と濃度を変化させてリン酸添加カルシウムアルミネートセメント(CAP)の特性を調査した。ポリリン酸ナトリウムの量を一定にして、混練溶液の量を増大させたとき、カルシウムアルミネートセメント(CAC)中に存在するゲーレナイトと比較して、モノカルシウムアルミネートが減少していった。また、非晶質ゲル相中に存在する水の減少とCAP中の水和物として、ギブサイト(Al(OH)$$_{3}$$)の量が増大した。ポリリン酸ナトリウムの濃度を一定にして、混練溶液の量を増大させたとき、モノカルシウムアルミネートの減少が確認されなかった。このシリーズにおいては、ギブサイトや他の結晶性水和物も同定されなかった。加えて、未反応なポリリン酸ナトリウムがCAP中に残存した。非晶質ゲル相中の水の減少とCAP中の水和物が微細構造の緻密性を向上させていると考えられる。

論文

Coupled THMC analysis for predicting hydro-mechanical evolution in siliceous mudstone

緒方 奨*; 安原 英明*; 青柳 和平; 岸田 潔*

Proceedings of 53rd US Rock Mechanics/Geomechanics Symposium (USB Flash Drive), 6 Pages, 2019/06

We developed a coupled THMC model that can describe the long-term evolution in hydraulic and mechanical properties of the rock masses such as permeability and stiffness due to geochemical reactions within rock fractures induced by cavity excavation. Using the developed model, long-term prediction analysis by assuming the subsurface environments near the radioactive waste repository was conducted. Prediction results show that although many fractures are generated near the disposal cavity, which induces the permeability increase and the elastic modulus decrease in the cracked zone during the excavation, after the excavation the permeability and the elastic modulus of the damaged zone decreased to that of the intact zone and increased to 30% of the initial permeability, respectively. This evolution in rock permeability and stiffness after excavation was caused by pressure solution at contacting asperities within fractures. Therefore, it is concluded that pressure solution within the fractures has significant impact on the damage of rock masses in EDZ area by cavity excavation.

論文

Thorium oxide dissolution in HNO$$_{3}$$-HF mixture; Kinetics and mechanism

Simonnet, M.; Barr$'e$, N.*; Drot, R.*; Le Naour, C.*; Sladkov, V.*; Delpech, S.*

Radiochimica Acta, 107(4), p.289 - 297, 2019/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:100(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

This paper is an attempt to find out thorium oxide dissolution mechanism in HNO$$_{3}$$-HF mixture. In a previous paper, several parameters effects on thorium oxide dissolution have been described, with specific focus on hydrofluoric acid effect, which can lead to an increase of the dissolution rate if present in small amount, but precipitates as ThF$$_{4}$$ at higher content. Based on this previous study, experimental data were fitted using several dissolution models in order to find out the best one. Finally, a revisited model based on literature and considering the ThF$$_{4}$$ formation was proposed. It describes the main steps of dissolution and is able to fit the experimental data for a wide range of solution compositions. This point is crucial since it allows considering an extrapolation of the established model to not-yet-studied conditions.

論文

Study of chemical etching conditions for alpha-particle detection and visualization using solid state nuclear track detectors

山田 椋平; 小田桐 大貴*; 岩岡 和輝*; 細田 正洋*; 床次 眞司*

Radiation Environment and Medicine, 8(1), p.21 - 25, 2019/02

固体飛跡検出器であるCR-39を用いたパッシブ型の測定器によってラドン・トロン及びその子孫核種を評価している。曝露後、CR-39は化学エッチング処理を行う必要がある。本研究では、この処理時間を短縮するためにCR-39の化学エッチング時間の短縮と、将来的な自動計数システムの導入を見据えたトラック直径(エッチピット直径)の拡大を検討した。最適なエッチング条件は、溶液濃度, 溶液温度及びエッチング時間を変えることによって決定した。その結果、最適条件(濃度, 温度, エッチング時間)は6M NaOH溶液, 75度, 10時間と決定された。これらの結果は、従来の化学エッチング時間の半分の時間で処理が完了することを示した。さらに、従来のトラック直径の拡大を考慮しなければ、より短いエッチング時間で処理を行うことが可能であることが示唆された。

論文

Corrosion behaviour of FeCrAl-ODS steels in nitric acid solutions with several temperatures

高畠 容子; 安倍 弘; 佐野 雄一; 竹内 正行; 小泉 健治; 坂本 寛*; 山下 真一郎

Proceedings of Annual Topical Meeting on Reactor Fuel Performance (TopFuel 2018) (Internet), 9 Pages, 2018/10

事故耐性軽水炉燃料の燃料被覆管として開発されているFeCrAl-ODS鋼の硝酸腐食評価を、使用済燃料再処理工程に対して燃料被覆管腐食生成物が与える影響を評価するために実施した。3mol/L硝酸における腐食試験を、60$$^{circ}$$C, 80$$^{circ}$$C,沸騰条件において実施し、浸漬試験の試験片に対してはXPS分析を行った。沸騰条件にて最も腐食が進展し、腐食速度は0.22mm/yであった。酸化被膜内のFe割合は減少しており、CrとAlの割合は増加していた。腐食試験の結果、FeCrAl-ODS鋼は高い硝酸腐食耐性を持つため、再処理工程中の溶解工程において許容可能であることを確かめた。

論文

Thermal behavior, structure, dynamic properties of aqueous glycine solutions confined in mesoporous silica MCM-41 investigated by X-ray diffraction and quasi-elastic neutron scattering

吉田 亨次*; 井上 拓也*; 鳥越 基克*; 山田 武*; 柴田 薫; 山口 敏男*

Journal of Chemical Physics, 149(12), p.124502_1 - 124502_10, 2018/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:89.28(Chemistry, Physical)

異なる幾つかの、グリシン濃度, pH、および充填率(=グリシン溶液の質量/MCM-41の乾燥質量))をパラメーターとして、メソポーラスシリカ(MCM-41)に閉じ込められたグリシン水溶液の示差走査熱量測定、X線回折および準弾性中性子散乱(QENS)を305-180Kの温度範囲で実施して、グリシン水溶液の熱的挙動, 構造、および動的特性に対する閉じ込め効果を検討した。

論文

Flow-accelerated corrosion of type 316L stainless steel caused by turbulent lead-bismuth eutectic flow

Wan, T.; 斎藤 滋

Metals, 8(8), p.627_1 - 627_22, 2018/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:66.99(Materials Science, Multidisciplinary)

In this study, an LBE loop referred to as JLBL-1 was used to experimentally study the behavior of 316L SS when subjected to FAC for 3000 h under non-isothermal conditions. An orifice tube specimen, consisting of a straight tube that abruptly narrows and widens at each end, was installed in the loop. The specimen temperature was 450 centigrade, and a temperature difference between the hottest and coldest legs of the loop was 100 centigrade. The oxygen concentration in the LBE was less than 10$$^{-8}$$ wt.%. The Reynolds number in the test specimen was approximately 5.3$$times$$10$$^{4}$$. The effects of various hydrodynamic parameters on FAC behavior were studied with the assistance of computational fluid dynamics (CFD) analyses, and then a mass transfer study was performed by integrating a corrosion model into the CFD analyses. The results show that the local turbulence level affects the mass concentration distribution in the near-wall region and therefore the mass transfer coefficient across the solid/liquid interface. The corrosion depth was predicted on the basis of the mass transfer coefficient obtained in the numerical simulation and was compared with that obtained in the loop; the two results agreed well.

論文

Analysis of energy resolution in the KURRI-LINAC pulsed neutron facility

佐野 忠史*; 堀 順一*; 高橋 佳之*; 八島 浩*; Lee, J.*; 原田 秀郎

EPJ Web of Conferences, 146, p.03031_1 - 03031_3, 2017/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:24.33

We carried out Monte Carlo calculation to provide energy resolution of pulsed neutron beam for TOF measurements in the KURRI-LINAC pulsed neutron facility. The calculations were performed for moderated neutron flux at the energy range from 0.01 eV to 20 MeV. As the result, we obtained the energy resolutions ($$Delta$$E/E) in the epi-thermal region. For example, the energy resolutions were 1.0% in the neutron energy of 1.0 eV, 1.1% in 100.0 eV and 1.7% in 1.0 keV.

論文

Completion of solidification and stabilization for Pu nitrate solution to reduce potential risks at Tokai Reprocessing Plant

向 泰宣; 中道 英男; 小林 大輔; 西村 和明; 藤咲 栄; 田中 秀樹; 磯前 日出海; 中村 仁宣; 栗田 勉; 飯田 正義*; et al.

Proceedings of 2017 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2017) (CD-ROM), 8 Pages, 2017/04

東海再処理工場では、2007年の運転以降、長期間、プルトニウムを溶液の状態で貯蔵している。硝酸Pu溶液は、全電源喪失時に水素爆発や沸騰に伴う事故により放射性物質を施設外に放出するリスクがあり、2011年の東日本大震災以降、原子力機構は硝酸Pu溶液貯蔵時の潜在的なリスクについて評価を実施し、2013年に貯蔵中の硝酸Pu溶液(約640kgPu)の潜在的なリスクを低減するため、当該溶液をMOX粉末に転換し、固化・安定化を図ることを目的としたプルトニウム転換技術開発施設(PCDF)の運転を計画した。PCDFの運転をリスク低減化活動の一環として新規制基準の適用を受けずに実施するため、緊急安全対策等の原子力安全に係る必要な対策を実施し、原子力規制委員会より運転実施の了解が得られた。その結果、PCDFの運転を2014年の4月28日から開始し、2016年8月3日に約2年間の処理運転を計画通り無事に完遂した。

報告書

STACYにおけるMOX溶解試験残液の安定化処理

小林 冬実; 住谷 正人; 木田 孝; 石仙 順也; 内田 昇二; 神永 城太; 大木 恵一; 深谷 洋行; 曽野 浩樹

JAEA-Technology 2016-025, 42 Pages, 2016/11

JAEA-Technology-2016-025.pdf:17.88MB

日本原子力研究開発機構原子力科学研究所のSTACY施設では、平成12年から15年にかけて、プルトニウム溶液臨界実験に向けたMOX粉末燃料の溶解に関する基礎試験を実施した。溶解試験で生じた硝酸ウラニル溶液と硝酸プルトニウム溶液からなるMOX溶解試験残液を貯蔵設備にて貯蔵するにあたり、溶液の状態から酸化物へ転換する安定化処理が必要である。さらに、臨界安全の観点から、安定化処理後の酸化物に含まれる水分量を管理する必要がある。MOX溶解試験残液を安定化する方法として、溶液中のウランをアンモニアにより、プルトニウムをシュウ酸により沈殿させ、焙焼して酸化物とする方法を選定した。本報告書は、MOX溶解試験残液に含まれるウラン及びプルトニウムの安定化処理に係る検討及び作業の結果をまとめたものである。本報告書で示した手順に基づく実規模での安定化処理の結果、ウランの回収率は95.6%、プルトニウムの回収率は95.0%であった。また、安定化処理後の酸化物を窒素雰囲気下で再焙焼し、速やかにビニールバッグで溶封することで、酸化物の含水率を低く保つとともに水分の再付着を防止した。

論文

Effects of OH$$^{-}$$ activity and temperature on the dissolution rate of compacted montmorillonite under highly alkaline conditions

澤口 拓磨; 塚田 学; 山口 徹治; 向井 雅之

Clay Minerals, 51(2), p.267 - 278, 2016/05

 被引用回数:4 パーセンタイル:71.24(Chemistry, Physical)

モンモリロナイト圧縮体中のモンモリロナイトの溶解速度($$R_{rm A}$$)のOH$$^{-}$$活量(a$$_{rm OH}$$-)および温度(T)依存性を調べた。その結果、当該溶解速度は、$$R_{rm A}$$=10$$^{4.5}$$ (a$$_{rm OH}$$-)$$^{1.3}$$ e$$^{-55000/RT}$$と定式化され、ケイ砂-ベントナイト混合圧縮体中のモンモリロナイト溶解速度: $$R_{rm A}$$=3500 (a$$_{rm OH}$$-)$$^{1.4}$$ e$$^{-51000/RT}$$よりも速くなった。これは、随伴鉱物の溶解に伴い混合圧縮体内のOH$$^{-}$$活量が低下し、モンモリロナイトの溶解が抑制されたためだと考えられる。また、このa$$_{rm OH}$$-)の低下が定量化されれば、モンモリロナイト圧縮体の溶解速度が混合圧縮体にも適用できる可能性を示した。

論文

Formation and release of molecular iodine in aqueous phase chemistry during severe accident with seawater injection

城戸 健太朗; 端 邦樹; 丸山 結; 西山 裕孝; 星 陽崇*

NEA/CSNI/R(2016)5 (Internet), p.204 - 212, 2016/05

Seawater injection into the degraded core is one of the measures of accident management as it has been performed at Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant. The constituents of seawater deeply relates to the iodine chemistry in the water pool of the suppression chamber, which indicates that it is important to assess their effect on the source term in a severe accident. In the present study, by employing a four-component seawater (SW) model we try to simulate the I$$_2$$ molecules yielding in aqueous solution as the function of time, based on several datasets about chemical reaction kinetics and to evaluate its fraction of the initial inventory released from the solution to gas phase. The amount of I$$_2$$ molecule in gas phase was in proportion as the SW mixing ratio. The combination of bromide and hydrogen-carbonate anions considerably contributes to the behavior of the history of producing I$$_2$$ gas. The oxygen molecules solved from air drastically reduced yielding I$$_2$$ gas by catalytically consuming hydroxyl radicals, while the I$$_2$$ gas increased by the carbon dioxide gas contained in air. The effects of SW and carbon dioxide gas are recommended to be considered in the quantitative discussion about I$$_2$$ gas released from aqueous solution.

報告書

Local-scale high-resolution atmospheric dispersion model using large-eddy simulation; LOHDIM-LES

中山 浩成; 永井 晴康

JAEA-Data/Code 2015-026, 37 Pages, 2016/03

JAEA-Data-Code-2015-026.pdf:2.48MB

数km四方の局所域スケールにおいて詳細に大気拡散計算を行える数値シミュレーションモデル、局所域高分解能大気拡散モデルを開発した。このモデルは、非定常挙動予測に優れたLarge-Eddy Simulation乱流モデルに基づき設計されている。基本方程式は、連続の式、流体運動方程式、空気中濃度の輸送方程式により構成されている。建造物や局所地形は数m程度の高分解能計算格子で精緻に解像され、それらの乱流効果は境界埋め込み法によって表現されている。大気乱流場の再現にあたっては、主解析領域の上流側に乱流駆動領域を設け、リサイクリング手法によって境界層乱流を作り出している。この乱流変動風を主解析領域に時々刻々与えることで、計算対象領域における大気乱流および拡散挙動を詳細に評価できるようになっている。

論文

Effects of $$alpha$$-radiation on a direct disposal system for spent nuclear fuel, 1 Review of research into the effects of $$alpha$$-radiation on the spent nuclear fuel, canisters and outside canisters

北村 暁; 高瀬 博康*

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(1), p.1 - 18, 2016/01

 被引用回数:3 パーセンタイル:78.13(Nuclear Science & Technology)

使用済燃料の再処理を経て生成するガラス固化体の地層処分だけでなく、使用済燃料そのものを深地層中に処分(直接処分)する可能性について、日本の地層処分計画において検討される可能性が出てきている。使用済燃料の直接処分においては、廃棄体中の放射濃度が高く、放射線による影響も高くなる。放射線による影響の可能性の具体例としては、キャニスターの腐食量が増える、放射線によって地下水が変質することで酸化性化学種が生成し還元型地下水が酸化される、使用済燃料の溶解速度が上昇するといったことが挙げられる。安全評価における$$alpha$$線による影響に特に注目し、本研究では使用済燃料、キャニスターおよびキャニスター外部における$$alpha$$線の影響に関する研究をレビューした。

論文

Effects of $$alpha$$-radiation on a direct disposal system for spent nuclear fuel, 2; Review of research into safety assessments of direct disposal of spent nuclear fuel in Europe and North America

北村 暁; 高瀬 博康*; Metcalfe, R.*; Penfold, J.*

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(1), p.19 - 33, 2016/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:91.67(Nuclear Science & Technology)

使用済燃料の再処理を経て生成するガラス固化体の地層処分だけでなく、使用済燃料そのものを深地層中に処分(直接処分)する可能性について、日本の地層処分計画において検討される可能性が出てきている。使用済燃料の直接処分においては、廃棄体中の放射濃度が高く、放射線による影響も高くなる。放射線による影響の可能性の具体例としては、キャニスターの腐食量が増える、放射線によって地下水が変質することで酸化性化学種が生成し還元型地下水が酸化される、使用済燃料の溶解速度が上昇するといったことが挙げられる。このことから、ガラス固化体の地層処分では問題とならないと思われる放射線による影響について、使用済燃料の直接処分の安全評価では考慮することが必要となる。安全評価における$$alpha$$線照射影響に特に注目して、本研究では直接処分を計画している日本以外の国々の安全評価をレビューした。本レビューは、日本における直接処分の安全評価に適切な論点を明確にした。

論文

Role of van der Waals corrections in first principles simulations of alkali metal ions in aqueous solutions

池田 隆司; Boero, M.*

Journal of Chemical Physics, 143(19), p.194510_1 - 194510_7, 2015/11

 被引用回数:19 パーセンタイル:24.78(Chemistry, Physical)

最局在ワニエ関数を基にした第一原理ベースのファンデルワールス補正を実装しアルカリ金属イオン水溶液における性能と信頼性を調べた。よく使われているrevPBE GGA汎関数と組み合わせると水分子の構造と動的性質のどちらにも無視できない影響があり、特にアルカリイオンの水和殻に対して顕著な影響があることがわかった。これらの影響はより強い構造形成イオンおよび構造破壊イオンにおいてより明瞭であった。さらに、水分子の拡散係数と再配向相間時間が系統的な変化を示し、長距離分散補正を無視した場合よりも実験結果をよく再現することがわかった。

論文

Effect of solute atoms on dislocation motion in Mg; An electronic structure perspective

都留 智仁; Chrzan, D. C.*

Scientific Reports (Internet), 5, p.8793_1 - 8793_8, 2015/03

 被引用回数:43 パーセンタイル:13.28(Multidisciplinary Sciences)

性能を犠牲にすることなく機械製品の効率を向上する技術において、軽量で高強度の構造材合金の開発が重要となる。マグネシウム合金は構造材料への応用に大きく期待されているが、強度において重要な欠点がある。転位の運動は合金中の電子の結合によって決定され、この結合は量子力学に基づくアプローチによってモデル化される。ここで、我々はMgの柱面上でのらせん転位の電子構造の計算を行った。そして、いくつかの添加元素がらせん転位の運動に必要な転位の収縮を安定化させることによりMgの延性を向上することを示した。

論文

A Novel ligand based dual conjugate adsorbent for cobalt(II) and copper(II) ions capturing from water

Awual, M. R.; 矢板 毅; 岡本 芳浩

Sensors and Actuators B; Chemical, 203, p.71 - 80, 2014/11

 被引用回数:106 パーセンタイル:0.99(Chemistry, Analytical)

Organic and inorganic based conjugate materials are important in nanotechnology based on the high functionality and stable complex formation with target metal ions at optimum conditions. A new ligand immobilization based dual and tunable conjugate adsorbent was investigated under specific solution acidity for detection and removal of Co(II) and Cu(II) ions. Under the optimum conditions, the calibration graphs were the linear and detection limit which were 0.52 and 0.41 ppb for Co(II) and Cu(II), respectively. The removal efficiency was carried out as a function of solution pH, initial metal ions concentration, and co-existing diverse ions. Sorption equilibrium was well fitted to Langmuir isotherms and determined sorption capacity was 205.33 and 199.20 mg/g for Co(II) and Cu(II), respectively.

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