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Guerinoni, E.*; 上田 祐生; 元川 竜平; Zemb, T.*; Pellet-Rostaing, S.*; Dourdain, S.*
Langmuir, 42(12), p.8313 - 8321, 2026/03
被引用回数：1 パーセンタイル：75.13(Chemistry, Multidisciplinary)Third phase formation in liquid-liquid extraction poses operational challenges by inducing organic phase separation, limiting extraction efficiency and process safety. Here, we employ combined ultra-small-angle X-ray (USAXS) and neutron scattering (USANS) to elucidate pre-transitional structures occurring during uranium extraction by tri-octylamine (TOA) in octane as diluent. SAXS highlights uranium-filled aggregates, while SANS captures all aggregates, regardless of uranium content. Extending the q-range from 0.004 to 3 
reveals two distinct populations: small spherical reverse micelle-like aggregates (radius 11 AA) and larger fluctuating domains exceeding 150 nm, consistent with Ornstein-Zernike critical fluctuations. Increasing TOA concentration amplifies these superstructures until divergence, the formation of a third phase. This study demonstrates that phase instability originates from the hierarchical condensation of water-filled aggregates around uranium-filled aggregates, rather than from simple micelle growth. Predicting such instability therefore requires accounting for the complete distribution of species, including water. The U-U distance in neighboring aggregate forming a supercluster is evidenced without ambiguity. Understanding such multiscale pre-transitional phenomena offers new routes to predict and mitigate phase separation in solvent extraction processes critical for nuclear fuel recycling.
徳満 駿*; 松宮 正彦*; 佐々木 祐二
Separation and Purification Technology, 382(Part 2), p.135631_1 - 135631_9, 2026/02
被引用回数：1 パーセンタイル：0.00(Engineering, Chemical)Solvent extraction (SX) of Rh(III) and direct electrodeposition (ED) of Rh metal were carried out in five cycles using phosphonium-based ionic liquids (ILs). The comparatively high extraction performance (70.1%-86.2%) of Rh(III) was stably retained in each SX process. In the subsequent ED process, the electrodeposits were recovered on the cathode and the reasonable current efficiencies (74.9%-85.6%) were achieved in the IL system. The X-ray photoelectron spectroscopy revealed that the electrodeposits obtained during ED process were found to be in the metallic state.
佐賀 要; 伴 康俊
Solvent Extraction and Ion Exchange, 44(3), p.289 - 306, 2026/02
被引用回数：1 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Multidisciplinary)The solvent extraction behavior of Sr
using a crown ether extractant, DtBuCH
C
, was systematically investigated with particular emphasis on controlling acid co-extraction through the use of a 1-octanol/dodecane mixed organic solvent. Increasing the 1-octanol volume ratio with dodecane improved solubility and complexation stability of DtBuCHC, enhancing Sr extraction. However, this also led to the co-extraction of nitric acid, significantly hindering back-extraction of Sr due to acid accumulation in the organic phase. The number of co-extracted nitric acid molecules was strongly dependent on the solvent composition, ranging from approximately 1 under 100% 1-octanol to 3 under 10% 1-octanol conditions. Moreover, separation factors of Sr against various coexisting metals, including Ba, Mo
, and Ag
were evaluated. Back-extraction experiments under multi-element conditions demonstrated that a 1-octanol content of 10% also provided high Sr stripping efficiency (
90%) in the recovered aqueous phase. The findings of this study highlight the importance of solvent composition control in designing extraction systems capable of achieving high selectivity and purity for Sr separation from complex multi-element solutions.
宝徳 忍; 伴 康俊; 今田 未来; 北辻 章浩
JAEA-Technology 2025-009, 33 Pages, 2025/11
JAEA-Technology-2025-009.pdf:1.9MB
使用済燃料の再処理に伴って発生する高レベル廃液(HLLW)には、発熱性核種であるSr-90、Y-90、Cs-137、Ba-137m及びAm-241が含まれており、これらの分離回収は高レベル放射性廃棄物の減容・有害度低減につながる。さらに、分離回収した元素及び核種を精製することで、資源としての有効利用も見込まれる。本試験では、Srレジン及びPbレジンを用いたSrの抽出クロマト分離、リンモリブデン酸アンモニウム(AMP)を用いたCsの共沈分離、アルキルジアミドアミン(ADAAM)を用いたAmの溶媒抽出分離に関する技術開発として、Cs及びSr分離について硝酸溶液系でのコールド試験を行った。その結果を踏まえて、燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)の使用済燃料溶解液を使用して各元素を分離するホット試験を実施し、分離した溶液中に含まれる各成分について分析した。Srの抽出クロマト分離では、Srの吸着条件及び溶離条件として硝酸濃度8mol/L及び0.02mol/Lを適用することにより、他の元素から大部分を分離した。CsのAMPによる共沈分離では、硝酸濃度3.1mol/LのHLLW試験液にAMPを添加することにより99.9%以上のCsを選択的に共沈させた。AmのADAAMによる溶媒抽出では、バッチ法による一回の抽出処理によってAmの81.4%を回収した。本手法を用いることによってSr、Cs及びAmはそれぞれ効果的に分離回収できており、その有効性を実証した。
樋川 智洋; 津幡 靖宏; 熊谷 友多; 伴 康俊
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 8, p.286 - 290, 2025/09
本発表では、放射線影響を反映した指標を用いた簡便な分離プロセスシミュレーション法を提案する。放射線分解による抽出能劣化を考慮してマイナーアクチノイド分離プロセスのシミュレーションを行った。その結果、プロセスでのマイナーアクチノイドの処理限界量が求められ、プロセスの放射線耐性についての知見が得られた。
新井 剛*; 中村 文也*; 安倍 諒治*; 上野 吹佳*; 瀬古 典明*; 荒井 陽一; 渡部 創
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 7, p.147 - 153, 2025/03
STRADプロジェクトの一環として実施してきた廃溶媒処理に係る吸着材の開発について、多孔質シリカのポリマーにイミノ二酢酸を導入したSIDAR吸着材の開発を行った。この吸着材について、模擬廃溶媒中のZrの吸着性能を評価した結果について報告する。
佐々木 祐二; 金子 政志; 伴 康俊; 鈴木 英哉*
Journal of Nuclear Science and Technology, 61(7), p.883 - 893, 2024/07
被引用回数：6 パーセンタイル：57.44(Nuclear Science & Technology)アルキルジアミドアミン(ADAAM)を使ったAm/Cm相互分離を行った。ADAAMは硝酸-ドデカン系で非常に高いAm/Cm分離比5.9を示した。1.5M硝酸-0.2M ADAAM条件を用いる多段抽出で抽出後の有機相中にAm 96.5%、Cm 1.06%回収できることを確認した。Am/Cm相互分離後に発生した水相、有機相体積削減のための付加的な多段抽出を行い、Am, Cmを2, 3段の水相に濃縮できることを確認した。
吉田 英一*; 山本 鋼志*; 淺原 良浩*; 丸山 一平*; 刈茅 孝一*; 齊藤 朱音*; 松井 裕哉; 望月 陽人; 城 まゆみ*; 勝田 長貴*; et al.
Communications Engineering (Internet), 3, p.67_1 - 67_10, 2024/05
地下空洞やボーリング孔のような母岩中の水みちの恒久的な閉塞は、例えば、地下を利用する二酸化炭素貯留や放射性廃棄物処分のような多くの地下利用における長期安全性やその効果の維持を確実にするため必要である。通常用いられるセメント系材料による閉塞では、化学的・物理的な性能低下により十分な恒久性を発揮しない可能性がある。天然のカルサイトのコンクリーションの形成に関する研究により、コンクリーション化剤を用いたより恒久的なシーリング技術が開発された。この技術は、地下研究施設の深度350mの坑道近傍に存在する水みちの閉塞のための原位置試験に適用された。その結果、水みちは短期間に急速に閉塞するとともに、地震(M5.4)による攪乱後も再閉塞していた。また、これにより、岩盤は初期の母岩相当まで透水性が低下しており、この方法による閉塞が恒久的でロバストであることが実証された。
Micheau, C.; 上田 祐生; 元川 竜平; 阿久津 和宏*; 山田 悟史*; 山田 雅子*; Moussaoui, S. A.*; Makombe, E.*; Meyer, D.*; Berthon, L.*; et al.
Journal of Molecular Liquids, 401, p.124372_1 - 124372_12, 2024/05
被引用回数：4 パーセンタイル：46.34(Chemistry, Physical)Supramolecular organization of amphiphilic extractant molecules is involved in metal cation selectivity and separation kinetics during solvent extraction. The relationship between extractant associates/aggregates formed in the organic bulk phase and at the liquid-liquid interface is poorly understood even though it affects the extraction mechanism. The nanoscopic structures of the extraction systems N,N,N',N'-tetrahexylmalonamide (THMA) in toluene and N,N'-dibutyl-N,N'-dimethyl-2-tetradecylmalonamide (DBMA) in n-heptane, used for either Pd(II) or Nd(III) selective extraction from an acidic aqueous phase, were examined. These systems present markedly different affinity for Pd(II) and Nd(III), and extraction kinetics. Extractant organization in the organic bulk phase and at the interface were compared by small-angle X-ray scattering, interfacial tension, and neutron reflectivity. THMA in toluene forms small associates in the organic bulk phase and accumulates in a diffuse layer at the interface, decreasing Pd(II) coordination probability and resulting in slow extraction. DBMA in n-heptane forms large aggregates and a compact, dense interfacial layer, resulting in rapid Pd(II) and Nd(III) extraction. Thus, Pd(II) extraction is driven by interfacial coordination alone, whereas the incorporation of Nd(III) into the core of large aggregates governs Nd(III) extraction in the interfacial layer. These results suggest that the interface should be described as a nanoscale interphase containing a high extractant concentration compared with the organic bulk phase.
evaluation tests in an Underground Research Laboratory, Horonobe, Japan吉田 英一*; 山本 鋼志*; 淺原 良浩*; 丸山 一平*; 刈茅 孝一*; 齊藤 朱音*; 松井 裕哉; 望月 陽人; 勝田 長貴*; Metcalfe, R.*
Powering the Energy Transition through Subsurface Collaboration; Proceedings of the 1st Energy Geoscience Conference (Energy Geoscience Conference Series, 1), 20 Pages, 2024/00
多くの地下構造物の長期間の安全確保にあたっては、岩盤中に存在する断層や坑道近傍の掘削損傷領域を対象とした地下水流れの恒久的なシーリングが重要となる。しかし一般に用いられるセメント材では化学的な変質等によりそのような効果が期待できない。このため、天然で見られる炭酸塩鉱物によるコンクリーションに着目したコンクリーション化剤が開発された。本論文は、コンクリーション化剤に期待される性能を確認するため、日本原子力研究開発機構幌延深地層研究センター地下施設を活用して実施した原位置試験結果をまとめたものである。原位置試験の結果、コンクリーション化剤は急速に硬化し1年間程度で掘削損傷領域の透水性を1/1000減少させるとともに、同施設近傍で起こった地震による影響と考えられる一時的な透水性の増加も再シーリングされ低下することが確認できた。これらのことから、この新しい技術は、多様な目的をもつ地下施設に適用可能であると考えられる。
佐々木 祐二; 金子 政志; 伴 康俊; 木下 了磨; 松宮 正彦*; 新奥 孝太*; 城石 英伸*
Analytical Sciences, 39(9), p.1575 - 1583, 2023/09
被引用回数：5 パーセンタイル：33.05(Chemistry, Analytical)NTAアミドと関連化合物によって塩酸溶液からRhの抽出を行った。我々はここでRh-塩化物アニオンとプロトネートしたNTAアミドによるイオン対抽出を利用した。本抽出系で最大16のRh分配比を得た。調製時のRh錯体の存在割合が異なると、水分子-塩素イオンの交換速度が遅いために、Rh分配比は変化しうる。Rh-Cl錯体のUVスペクトルで504nmの最大吸収波長を持つときに最も高い分配比を示した。DFT計算から、この時水相に存在するRh錯体をRhCl
(H
O)
とRhCl
(HO)
と推測した。NTAアミド濃度に対する抽出分配比の傾きの解析結果から、1:1反応で抽出されること、及び85mMのRhを有機相に抽出できることを確認した。
荒井 陽一; 渡部 創; 長谷川 健太; 岡村 信生; 渡部 雅之; 武田 啓佑*; 福元 博基*; 吾郷 友宏*; 羽倉 尚人*; 塚原 剛彦*
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 542, p.206 - 213, 2023/09
被引用回数：1 パーセンタイル：15.49(Instruments & Instrumentation)Spent PUREX solvent, which mainly consists of tributyl phosphate (TBP) and normal dodecane, is generated by solvent extraction of Plutonium and Uranium in the spent nuclear fuel reprocessing. One of the treatment options for storage of the spent solvent is adsorption of the liquid into vermiculite. The organic liquid is considered to be trapped between layers of the vermiculite. Our previous experiments on the adsorption of spent solvent into the vermiculite have shown that some parts of loaded solvent gradually leaked out from the vermiculite. In order to investigate the adsorption mechanism and capacity, elution behavior of the loaded solvent into organic diluents were evaluated. A part of the loaded solvent was easily leaked into the diluent, while some solvent remained inside the particle even after the leaching test. In this study, the adsorption capacity of the vermiculite was evaluated through amount of remaining solvent after washing with diluents. The amount of the remaining solvent was analyzed by Particle Induced X-ray Emission (PIXE) on P contained in TBP. Peak intensity of P-K
line depended on the washing condition, and the behavior of the amount of change in adsorbed P atom qualitatively agreed with the results of the leaching test.
成田 弘一*; 前田 泰生*; 所 千晴*; 鈴木 智也*; 田中 幹也*; 塩飽 秀啓; 矢板 毅
RSC Advances (Internet), 13(25), p.17001 - 17007, 2023/06
被引用回数：3 パーセンタイル：16.73(Chemistry, Multidisciplinary)セレン(Se)は様々な産業分野で広く利用されており、工業生産として銅精錬時に陽極スライムから副産物として回収・精製されている。Seは人体にとって必須微量元素であるが、多量摂取による健康への悪影響も知られているため、自然環境におけるSe濃度と酸化状態を明らかにし、Se除去のために効率的なSe溶媒抽出法の確立が必要とされている。今回、N-2-エチルヘキシル-ビス(N-ジ-2-エチルヘキシル)アミン(EHBAA)を用いて塩酸溶液からSe(IV)とSe(VI)の抽出機構を検討した。放射光XAFS測定の結果から、EHBAAで抽出したSe(IV)及びSe(VI)錯体の内圏は、それぞれ[SeOCl
], [SeO
]
であることが明らかになった。また、8M塩酸溶液からのSe(IV)の抽出は溶媒和型の反応であり、0.5M塩酸溶液からのSe(VI)の抽出は陰イオン交換型反応であることが示された。これらの情報をもとに、より効率的な抽出剤の開発につながる研究へ発展させたい。
Simonnet, M.; 佐々木 祐二; 矢板 毅
Solvent Extraction and Ion Exchange, 41(7), p.857 - 867, 2023/00
被引用回数：5 パーセンタイル：29.38(Chemistry, Multidisciplinary)The combination of two neutral CHON reagents, a lipophilic phenanthroline dicarboxamide and a hydrophilic diglycolamide resulted in a synergistic separation of adjacent light lanthanides in nitrate medium as they present reversed extraction trends. Separation factors higher than 7 were obtained for the pair Pr/Nd, which is one of the highest values reported in the literature.
Simonnet, M.; Sittel, T.*; We
ling, P.*; Geist, A.*
Energies (Internet), 15(20), p.7724_1 - 7724_10, 2022/10
被引用回数：8 パーセンタイル：27.12(Energy & Fuels)Asse II salt mine, Germany, contains low and intermediate level radioactive waste that must be retrieved in the upcoming years. Potentially contaminated salts and brines will require treatment. 
Cs would be the main contaminant. Cs is problematic to selectively recover due to its chemical similarity with Na and K which are present in high quantity in a salt mine. This paper is offering a solution for Cs separation from concentrated chloride salt media by solvent extraction with calixarene-crown-ether extractants in alcoholic diluent.
松谷 貴史; 佐々木 祐二; 勝田 正一*
Analytical Sciences, 37(11), p.1603 - 1609, 2021/11
被引用回数：10 パーセンタイル：41.25(Chemistry, Analytical)ジグリコールアミドを使った多段抽出法による希土類元素の化学的挙動を調査した。破過曲線の測定結果から、金属抽出限界は分配比と利用した金属濃度に依存することが分かった。15段の多段抽出を行い、抽出曲線,逆抽出曲線と分離曲線を得た。これらの結果から、ジグリコールアミドの一種である(TDDGA)を使って、99% Smを回収する条件で1%のみNd共存する条件を得て、相互分離できることを確認した。
Simonnet, M.; 小林 徹; 下条 晃司郎; 横山 啓一; 矢板 毅
Inorganic Chemistry, 60(17), p.13409 - 13418, 2021/09
被引用回数：32 パーセンタイル：91.50(Chemistry, Inorganic & Nuclear)Phenanthroline carboxamide compounds are promising for lanthanide intra-series separation. This paper presents a study on the effect of structure modification of phenanthroline carboxamides onto the extraction of the whole lanthanide series. The study consists in theoretical calculations, extraction experiments of the 14 stable lanthanides and EXAFS analyses of Nd and Dy complexes. The comparison of the tridentate monocarboxamides and the tetradentate dicarboxamides shows different trend in the series extraction, although both preferentially extract the light lanthanides. The amide substituents, although not directly coordinating the metal ions, were also found to impact the distribution ratio, most probably due to a modification in the internal polarity of the molecules. This latter effect, if extrapolated to other nitrogen-based ligands such as pyridines or triazines, can be used to further fine-tune extractants for a process improvement.
佐々木 祐二; 森田 圭介; 松宮 正彦*; 小野 遼真*; 城石 英伸*
JOM, 73(4), p.1037 - 1043, 2021/04
被引用回数：5 パーセンタイル：25.80(Materials Science, Multidisciplinary)ジグリコールアミドの一種であるTDdDGAを用いるNdマグネットからのDy分離を試みた。すべての希土類元素はTDdDGAで抽出可能であり、そのDy/Nd分離比は10を超える。本研究で、0.1M TDdDGA/ドデカン(8段), 0.7M硝酸(金属入り10段), 0.7M硝酸(金属無し6段)の多段抽出を行い、99% Dyと1% Ndを有機相に回収されることを確認した。
荒井 陽一; 渡部 創; 大野 真平; 中村 雅弘; 柴田 淳広; 中村 文也*; 新井 剛*; 瀬古 典明*; 保科 宏行*; 福元 博基*; et al.
QST-M-29; QST Takasaki Annual Report 2019, P. 54, 2021/03
The spent PUREX solvent containing U and Pu is generated from the reprocessing process of spent nuclear fuel. The nuclear material removal is important for the safety storage or disposal of the spent solvent. Our previous study revealed that the adsorbent with the iminodiacetic acid (IDA) functional group is one of the most promising materials for designing the nuclear material recovery process. Accordingly, an IDA-type adsorbent was synthesized by using the graft polymerization technology to improve the adsorption rate and capacity. The synthesized IDA-type adsorbent was characterized by micro particle-induced X-ray emission (PIXE) analyses. The micro-PIXE analysis revealed that Zr was adsorbed on the whole synthesized adsorbents and quantified the microamount of adsorbed Zr.
-octylnitrilo-triacetamide (HONTA) complexes of americium and europium樋川 智洋; Peterman, D. R.*; Meeker, D. S.*; Grimes, T. S.*; Zalupski, P. R.*; Mezyk, S. P.*; Cook, A. R.*; 山下 真一*; 熊谷 友多; 松村 達郎; et al.
Physical Chemistry Chemical Physics, 23(2), p.1343 - 1351, 2021/01
被引用回数：26 パーセンタイル：82.27(Chemistry, Physical)An(III)/Ln(III)分離用抽出剤であるヘキサニトリロトリアセトアミド(HONTA)の、SELECT (Solvent Extraction from Liquid waste using Extractants of CHON-type for Transmutation)プロセス条件下における放射線影響を、米国INLが有する溶媒テストループを用いて調べた。HPLC-ESI-MS/MS分析の結果、放射線照射により、HONTAが線量に対して指数関数的に減衰し、ジオクチルアミンをはじめとする多様な分解物が生じることがわかった。またHONTAの減衰及び分解物の生成により、アメリシウム及びユーロピウムの抽出及び逆抽出挙動が低下する結果が得られた。パルスラジオリシス実験からは、このHONTAの減衰は、溶媒であるドデカンのラジカルカチオンとの反応(
(HONTA + R
) = (7.61 
0.82) 
10
M
s)によることがわかった。一方、アメリシウムやユーロピウムとの錯形成により、反応速度定数は増加した。この反応速度の増加は、錯形成によって異なる経路の分解反応が生じた可能性を示唆している。最後にナノ秒の時間分解測定からHONTAの直接効果,間接効果共に100ns以下の短い寿命を持つHONTAラジカルカチオンとマイクロ秒以上の長い寿命を持つHONTA励起三重項状態が生じることを明らかにした。これらの活性種はHONTAの分解における重要な前駆体となると考えられる。
