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論文

Implementation of ideal cascade model for uranium enrichment to nuclear fuel cycle simulator

阿部 拓海; 鈴木 大河*; 岡村 知拓*; 中瀬 正彦*

Annals of Nuclear Energy, 232, p.112224_1 - 112224_7, 2026/07

https://doi.org/10.1016/j.anucene.2026.112224
 被引用回数：0

Reprocessed uranium is important for sustainable nuclear fuel use. It contains isotopes such as U-232, U-234, and U-236, which influence enrichment and later nuclear fuel cycle steps. To evaluate these effects, nuclear fuel cycle simulators require cascade models capable of handling multi-isotopic uranium. In this study, an ideal cascade model based on the matched abundance ratio cascade was implemented in a nuclear fuel cycle simulator NMB4, developed by the Institute of Science Tokyo and Japan Atomic Energy Agency. A three-component approximation was introduced to simplify calculations. Validation against numerical solutions and experimental data showed good agreement. Compared with the simple coefficient method, the ideal cascade model improved predictions for isotopes such as U-232 and U-236, which affect radiation, separative work, and actinide production. These results demonstrate that the new model enhances the accuracy of reprocessed uranium evaluation, aiding future fuel cycle planning.

論文

福島県沖で採取した水産物の放射性核種測定と分析手法の検討

小荒井 一真; 松枝 誠; 渡辺 勇輔; 寺島 元基

KEK Proceedings 2025-2(インターネット), p.151 - 156, 2025/12

https://rcwww.kek.jp/enviconf/information.html

本発表では、迅速分析手法を福島県沖で採取されたヒラメに適用し、組織内自由水トリチウム(TFWT)、OBTの形態ごとの定量を実施した。また、海藻中のTc-99、I-129の分析手法を開発するために、海藻中のRe(Tcのアナログ元素)と安定Iの定量分析や放射光測定を実施した。

論文

Effect of grain refinement on cracks occurring in SUS304L stainless steel under nuclear reactor operating conditions

広田 憲亮; 武田 遼真; 井手 広史; 土谷 邦彦; 小林 能直*

Nuclear Materials and Energy (Internet), 45, p.102009_1 - 402009_10, 2025/12

https://doi.org/10.1016/j.nme.2025.102009
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Nuclear Science & Technology)

SUS304Lステンレス鋼を使用し、原子炉の構造部材における応力腐食割れに対する結晶粒微細化の影響を調査した。その結果、大気中および原子炉運転環境下での低ひずみ速度引張試験(SSRT)を実施した後、同じ結晶粒径のSUS304Lの引張特性を比較したところ、原子炉運転環境下では結晶粒径が大きくなると伸びが顕著に減少することが明らかになった。大気中で実施したSSRTでは、Hall-Petchの関係から得られた${it k}$値は従来の値より低かった。ミクロ組織観察では、0.59$$mu$$mおよび1.52$$mu$$mの粒径を持つSUS304Lにクラックがないことが確認されたが、結晶粒径が大きいSUS304Lでは破面が粗く、側面にクラックが見られた。0.59$$mu$$mおよび1.52$$mu$$mの粒径を持つSUS304Lには薄い酸化膜が形成され、28.4$$mu$$m以上の粗大粒を持つSUS304Lには厚さ2$$mu$$mを超える酸化皮膜が形成された。0.59$$mu$$m、1.52$$mu$$mおよび28.4$$mu$$mのSUS304LにはCr$$_{2}$$O$$_{3}$$皮膜が形成され、39.5$$mu$$mおよび68.6$$mu$$mのSUS304LにはCr$$_{2}$$O$$_{3}$$およびFe系酸化物が形成された。結晶方位解析では、0.59$$mu$$mおよび1.52$$mu$$mのSUS304Lにおいて、$$gamma$$相にクラックがない線状の表層が確認されたが、結晶粒径が大きくなると表面に凹凸が生じ、$$gamma$$相にクラックが見られた。細粒SUS304Lでは、格子拡散により$$gamma$$相内でOが均一に拡散し、薄いCr$$_{2}$$O$$_{3}$$層が形成され、クラックが抑制された。粗大粒SUS304Lでは、粒界拡散により結晶粒界にFe酸化物が形成され、結晶粒界が脆弱化し、過飽和なOがCr$$_{2}$$O$$_{3}$$およびFe系酸化物からなる厚い皮膜を形成し、剥離やクラックを引き起こした。

論文

Study on $$^{rm 99m}$$Tc separation/concentration technology from $$^{99}$$Mo by (n,$$gamma$$) method, 3

末松 久幸*; Yang, Y.*; 北川 大凱*; Do, T. M. D.*; 鈴木 達也*; 藤田 善貴; 藤原 靖幸*; 吉永 尚生*; 堀 順一*

KURNS Progress Report 2024, P. 123, 2025/06

本研究では、中性子照射により$$^{99}$$Moを生成し、水中へ抽出するためのターゲット材としての$$beta$$-MoO$$_{3}$$粒子の有効性を評価した。これまでの研究では$$beta$$-MoO$$_{3}$$ウィスカーを使用していたが、抽出率が高い理由が結晶構造によるものなのかウィスカー形状による短い拡散距離のためなのかが明確でなかった。また、ターゲット中に$$alpha$$-MoO$$_{3}$$が混在しており、純粋な$$beta$$-MoO$$_{3}$$の特性を評価できていなかった。そこで本研究では、熱蒸発法と金属フィルターを組み合わせることで、大きな$$alpha$$-MoO$$_{3}$$結晶を除去し、純度の高い微細な$$beta$$-MoO$$_{3}$$粒子を得ることに成功した。得られた粒子は約130nmの平均粒径を持ち、中性子照射に用いた。照射後、粒子を水中に分散し、定期的に固体と溶液を分離して$$^{99}$$Moの放射能を測定した結果、室温条件においても生成した$$^{99}$$Moの約75%が水中へ抽出されることが確認された。これは、$$beta$$-MoO$$_{3}$$の結晶構造特性が$$^{99}$$Mo抽出に有利に働いている可能性を示唆している。以上の結果から、$$beta$$-MoO$$_{3}$$粒子は、$$^{99}$$Moの生成および水中抽出の双方で優れた特性を示すターゲット材料として有望であると結論づけられた。

論文

Temperature and time dependence on extraction of Molybdenum-99 hot atoms from neutron-irradiated $$beta$$-molybdenum trioxide particles into water

Yang, Y.*; Ngo, M. C.*; 北川 大凱*; 藤田 善貴; 高橋 由紀子*; 鈴木 達也*; 中山 忠親*; Do, T. M. D.*; 新原 晧一*; 末松 久幸*

RSC Advances (Internet), 15(22), p.17222 - 17229, 2025/05

https://doi.org/10.1039/D5RA01952D
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Multidisciplinary)

本研究は、温度及び加熱時間が$$^{99}$$Moの水への抽出に及ぼす影響を調査したものである。$$beta$$-MoO$$_{3}$$粒子は熱蒸発により合成後、X線回折及び透過型電子顕微鏡を用いて特性評価した。これらを京都大学研究用原子炉によって中性子照射し、照射した$$beta$$-MoO$$_{3}$$粒子を、20$$sim$$50$$^{circ}$$Cの水中にそれぞれ1$$sim$$5.5時間分散させることで$$^{99}$$Moを抽出した。照射後の$$^{99}$$Moの放射能及び抽出した$$beta$$-MoO$$_{3}$$溶液中の$$^{99}$$Moの放射能は高純度ゲルマニウム半導体検出器によって測定した。その結果、水温の上昇と加熱時間の増加により、$$^{99}$$Moの抽出効率は20.31$$pm$$1.24%から66.88$$pm$$1.42%へ向上した。この抽出プロセスの活性化エネルギーは、結晶性MoO$$_{3}$$中の単純な原子拡散の活性化エネルギーよりも低く、水和MoO$$_{3}$$相の形成またはプロトン伝導の活性化エネルギーと同程度か、より高いことを明らかにした。この結果は、水和MoO$$_{3}$$相が$$^{99}$$Moの抽出を加速したことを示唆している。本研究は$$^{99}$$Moホットアトムの抽出における温度と時間依存性を初めて調査したものであり、放射性医薬品である$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcの大規模生産に向けた有望な手法を提供する。

報告書

1次元熱計算コードGENGTCの計算手法の改良

冬島 拓実; 佐谷戸 夏紀; 大塚 薫; 遠藤 泰一; 飛田 正浩*; 竹本 紀之

JAEA-Testing 2024-008, 38 Pages, 2025/03

JAEA-Testing-2024-008.pdf:2.37MB

材料試験炉(Japan Materials Testing Reactor: JMTR)では燃料試料及び材料試料を照射するため、キャプセルに試料を装荷して照射試験を行ってきた。照射試験では、多種多様な照射試料を目標とする温度で照射するため、キャプセルの熱計算が重要である。令和3年3月にJMTRは廃止措置計画が認可され、環境技術開発部では現在、JMTRの代替としての海外の試験研究炉を用いた照射試験を実施している。海外の試験研究炉を用いた照射試験に向けてキャプセルの設計・検討に必要な熱計算を行う際、米国のオークリッジ国立研究所で開発された1次元熱計算コードGENGTCを用いている。GENGTCはこれまでパソコン性能の向上に伴って改良・拡張が繰り返されてきたが、従来のGENGTCを用いたプログラムには機能の一部に不良事象箇所が確認されていた。そこで、その原因を究明してプログラムを修正するとともに、FORTRAN77言語のプログラムからExcelのマクロ計算機能を使用したVisual Basic言語のプログラムに変更した。また、当該コードをさらに利用しやすくするためのプログラムの整備を行った。本稿はそれらの改良箇所について報告を行うものである。

論文

Extraordinary $$^{99}$$Mo adsorption; Utilizing spray-dried mesoporous alumina for clinical-grade generator development

Alowasheeir, A.*; 江口 美陽*; 藤田 善貴; 土谷 邦彦; 若林 隆太郎*; 木村 辰雄*; 有賀 克彦*; 籏野 健太郎*; 福光 延吉*; 山内 悠輔*

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 97(10), p.uoae099_1 - uoae099_7, 2024/10

https://doi.org/10.1093/bulcsj/uoae099
 被引用回数：9 パーセンタイル：71.05(Chemistry, Multidisciplinary)

EO$$_{n}$$PO$$_{m}$$EOn$$_{n}$$の自己集合及び噴霧乾燥により合成されたメソポーラスアルミナ粒子は、臨床グレードのモリブデン-99/テクネチウム-99m($$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc)ジェネレータの開発に利用されてきた。メソポーラスアルミナ粒子のMo吸着性能を評価した結果、市販のアルミナ粒子よりも効果的にMoイオンを吸着した。本メソポーラスアルミナ粒子の合成方法における界面活性剤の除去方法がMo吸着特性に及ぼす影響についてバッチ法により系統的に調べた。その結果、Mo吸着容量は45.9から91.2mg-Mo/gであり、Mo吸着容量の高い条件から順に「溶媒抽出したままのアルミナ、焼成(400$$^{circ}$$C及び800$$^{circ}$$C)後のアルミナ、市販アルミナ」であることが分かった。さらに、臨床グレードのジェネレータへの適用性を評価するため、新たにタンデムカラムジェネレータの条件を採用して試験した結果、噴霧乾燥して抽出したメソポーラスアルミナを用いたジェネレーターから溶出した$$^{99m}$$Tcは高い放射核種純度、放射化学的純度、化学純度を示し、$$^{99m}$$Tc標識放射性医薬品の調製に適していることを明らかにした。

論文

Simulation and performance of $$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc radioisotope separation by modified extraction method

Pratama, C.*; 藤田 善貴; Saptiama, I.*; Marlina, M.*; Triyatna, F.*; Ilhami, A.*; Maria, C. P.*; 土谷 邦彦; Teguh, A.*; Prasetyo, I.*

Journal of Physics; Conference Series, 2828, p.012025_1 - 012025_12, 2024/10

https://doi.org/10.1088/1742-6596/2828/1/012025

核医学検査薬として用いられるテクネチウム-99m($$^{99m}$$Tc)は、モリブデン-99($$^{99}$$Mo)の娘核種として生成される。本研究では$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造プロセスの分配係数(Kd)を決定し、$$^{99m}$$Tc抽出プロセスにおいて溶媒として用いるメチルエチルケトン(MEK)の抽出効率を評価することを目的とする。日本原子力研究開発機構(JAEA)と共同で実施した、$$^{99m}$$Tcの代替としてレニウム(Re)を使用した予備試験では、$$^{99m}$$Tc抽出プロセスでの最適条件を明らかにした。このデータに基づき、インドネシア国立研究イノベーション庁(BRIN)において$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcを用いたホット試験を実施した結果、MEKによる$$^{99m}$$Tc抽出率は100%を超え、$$^{99m}$$Tc溶出工程では97.81%の回収率を達成した。さらに、ホットセルでのシミュレーションと設備の改善を実施したが、$$^{99m}$$Tc抽出回収率は44.86%、$$^{99m}$$Tc溶出回収率は90.62%であった。この計算の結果、分配係数(Kd-$$^{99m}$$Tc)は0.45だった。また、得られた$$^{99m}$$Tc溶液の放射性核種と放射化学純度はそれぞれ99.90%及び99.80%と優れていた。これらの結果は、日本及びインドネシアの$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcの輸入依存を低減し、$$^{99m}$$Tcの国産化に貢献する。

論文

Study on $$^{99m}$$Tc separation/concentration technology from $$^{99}$$Mo by (n, $$gamma$$) method, 2

藤田 善貴; Hu, X.*; Yang, Y.*; 北川 大凱*; 藤原 靖幸*; 吉永 尚生*; 堀 順一*; Do, T. M. D.*; 鈴木 達也*; 末松 久幸*; et al.

KURNS Progress Report 2023, P. 122, 2024/07

核セキュリティ等の観点から放射化法((n,$$gamma$$)法)による$$^{99}$$Mo製造の研究開発が進められている。この方法を$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータに適用するためには、Mo吸着材として用いられるアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)の特性改善が不可欠である。本報告では、高いMo吸着特性を有すると報告されている2つの文献を基に3種類のアルミナを合成し、ジェネレータへの適用性を評価した。京都大学研究用原子炉(KUR)で照射したMoO$$_{3}$$を溶解した溶液(Mo濃度10g/L、pH4)に、アルミナを添加し3時間静置した。静置後のアルミナをカラムに移し、24時間ごとに2日間ミルキングを実施した。その結果、全てのアルミナで現行のジェネレータに使用されているアルミナを大きく上回る90mg-Mo/g以上のMo吸着量を得た。一方で、表面に均一な細孔が観察されたアルミナではミルキングにおけるMo脱離量も多かった。したがって、本試験条件においては、アルミナの表面状態はMo吸着特性よりもMo保持能力に大きな影響を与える可能性が示唆された。今後、より実用的な条件下でのジェネレータへの適用性を評価する。

論文

Water extraction of technetium-99m from neutron irradiated porous molybdenum dioxide pellet

Hu, X.*; 藤田 善貴; 土谷 邦彦; 福谷 哲*; 堀 順一*; 鈴木 達也*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 333(11), p.6057 - 6063, 2024/05

https://doi.org/10.1007/s10967-024-09529-z
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Analytical)

難溶性である多孔質MoO$$_{2}$$ターゲットを使用した新しい$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータの製造方法を開発している。本方法では、水への溶解度の違いを利用してMoO$$_{2}$$から$$^{99m}$$Tcを抽出する。まず、作製した多孔質MoO$$_{2}$$ペレットをKUR(京都大学研究用原子炉)を用いて中性子照射した。照射した多孔質MoO$$_{2}$$を水へ浸漬させ、$$^{99m}$$Tcの抽出率を調べた。この結果、MoO$$_{2}$$から比較的低い$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc比で$$^{99m}$$Tcが抽出され、MoO$$_{2}$$の水への溶解度は極めて低かった。さらに、$$^{99}$$Moの溶解度はその他のモリブデンの安定同位体よりも高く、(n,$$gamma$$)反応により生成された$$^{99}$$Moの溶解におけるホットアトム効果を明らかにした。本方法は、MoO$$_{2}$$ターゲットの再利用も可能で、製造プロセスの持続可能性を有するものであり、(n,$$gamma$$)反応で生成された$$^{99}$$Moを利用した水抽出による$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータの実現が期待できる。

論文

Inter-codes and nuclear data comparison under collaboration works between IRSN and JAEA

郡司 智; 荒木 祥平; 渡邉 友章; Fernex, F.*; Leclaire, N.*; Bardelay, A.*; 須山 賢也

Proceedings of 12th International Conference on Nuclear Criticality Safety (ICNC2023) (Internet), 9 Pages, 2023/10

フランス放射線防護・原子力安全研究所(IRSN)と日本原子力研究開発機構(JAEA)は、臨界安全分野において長年のパートナーシップを築いている。今回の共同研究でIRSNとJAEAは、JAEAが更新する新しい臨界実験装置STACYを用いた共同実験を計画している。STACY実験の計画で両機関が使用するコード(MVP3, MORET6など)や核データ(JENDL, JEFF)を比較するため、両機関がかつて所有していた臨界集合体であるApparatus BとTCAのICSBEPハンドブックからのベンチマーク、新しいSTACYの計算モデルについて計算結果の比較が実施された。新STACYの計算モデルを含め、数種類の中性子減速条件と臨界水高さを含む計算を行い、その計算結果には、核データライブラリの処理や形式に起因すると思われるわずかな系統的な差異があった。しかし、新しいコードと新しい核データを含む計算結果は、概して実験値とよく一致することがわかった。したがって、双方の有する計算ツールを新STACYの実験設計に利用することに問題はない。加えて、JENDL-5に含まれる新しいTSLデータが実効増倍率に与える影響についても計算解析で調査した。これらの計算結果に対する実験的検証は、両研究機関共同による新STACYの臨界実験によって行われる予定である。

報告書

アルミナ系吸着材へのモリブデン吸着特性と(n,$$gamma$$)法を利用した$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcジェネレータへの応用研究(学位論文)

藤田 善貴

JAEA-Review 2023-010, 108 Pages, 2023/08

JAEA-Review-2023-010.pdf:6.62MB

$$^{rm 99m}$$Tc(テクネチウム-99m)は核医学検査薬として最も多く使用されているラジオアイソトープであり、親核種である$$^{99}$$Mo(モリブデン-99)から生成される。$$^{99}$$Moの大部分はウランの核分裂生成物の一つとして生成されるが、近年、核セキュリティや核不拡散の観点からウランを用いない$$^{99}$$Mo製造方法が望まれている。その方法の一つが、$$^{98}$$Moに中性子を照射する(n,$$gamma$$)法である。しかし、この方法で生成される$$^{99}$$Mo比放射能は極めて低いため、$$^{99}$$Moから$$^{rm 99m}$$Tcを分離濃縮する装置である$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcジェネレータへ適用するには、Mo吸着材として使用されるアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)のMo吸着および$$^{rm 99m}$$Tc溶離性能の向上が必要である。そこで本論文では、(n,$$gamma$$)法を利用した$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcジェネレータの実用化のため、アルミナの性能向上に有効なパラメータを解明し、低比放射能の$$^{99}$$Moに適用可能性のあるアルミナカラムの開発に貢献することを目的とする。本研究では、始発原料の異なるアルミナを作製し、$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcジェネレータ用のMo吸着材としての適用性を評価した。アルミナの結晶構造および比表面積がMo吸着特性へ及ぼす影響を明らかにするとともに、アルミナの表面分析結果に基づきMo吸着機構を解明した。また、京都大学研究用原子炉(KUR)で照射したMoO$$_{3}$$を使用して$$^{rm 99m}$$Tc溶離特性および$$^{rm 99m}$$Tc溶液の品質を評価し、現行のジェネレータを想定したアルミナカラムの試験結果からジェネレータへの適用可能性のある新たなカラム形状を提案した。これらの結果は、(n,$$gamma$$)法を利用したジェネレータの実用化のためのアルミナカラムの開発に貢献する。

論文

$$beta$$-MoO$$_{3}$$ whiskers in $$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tc radioisotope production and $$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tc extraction using hot atoms

Ngo, M. C.*; 藤田 善貴; 鈴木 達也*; Do, T. M. D.*; 関 美沙紀; 中山 忠親*; 新原 晧一*; 末松 久幸*

Inorganic Chemistry, 62(32), p.13140 - 13147, 2023/08

https://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.3c02125
 被引用回数：6 パーセンタイル：53.14(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

テクネチウム-99m($$^{rm 99m}$$Tc)は放射性医薬品として最も用いられるラジオアイソトープである。$$^{rm 99m}$$Tcは$$^{99}$$Moの娘核種であり、$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcの生成には核分裂(n, f)法と中性子捕獲(n, $$gamma$$)法が存在する。この内、(n, f)法は世界の生産量の約90%で使用されているが、高濃縮ウランの使用、高放射性廃棄物の発生、核不拡散の観点からも問題となっている。そこで、(n, $$gamma$$)法は、(n, f)法の代替法として開発が進められている。本研究では、熱蒸着法で作製した$$beta$$-MoO$$_{3}$$ウィスカーと$$alpha$$-MoO$$_{3}$$粒子を中性子照射して$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcを生成し、水に分散させることで$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcを抽出した。その結果、$$alpha$$-MoO$$_{3}$$と比較して、$$beta$$-MoO$$_{3}$$ウィスカーでは高い$$^{99}$$Mo抽出率が得られた。また、水に溶解した$$^{98}$$Mo濃度を比較した結果、サンプルから$$^{99}$$Moが水に移動するホットアトム効果を$$beta$$-MoO$$_{3}$$ウィスカーではより顕著に示した。本研究は、中性子捕捉法の照射ターゲットとして$$beta$$-MoO$$_{3}$$の使用を初めて実証したものであり、$$beta$$-MoO$$_{3}$$は、中性子捕捉によって$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcを生成し、水による放射性同位体抽出するための有望な照射ターゲットになると期待される。

論文

Neutron capture cross-section measurements with TC-Pn in KUR for some nuclides targeted for decommissioning

中村 詔司; 遠藤 駿典; 木村 敦; 芝原 雄司*

KURNS Progress Report 2022, P. 73, 2023/07

https://www.rri.kyoto-u.ac.jp/PUB/report/PR/ProgRep2022/ProgRep2022.html

本研究は、廃止措置で問題になる放射性核種の放射能生成量を評価するのに資する中性子捕獲断面積に関するものである。京都大学複合原子力研究所の研究炉KURのTC-Pn照射設備を用いて、廃止措置で問題になる対象核種の中から$$^{45}$$Sc, $$^{63}$$Cu, $$^{64}$$Zn, $$^{109}$$Ag, $$^{113}$$In及び$$^{186}$$Wを選定して、それらの熱中性子捕獲断面積を測定した。測定試料には、高純度の金属試料を用意した。中性子束をモニタするために、Au/Al合金線, Co箔及びMo箔を用いた。モニタ及び金属試料を、KURが1MW運転時に、TC-Pnにて1時間照射した。照射後、照射カプセルを開封し、モニタと金属試料を回収し、それらを一つ一つビニル袋に密封した。そして高純度Ge検出器を用いて、金属試料から放出されるガンマ線を計測して、ガンマ線の収量から反応率を求めた。中性子束モニタ($$^{197}$$Au, $$^{59}$$Coと$$^{98}$$Mo)の反応率を、Westcottのコンベンションに基づいて解析し、熱中性子束成分を(5.92$$pm$$0.10)$$times$$10$$^{10}$$ n/cm$$^{2}$$/secと測定した。各々の金属試料について得られた反応率を評価済みの熱中性子断面積で除した時、用いた断面積が妥当であれば、モニタで得られる熱中性子束と同じ値を与えなければならない。今回、$$^{45}$$Sc, $$^{64}$$Znの断面積は、不確かさの範囲で評価値と一致した。しかし、その他の核種については不確かさ以上に評価値と食い違いがあり、熱中性子捕獲断面積の値は修正されなければならないことが分かった。

論文

Study on $$^{rm 99m}$$Tc separation/concentration technology from $$^{99}$$Mo by (n, $$gamma$$) method

藤田 善貴; Hu, X.*; 武内 伴照; 武田 遼真; 藤原 靖幸*; 吉永 尚生*; 堀 順一*; 鈴木 達也*; 末松 久幸*; 井手 広史

KURNS Progress Report 2022, P. 110, 2023/07

https://www.rri.kyoto-u.ac.jp/PUB/report/PR/ProgRep2022/ProgressReport2022.pdf#page=125

ウランを使用しないテクネチウム-99m($$^{99m}$$Tc)の国産化を目的に、(n,$$gamma$$)法によるモリブデン-99($$^{99}$$Mo)製造に関する研究を行っている。この方法で生成される$$^{99}$$Mo比放射能は低いことから$$^{99}$$Moの娘核種である$$^{99m}$$Tcを濃縮するため、メチルエチルケトン(MEK)を用いた溶媒抽出法によって$$^{99m}$$Tcを抽出し、アルミナカラムによって$$^{99m}$$Tcを濃縮する技術に着目した。還元された$$^{99m}$$TcはMEKに抽出されないとの報告があることから、本試験では、モリブデン酸ナトリウム水溶液への水素バブリングによる$$^{99m}$$Tc還元を試み、$$^{99m}$$Tc収率への影響を調査した。その結果、論文で報告されたMEKへの$$^{99m}$$Tc抽出に対する影響は確認されず、酸性カラムへの$$^{99m}$$Tc吸着を阻害する可能性が示された。また、$$^{99m}$$Tcの化学形を把握するための基礎的データとして、回収した$$^{99m}$$Tc溶液のラマン分光分析を実施した結果、1050cm$$^{-1}$$あたりにシャープな弱いピークが確認された。今後、Tcの還元を確認するため、Tcの化学形の違いによるラマンピークの違いなどを調査していく。

論文

Pore connectivity influences mass transport in natural rocks; Pore structure, gas diffusion and batch sorption studies

Yuan, X.*; Hu, Q.*; Lin, X.*; Zhao, C.*; Wang, Q.*; 舘 幸男; 深津 勇太; 濱本 昌一郎*; Siitari-Kauppi, M.*; Li, X.*

Journal of Hydrology, 618, p.129172_1 - 129172_15, 2023/03

https://doi.org/10.1016/j.jhydrol.2023.129172
 被引用回数：11 パーセンタイル：72.40(Engineering, Civil)

Mass transport in geomedia as influenced by the pore structure is an important phenomenon. Six rocks (granodiorite, limestone, two chalks, mudstone, and dolostone) with different extents of heterogeneity at six different particle sizes were studied to describe the effects of pore connectivity on mass transport. The multiple methods applied were porosity measurement, gas diffusion test, and batch sorption test of multiple ions. Porosity measurement results reveal that with decreasing particle sizes, the effective porosities for the "heterogenous" group (granodiorite and limestone) increase, whereas the porosities of "homogeneous" group (chalks, mudstone, and dolostone) roughly remain constant. Gas diffusion results show that the intraparticle gas diffusion coefficient among these two groups, varying in the magnitude of 10$$^{-8}$$ to 10$$^{-6}$$ m$$^{2}$$/s. The batch sorption work displays a different affinity of these rocks for tracers, which are related to their mineral components. For granodiorite, mudstone, and dolostone, the adsorption capacity increases as the particle size decreases, due to higher specific surface area in smaller particle-size. In general, this integrated research of grain size distribution, rock porosity, intraparticle diffusivity, and ionic sorption capacity gives insights into the pore connectivity effect on both gas diffusion and chemical transport behaviors for different lithologies and/or different particle sizes.

論文

Electrical detection of domain evolution in magnetic Weyl semimetal Co$$_{3}$$Sn$$_{2}$$S$$_{2}$$ submicrometer-wide wire devices

塩貝 淳一*; 池田 絢哉*; 藤原 宏平*; 関 剛斎*; 高梨 弘毅; 塚崎 敦*

Physical Review Materials (Internet), 6(11), p.114203_1 - 114203_9, 2022/11

https://doi.org/10.1103/PhysRevMaterials.6.114203
 被引用回数：5 パーセンタイル：25.60(Materials Science, Multidisciplinary)

Microscopic understanding of magnetization switching via domain nucleation and/or domain-wall propagation is fundamental knowledge for developing magnetic and spintronic devices. Here, we explore the underlying mechanism of the large coercivity of the magnetic Weyl semimetal Co$$_{3}$$Sn$$_{2}$$S$$_{2}$$ thin films, which is roughly ten times larger than that of Co$$_{3}$$Sn$$_{2}$$S$$_{2}$$ bulk single crystal, by measuring Hall resistance in constricted wire devices. The discretized steplike variations appear in the hysteresis loops of the Hall resistance in 0.6 micrometers wide and narrower devices, indicating that the size of the reversed magnetic domain is comparable to the active area of the Hall devices. By counting the number of discrete features, the average diameter of the reversed magnetic domain is estimated to be 80 nm. Individually, the diameter of the reversed domain nucleus is evaluated to be roughly 2 nm. Considering the difference in the diameters of the reversed magnetic domain and the reversed domain nucleus, we ascribed the large coercivity of the Co$$_{3}$$Sn$$_{2}$$S$$_{2}$$ thin films to a large nucleation field owing to the uniform crystallinity within grains and strong domain-wall pinning at grain boundaries specific to the thin films. With the large nucleation field in the films, an engineering of the domain-wall pinning sites is a promising approach to control the nucleation, manipulation, and detection of the single domain wall in Co$$_{3}$$Sn$$_{2}$$S$$_{2}$$ thin-film devices.

論文

PWRを用いた診断用$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcの生成

那須 拓哉*; 藤田 善貴

エネルギーレビュー, 42(10), p.15 - 18, 2022/09

がんの検査等に利用されているテクネチウム-99m($$^{99m}$$Tc)は最も多用されている医用ラジオアイソトープであり、モリブデン-99($$^{99}$$Mo)の核崩壊によって生成される。我が国では$$^{99}$$Moの全量を海外原子炉での製造/輸入に依存している。しかし、海外原子炉の老朽化に伴う廃炉や不具合、自然災害による輸送トラブルなどにより、国産化による安定供給のニーズが高まっている。この状況を踏まえ、国内の加速器や原子炉等様々な施設での$$^{99}$$Mo製造が検討されている。この中で、国内事業用発電炉での$$^{99}$$Mo製造の可能性を探るため、既設PWRを用いた概念検討を実施している。本検討は、文部科学省国家課題対応型研究開発推進事業原子力システム研究開発事業「国内の原子力インフラを活用した医用RIの自給技術確立に向けた研究開発」の中で、令和2年度より「放射化法による$$^{99}$$Mo製造プロセスの軽水炉(PWR)への適用性の検討」として取り進めているものである。本稿では、$$^{99}$$Mo生成プロセス,$$^{99}$$Mo供給プロセス,$$^{98}$$Mo回収プロセスの3つのプロセスに必要な技術開発状況について述べる。

論文

Radiochemical research for the advancement of $$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tc generator by (n, $$gamma$$) method, 4

藤田 善貴; 関 美沙紀; Ngo, M. C.*; Do, T. M. D.*; Hu, X.*; Yang, Y.*; 武内 伴照; 中野 寛子; 藤原 靖幸*; 吉永 尚生*; et al.

KURNS Progress Report 2021, P. 118, 2022/07

https://www.rri.kyoto-u.ac.jp/PUB/report/PR/ProgRep2021/ProgressReport2021_online.pdf#page=134

核セキュリティ等の観点から放射化法((n,$$gamma$$)法)による$$^{99}$$Mo製造の研究開発が進められている。この方法を$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcジェネレータに適応するためには、Mo吸着材として用いられるアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)の特性改善が不可欠である。これまで、開発したAl$$_{2}$$O$$_{3}$$試料から得られる$$^{rm 99m}$$Tc溶液の品質を評価してきたが、溶液中への$$^{99}$$Mo脱離が課題だった。本研究では、市販のジェネレータを模した形状のカラムにAl$$_{2}$$O$$_{3}$$試料を充填し、$$^{99}$$Mo脱離低減のためのいくつかの措置を施して$$^{rm 99m}$$Tc溶液の品質を評価した。以前実施した、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$試料をMo溶液に浸漬させる静的吸着の条件と比較した結果、Mo溶液をAl$$_{2}$$O$$_{3}$$カラムに流す動的吸着の適用、Mo溶液の高濃度化、Mo添加量の低減により$$^{99}$$Mo脱離量が大幅に改善された。したがって、吸着方法および吸着条件の最適化による品質向上の可能性が示唆された。今後、本結果に基づきカラム形状およびMo吸着条件の最適化を図る。

論文

研究用原子炉JRR-3におけるRI製造の再開

遠藤 章

Isotope News, (781), P. 3, 2022/06

日本原子力研究開発機構原子力科学研究所の研究用原子炉JRR-3は、2021年2月に10年ぶりに運転を再開した。その後調整運転を経て、7月から11月まで実験装置や照射設備の利用を行い、2021年の運転を計画通り終了した。この期間、Ir-192, Au-198を製造し治療用に供給するとともに、Mo-99製造に向けた試験照射にも着手した。これは、東日本大震災以降、国内で止まっていた原子炉によるRI製造の再開である。本稿では、JRR-3を利用した医療用RI製造の今後の取り組みについて紹介する。

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