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Yuan, X.*; Hu, Q.*; Lin, X.*; Zhao, C.*; Wang, Q.*; 舘 幸男; 深津 勇太; 濱本 昌一郎*; Siitari-Kauppi, M.*; Li, X.*
Journal of Hydrology, 618, p.129172_1 - 129172_15, 2023/03
Mass transport in geomedia as influenced by the pore structure is an important phenomenon. Six rocks (granodiorite, limestone, two chalks, mudstone, and dolostone) with different extents of heterogeneity at six different particle sizes were studied to describe the effects of pore connectivity on mass transport. The multiple methods applied were porosity measurement, gas diffusion test, and batch sorption test of multiple ions. Porosity measurement results reveal that with decreasing particle sizes, the effective porosities for the "heterogenous" group (granodiorite and limestone) increase, whereas the porosities of "homogeneous" group (chalks, mudstone, and dolostone) roughly remain constant. Gas diffusion results show that the intraparticle gas diffusion coefficient among these two groups, varying in the magnitude of 10 to 10
m
/s. The batch sorption work displays a different affinity of these rocks for tracers, which are related to their mineral components. For granodiorite, mudstone, and dolostone, the adsorption capacity increases as the particle size decreases, due to higher specific surface area in smaller particle-size. In general, this integrated research of grain size distribution, rock porosity, intraparticle diffusivity, and ionic sorption capacity gives insights into the pore connectivity effect on both gas diffusion and chemical transport behaviors for different lithologies and/or different particle sizes.
那須 拓哉*; 藤田 善貴
エネルギーレビュー, 42(10), p.15 - 18, 2022/09
がんの検査等に利用されているテクネチウム-99m(Tc)は最も多用されている医用ラジオアイソトープであり、モリブデン-99(
Mo)の核崩壊によって生成される。我が国では
Moの全量を海外原子炉での製造/輸入に依存している。しかし、海外原子炉の老朽化に伴う廃炉や不具合、自然災害による輸送トラブルなどにより、国産化による安定供給のニーズが高まっている。この状況を踏まえ、国内の加速器や原子炉等様々な施設での
Mo製造が検討されている。この中で、国内事業用発電炉での
Mo製造の可能性を探るため、既設PWRを用いた概念検討を実施している。本検討は、文部科学省国家課題対応型研究開発推進事業原子力システム研究開発事業「国内の原子力インフラを活用した医用RIの自給技術確立に向けた研究開発」の中で、令和2年度より「放射化法による
Mo製造プロセスの軽水炉(PWR)への適用性の検討」として取り進めているものである。本稿では、
Mo生成プロセス,
Mo供給プロセス,
Mo回収プロセスの3つのプロセスに必要な技術開発状況について述べる。
藤田 善貴; 関 美沙紀; Ngo, M. C.*; Do, T. M. D.*; Hu, X.*; Yang, Y.*; 武内 伴照; 中野 寛子; 藤原 靖幸*; 吉永 尚生*; et al.
KURNS Progress Report 2021, P. 118, 2022/07
核セキュリティ等の観点から放射化法((n,)法)による
Mo製造の研究開発が進められている。この方法を
Mo/
Tcジェネレータに適応するためには、Mo吸着材として用いられるアルミナ(Al
O
)の特性改善が不可欠である。これまで、開発したAl
O
試料から得られる
Tc溶液の品質を評価してきたが、溶液中への
Mo脱離が課題だった。本研究では、市販のジェネレータを模した形状のカラムにAl
O
試料を充填し、
Mo脱離低減のためのいくつかの措置を施して
Tc溶液の品質を評価した。以前実施した、Al
O
試料をMo溶液に浸漬させる静的吸着の条件と比較した結果、Mo溶液をAl
O
カラムに流す動的吸着の適用、Mo溶液の高濃度化、Mo添加量の低減により
Mo脱離量が大幅に改善された。したがって、吸着方法および吸着条件の最適化による品質向上の可能性が示唆された。今後、本結果に基づきカラム形状およびMo吸着条件の最適化を図る。
遠藤 章
Isotope News, (781), P. 3, 2022/06
日本原子力研究開発機構原子力科学研究所の研究用原子炉JRR-3は、2021年2月に10年ぶりに運転を再開した。その後調整運転を経て、7月から11月まで実験装置や照射設備の利用を行い、2021年の運転を計画通り終了した。この期間、Ir-192, Au-198を製造し治療用に供給するとともに、Mo-99製造に向けた試験照射にも着手した。これは、東日本大震災以降、国内で止まっていた原子炉によるRI製造の再開である。本稿では、JRR-3を利用した医療用RI製造の今後の取り組みについて紹介する。
藤田 善貴; 関 美沙紀; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 鈴木 達也*; 吉永 尚生*; 堀 順一*; 末松 久幸*; 土谷 邦彦
Journal of Physics; Conference Series, 2155, p.012018_1 - 012018_6, 2022/01
モリブデン-99(Mo)の娘核種であるテクネチウム-99m(
Tc)は、放射性医薬品で最も使用される放射性同位元素である。核不拡散や核セキュリティ等の観点から、放射化法((n,
)法)による
Mo製造技術開発が進められている。(n,
)法によって生成される
Moの比放射能は極めて低いため、(n,
)
Moをジェネレータに適応させるには高いMo吸着容量を有するAl
O
の開発が必要不可欠である。本研究では、材料が異なる3種類のAl
O
を準備し、静的および動的吸着でのジェネレータへの適応性を比較した。MoO
ペレット片(1.5g)は、京都大学研究用原子炉(KUR)を使用して5MW, 20分間照射した。照射後、MoO
ペレット片は6Mの水酸化ナトリウム水溶液で溶解し、動的吸着条件として1gのAl
O
を充填したPFAチューブ(
1.59mm)に添加し、生理食塩水によりミルキングした。動的吸着でのAl
O
の
Mo吸着容量は、静的吸着と比較してわずかに減少した。
Tc溶出率は、動的吸着では1.5mLのミルキングで約100%溶出されたが、静的吸着では約56-87%しか溶出されなかった。また、動的吸着では
Mo/
Tc比が、静的吸着と比較して大幅に減少した。以上より、
Tc溶出特性は、Moの吸着方法(カラムの形状,線形流量など)に大きく影響されることが示唆された。
つくば特区プロジェクト6会合メンバー
JAEA-Review 2021-016, 102 Pages, 2021/11
2011年12月に内閣総理大臣によって「総合特別区域」につくば市と茨城県内の一部の地域が指定された。つくば国際戦略総合特区では、つくばの科学技術の集積を活用したライフイノベーションやグリーンイノベーションの推進による産業化を推進することを目的とし、9つの先進的な研究開発プロジェクトが進められている。その中で、核医学検査薬(テクネチウム製剤)の国産化は、2013年10月に新たなプロジェクトと認定され、日本原子力研究開発機構をプロジェクトリーダーとして、関係機関と連携して研究開発を実施している。日本は、米国、欧州に次いでモリブデン-99(Mo)の世界第3位の消費国であるにもかかわらず、そのすべてを輸入している。海外の製造用原子炉のトラブルによる停止や、火山噴火や事故による輸送(空輸、陸送)の停止により、供給が不十分になることから、早期の国産化が強く求められている。本プロジェクトは、診断薬として用いられている放射性同位元素のテクネチウム-99m(
Tc)原料である
Moの国産化を目指した技術開発である。本報告書は、第1
2期計画(2014
2020年度)に行った活動をまとめたものである。
中村 詔司; 芝原 雄司*; 遠藤 駿典; 木村 敦
Journal of Nuclear Science and Technology, 58(10), p.1061 - 1070, 2021/10
被引用回数:1 パーセンタイル:30.57(Nuclear Science & Technology)良く熱化された中性子場では、原理的には熱外中性子による寄与を考えることなく熱中性子捕獲断面積を導出することができる。このことを、京都大学原子炉の黒鉛照射設備にて放射化法を用いて示した。最初に、黒鉛照射設備が良く熱化された中性子場であることを確認するために、中性子束モニタ: Au,
Co,
Sc,
Cu, and
Moの照射を行った。Westcottのコンヴェンションに基づき、黒鉛照射設備が非常に熱化されていることを確認した。次に、実証としてこの照射場を用いて
Ta(n,
)
Ta反応の熱中性子捕獲断面積の測定を行い、20.5
0.4 barnを導出した。この結果は、評価値20.4
0.3 barnを支持した。また、
Ta核種は、
Auと
Moモニタの間の感度を補間する中性子モニタとして使えることが分かった。
Meng, L.*; Wang, G.-J.*; Wang, B.*; Zhu, S.-L.*
Physical Review D, 104(5), p.L051502_1 - L051502_8, 2021/09
被引用回数:35 パーセンタイル:98.71(Astronomy & Astrophysics)最近発見された状態の長距離構造をその強い相互作用と電磁相互作用による崩壊の分岐の様子から推定することが可能であることを示した。その結果、
の主成分は
であることがわかった。
原田 秀郎
Applied Sciences (Internet), 11(14), p.6558_1 - 6558_20, 2021/07
被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Multidisciplinary)中性子放射化分析と中性子捕獲断面積の精度向上のために、Westcott記法のg因子とs因子のバイアス効果について検討した。バイアス要因として、接合関数形状,中性子温度,試料温度を調べた。2つの1/v則に従う同位体(Au,
Co)と6つの非1/v同位体(
Am,
Eu,
Rh,
In,
Hf,
Ra)について、定量的な計算を行った。詳細なモンテカルロ シミュレーションによって推定された最新の接合関数で計算したs因子を、Westcottによる従来の接合関数で計算したs因子と比較した。この結果、サンプル温度によって誘発されるバイアスは、g因子の場合で0.1%のオーダー、s因子の場合で1%のオーダーと小さいことを示した。一方、接合関数の形状の差に起因するs因子のバイアスは、同位体と中性子温度の両方に大きく依存することを示した。この結果、反応率にも大きな影響が生じることも示した。この効果を明示するため、熱外中性子インデックスr=0.1の場合に、検討した8種類すべての同位体について、反応率に生じるバイアスを定量的に与えた。
Bateman, K.; 天野 由記; 久保田 満*; 大内 祐司*; 舘 幸男
Minerals (Internet), 11(6), p.588_1 - 588_19, 2021/06
被引用回数:4 パーセンタイル:69.93(Geochemistry & Geophysics)The alkaline fluid arising from the cement-based materials will react with host rock to form a chemically disturbed zone around the geological disposal repository. To understand how these conditions may evolve, a series of batch and flow experiments were conducted with Horonobe mudstone and fluids representative of the alkaline leachates expected from both Ordinary Portland Cement (OPC) and Low Alkali Cement (LAC) leachates. The impact of the LAC was more limited, compared to the OPC leachates. Ion exchange reactions had an impact initially but thereafter the reaction was dominated by primary mineral dissolution, and in the case of OPC leachates precipitation of secondary C-S-H phases. The flow experiments revealed that precipitation of the secondary phases was restricted to close to the initial contact zone of the fluids and mudstone. The experimental results demonstrate that a combination of both batch and flow-through experiments can provide the insights required for the understanding of the key geochemical interactions and the impact of transport, allowing the spatial as well as temporal evolution of the alkaline leachate / mudstone system to be determined.
藤田 善貴; 関 美沙紀; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 北河 友也*; 松倉 実*; 堀 順一*; 鈴木 達也*; 土谷 邦彦
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 327(3), p.1355 - 1363, 2021/03
被引用回数:1 パーセンタイル:30.57(Chemistry, Analytical)表面構造の異なる3種類のAlO
を準備し、京都大学研究用原子炉(KUR)で照射した[
Mo]MoO
を用いて、
Mo吸着/
Tc溶離特性を調べた。
Moを含むpHの異なる溶液中でAl
O
にモリブデン酸イオンを吸着させた結果、pHが低いほどAl
O
のMo吸着容量が高くなることが明らかになった。次に、モリブデン酸イオンを吸着したAl
O
の
Tc溶離特性を生理食塩水を流すことによって調べた。その結果、
Mo吸着及び
Mo脱離特性はAl
O
の比表面積に影響され、
Tc溶離特性はAl
O
の結晶構造に影響されることが示唆された。
原田 秀郎; 高山 直毅; 米田 政夫
Journal of Physics Communications (Internet), 4(8), p.085004_1 - 085004_17, 2020/08
原子炉を用いた放射化分析などで重要な中性子共鳴積分値を高精度化するため、熱外中性子スペクトルの新しい近似を定式化した。近似式の導出に当たっては、はじめにモンテカルロ計算コードMVP-3を用いて参照解となる中性子スペクトルを計算し、これから 型の関数型を導出した。従来の近似式に比較し、導出した関数型は、中性子共鳴積分値を高精度に決定できることを示した。この検討は、過去にJRR-3で行われたCsの中性子共鳴積分値の測定データに基づき行われた。また、提唱した近似式に導入したパラメータ
及び
を実験的に決定するため、3種類のフラックスモニター(
Au,
Co及び
Zr)を用いる手法を提唱するとともに、解析手法を定式化した。
藤田 善貴; 関 美沙紀; 滑川 要二*; 西方 香緒里; 加藤 佳明; 佐谷戸 夏紀; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 堀 順一*; et al.
KURNS Progress Report 2019, P. 157, 2020/08
高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,)法)によるMo-99(
Mo)製造の研究開発が進められている。この方法を
Mo/
Tcジェネレータに適用するためには、Mo吸着剤として広く用いられているアルミナ(Al
O
)の特性改善が必要不可欠である。本研究では、4種類のAl
O
試料をそれぞれPFAチューブに充填したカラムを準備し、照射済MoO
ペレットを溶解したモリブデン酸ナトリウム水溶液(Mo溶液)を流すカラム吸着(動的吸着)による
Mo吸着および
Tc溶離特性を評価した。また、2019年度実施したAl
O
試料をMo溶液に浸漬させるバッチ吸着(静的吸着)による評価結果と比較した。その結果、動的吸着では静的吸着に比べて
Tc溶離効率の向上、
Mo脱離量の減少が確認された。これは、Al
O
試料を細長いチューブに詰めることにより、溶液との接触が均一になったこと、接触時間が長くなったことが原因と考えられる。今後、カラム径や線流速による
Tc溶離および
Mo脱離に与える影響を調べる。
Ho, H. Q.; 石田 大樹*; 濱本 真平; 石井 俊晃; 藤本 望*; 高木 直行*; 石塚 悦男
Nuclear Engineering and Design, 352, p.110174_1 - 110174_7, 2019/10
被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)This study proposed a conceptual design of direct Tc production facility from a natural MoO
target at the high temperature engineering test reactor (HTTR).
Tc is produced by a beta decay of
Mo, which is formed via the
Mo(n,
)
Mo reaction.
Tc is then extracted from the MoO
target by sublimation method to take advantage of the high temperature of the HTTR core. The foremost advantage of this concept is that the MoO
target is heated up inside the reactor without pulling out for external electric heating, and as a result,
Tc could be extracted directly during irradiation. With 1 kg of MoO
target, the HTTR could produce about 6.8
10
MBq of
Tc activity in comparison with 3.0
10
MBq of total
Tc supplied in Japan in 2017.
藤田 善貴; 関 美沙紀; 滑川 要二*; 西方 香緒里; 木村 明博; 柴田 晃; 佐谷戸 夏紀; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; et al.
KURNS Progress Report 2018, P. 155, 2019/08
高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,)法)によるMo-99(
Mo)製造の研究開発が進められている。この方法を
Mo/
Tcジェネレータに適用するためには、Mo吸着剤として広く用いられているアルミナ(Al
O
)の特性改善が必要不可欠である。本研究では、4種類のAl
O
試料を準備し、照射済MoO
ペレットを用いて
Mo吸着および
Tc溶離特性を評価した。また、
Mo濃縮率の異なる3種類のMoO
ペレットを照射して、生成される
Mo比放射能を比較した。その結果、
Mo吸着量はV-B-300が最も優れているとともに、
Tc溶離率も約80%と比較的高く、得られる
Tc溶離量が最も多いことを明らかにした。
Mo濃縮率比較では、58.82%の濃縮ペレットで予想放射能量に近かったのに対して、98.5%以上の濃縮ペレットでは予想よりも小さい比放射能が得られた。今後、より高精度な実験方法を検討する必要がある。
Saptiama, I.*; Kaneti, Y. V.*; Yuliarto, B.*; 熊田 博明*; 土谷 邦彦; 藤田 善貴; Malgras, V.*; 福光 延吉*; 榮 武二*; 籏野 健太郎*; et al.
Chemistry; A European Journal, 25(18), p.4843 - 4855, 2019/03
被引用回数:13 パーセンタイル:53.25(Chemistry, Multidisciplinary)ユニークな階層的多層構造を持つメソポーラスベーマイト(-AlOOH)およびガンマ-アルミナ(
-Al
O
)ナノシート合成のために様々な生体分子の効果的な利用が実証されている。生体分子の性質と濃度は、得られる
-AlOOHおよび
-Al
O
ナノシートの結晶度,形態および組織特性に強く影響し、容易に調整可能である。生体分子を用いて合成された階層型
-AlOOHおよび
-Al
O
多層ナノシートは、生体分子なしで合成したものと比較して、結晶度の向上、粒子分離の改善および明確な多層構造を示した。さらに、これらの
-AlOOHおよび
-Al
O
ナノシートは、メソポーラス構造と階層的な多層構造により、それぞれ425, 371m
/gの高い比表面積を有していた。医療用ラジオアイソトープ製造のためのモリブデン吸着材に適用した結果、階層型
-Al
O
多層ナノシートは33.1
40.8mg-Mo/gのMo吸着容量を有した。このMo吸着性能は、結晶度,比表面積および細孔容積の相乗的な組合せによる影響を受ける。提案された生体分子支援合成方法は、将来、他の3Dメソポーラス酸化物の合成に発展する可能性がある。
山田 椋平; 小田桐 大貴*; 岩岡 和輝*; 細田 正洋*; 床次 眞司*
Radiation Environment and Medicine, 8(1), p.21 - 25, 2019/02
固体飛跡検出器であるCR-39を用いたパッシブ型の測定器によってラドン・トロン及びその子孫核種を評価している。曝露後、CR-39は化学エッチング処理を行う必要がある。本研究では、この処理時間を短縮するためにCR-39の化学エッチング時間の短縮と、将来的な自動計数システムの導入を見据えたトラック直径(エッチピット直径)の拡大を検討した。最適なエッチング条件は、溶液濃度, 溶液温度及びエッチング時間を変えることによって決定した。その結果、最適条件(濃度, 温度, エッチング時間)は6M NaOH溶液, 75度, 10時間と決定された。これらの結果は、従来の化学エッチング時間の半分の時間で処理が完了することを示した。さらに、従来のトラック直径の拡大を考慮しなければ、より短いエッチング時間で処理を行うことが可能であることが示唆された。
福光 延吉*; 山内 悠輔*; Saptiama, I.*; 有賀 克彦*; 籏野 健太郎*; 熊田 博明*; 藤田 善貴; 土谷 邦彦
Isotope News, (760), p.15 - 18, 2018/12
核医学検査薬として最も多く使用されているTcの原料となる
Moは我が国ではすべて輸入に頼っており、安定供給のため
Mo/
Tcの国産化が望まれている。天然Moを中性子照射して
Moを生成することは技術的には可能であるが、比放射能が低いことから、現在
Mo/
TcジェネレータのMo吸着剤として用いられているアルミナの吸着性能向上が期待される。そこで、本研究ではメソポーラス技術を適用して表面積を増加させた新規アルミナの開発を進めている。アルミナは2通りの方法で合成し、一方はアルミナ-シリカ複合体でアルミナ/シリカ分子比及び焼成温度を段階的に変化させて合成する方法、一方がエタノール処理で焼成時間及び焼成温度を段階的に変化させて合成する方法である。本解説は、これらのメソポーラス加工を応用した新規アルミナの研究成果についてまとめたものである。
柴田 大受; 水田 直紀; 角田 淳弥; 坂場 成昭; 大崎 貴士*; 加藤 秀樹*; 井澤 祥一*; 武藤 剛範*; Gizatulin, S.*; Shaimerdenov, A.*; et al.
Proceedings of 9th International Topical Meeting on High Temperature Reactor Technology (HTR 2018) (USB Flash Drive), 7 Pages, 2018/10
高温ガス炉(HTGR)の炉内構造物には黒鉛が用いられている。空気侵入事故による黒鉛構造物の酸化は、安全性の観点から重要な課題である。黒鉛表面へのSiC被覆は、黒鉛の耐酸性を向上させる有望な技術である。しかし、炉内構造物への適用については、この材料の高温、中性子照射に対する健全性を確認することが重要である。原子力機構と日本の黒鉛メーカは耐酸化黒鉛の研究開発を進めてきた。原子力機構とカザフスタンINPとは、ISTCパートナープロジェクトの枠組みを利用して耐酸化黒鉛に対する中性子照射効果について調べた。本報は、SiC被覆を施した耐酸化黒鉛への中性子照射後試験の結果について述べるものである。耐酸化黒鉛のうち、ある一つの銘柄については照射後の酸化試験において優れた特性を示した。
水田 直紀; 角田 淳弥; 柴田 大受; 大崎 貴士*; 加藤 秀樹*; 井澤 祥一*; 武藤 剛範*; Gizatulin, S.*; 坂場 成昭
炭素材料科学の進展; 日本学術振興会第117委員会七十周年記念誌, p.161 - 166, 2018/10
原子力機構及び日本の黒鉛メーカ4社(東洋炭素,イビデン,東海カーボン,新日本テクノカーボン)は、高温ガス炉の炉内構造材料に用いる黒鉛の耐酸化性を向上させることを目的に、CVD法によりSiCコーティングを施した耐酸化黒鉛の研究を進めている。本報では、国際科学技術センター(ISTC)のパートナープロジェクトとして実施した、カザフスタン共和国の核物理研究所(INP)のWWR-K炉による耐酸化黒鉛の中性子照射試験について紹介する。照射試験に先立ち、各試験片に対して未照射条件での酸化試験を行った結果、耐酸化試験片全てにおいて、CVD法により施されたSiCコーティングが十分な耐酸化性を示すことがわかった。中性子照射試験は終了しており、今後はWWR-Kホットラボでの炉外酸化試験を行う計画である。