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論文

Radiochemical research for the advancement of $$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc generator by (n,$$gamma$$) method

藤田 善貴; 関 美沙紀; 滑川 要二*; 西方 香緒里; 木村 明博; 柴田 晃; 佐谷戸 夏紀; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; et al.

KURNS Progress Report 2018, P. 155, 2019/08

高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,$$gamma$$)法)によるMo-99($$^{99}$$Mo)製造の研究開発が進められている。この方法を$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータに適用するためには、Mo吸着剤として広く用いられているアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)の特性改善が必要不可欠である。本研究では、4種類のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$試料を準備し、照射済MoO$$_{3}$$ペレットを用いて$$^{99}$$Mo吸着および$$^{99m}$$Tc溶離特性を評価した。また、$$^{98}$$Mo濃縮率の異なる3種類のMoO$$_{3}$$ペレットを照射して、生成される$$^{99}$$Mo比放射能を比較した。その結果、$$^{99}$$Mo吸着量はV-B-300が最も優れているとともに、$$^{99m}$$Tc溶離率も約80%と比較的高く、得られる$$^{99m}$$Tc溶離量が最も多いことを明らかにした。$$^{98}$$Mo濃縮率比較では、58.82%の濃縮ペレットで予想放射能量に近かったのに対して、98.5%以上の濃縮ペレットでは予想よりも小さい比放射能が得られた。今後、より高精度な実験方法を検討する必要がある。

論文

メソポーラス加工を応用した新規アルミナ吸着剤の開発

福光 延吉*; 山内 悠輔*; Saptiama, I.*; 有賀 克彦*; 籏野 健太郎*; 熊田 博明*; 藤田 善貴; 土谷 邦彦

Isotope News, (760), p.15 - 18, 2018/12

核医学検査薬として最も多く使用されている$$^{99m}$$Tcの原料となる$$^{99}$$Moは我が国ではすべて輸入に頼っており、安定供給のため$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcの国産化が望まれている。天然Moを中性子照射して$$^{99}$$Moを生成することは技術的には可能であるが、比放射能が低いことから、現在$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$TcジェネレータのMo吸着剤として用いられているアルミナの吸着性能向上が期待される。そこで、本研究ではメソポーラス技術を適用して表面積を増加させた新規アルミナの開発を進めている。アルミナは2通りの方法で合成し、一方はアルミナ-シリカ複合体でアルミナ/シリカ分子比及び焼成温度を段階的に変化させて合成する方法、一方がエタノール処理で焼成時間及び焼成温度を段階的に変化させて合成する方法である。本解説は、これらのメソポーラス加工を応用した新規アルミナの研究成果についてまとめたものである。

論文

Neutron irradiation effect of high-density MoO$$_{3}$$ pellets for Mo-99 production

藤田 善貴; 西方 香緒里; 滑川 要二*; 木村 明博; 柴田 晃; 佐谷戸 夏紀; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; Zhang, J.*

KURRI Progress Report 2017, P. 126, 2018/08

高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,$$gamma$$)法)によるMo-99($$^{99}$$Mo)製造の研究開発が進められている。この方法を$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータに適用するためには、Mo吸着剤として広く用いられているアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)の特性改善が必要不可欠である。本研究では、2種類のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$試料を準備し、照射済MoO$$_{3}$$ペレットを用いて$$^{99}$$Mo吸着および$$^{99m}$$Tc溶離特性を評価した。その結果、Mo吸着量は未照射のMoO$$_{3}$$ペレットを用いた試験での値と同等であるとともに、$$^{99m}$$Tc溶離率は既存の医療用アルミナよりも開発したアルミナの方が優れていることを明らかにした。一方で、$$^{99}$$Mo生成量は熱中性子のみから計算される値と大きく差があり、熱外中性子や高速中性子からの寄与も大きいことが示唆された。

論文

($$n,gamma$$)法で得られる$$^{99}$$Moからの高濃度$$^{rm 99m}$$Tc溶液の大量製造技術の評価; $$^{rm 99m}$$Tcの代わりに非放射性Reを用いた基礎的検討

棚瀬 正和*; 藤崎 三郎*; 太田 朗生*; 椎名 孝行*; 山林 尚道*; 竹内 宣博*; 土谷 邦彦; 木村 明博; 鈴木 善貴; 石田 卓也; et al.

Radioisotopes, 65(5), p.237 - 245, 2016/05

$$^{98}$$Mo($$n,gamma$$)$$^{99}$$Mo反応で生成する$$^{99}$$Moから高放射能濃度の$$^{rm 99m}$$Tc溶液を得る方法として、$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcのアルカリ溶液からの$$^{rm 99m}$$TcのMEKによる溶媒抽出、塩基性アルミナカラムによる精製、酸性アルミナカラムによる吸着、溶離により$$^{99}$$Tc溶液を製品とする方法を提案した。本研究では、その基礎的検討として、$$^{rm 99m}$$Tcの放射能として2.5$$sim$$36.7TBqに相当する量の非放射性Reを代替元素として用い、Reの酸性アルミナカラムへの吸着およびその溶離特性について調べた。その結果、本試験条件のRe量において、短時間の操作時間で高い回収率を示し、JMTRで生成する15TBq規模での高濃度$$^{rm 99m}$$Tcの製造でも、酸性アルミナカラムは十分適用可能であることが明らかになった。

報告書

Proceedings of the FNCA 2002 Workshop on the Utilization of Research Reactors; January 13-17, 2003, Jakarta & Serpong, Indonesia (Contract research)

国際原子力総合技術センター

JAERI-Conf 2004-010, 236 Pages, 2004/06

JAERI-Conf-2004-010.pdf:14.82MB

研究炉利用ワークショップは、2002年3月に東京で開催されたアジア原子力協力フォーラム第3回コーディネータ会合での合意に基づいて、文部科学省からの受託として2003年1月13日から17日まで、インドネシアのジャカルタ及びスルポンで開催されたものである。Tc-99mジェネレータ技術及び中性子放射化分析の2つのテーマについてワークショップを開催し、中国,インドネシア,韓国,マレーシア,フィリピン,タイ,ベトナム及び日本の8か国から88名が参加した。本論文集は、8編の全体会議からの報告,10編のTc-99mジェネレータ分野の報告,10編の中性子放射化分析分野の報告及び1編のサマリー報告を収録したものである。

論文

Preparation of Tc-99m by Direct Adsorption from Organic Solution

館盛 勝一; 天野 恕; 中村 治人

Journal of Nuclear Science and Technology, 8(7), p.357 - 362, 1971/07

抄録なし

口頭

Two step pressurization in pulsed electric current sintering of MoO$$_{3}$$ for production of radioactive isotopes

末松 久幸*; 関 美沙紀*; 佐藤 壮真*; 南口 誠*; 土谷 邦彦; 西方 香緒里; 鈴木 常生*; 中山 忠親*; 新原 晧一*

no journal, , 

放射性同位元素である$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcは、核医学検査で多く使用されている。本研究では、(n, $$gamma$$)法による$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造のための照射ターゲットとなる高密度MoO$$_{3}$$ペレットについて、パルス通電焼結法を用いた製造試験を行った。焼結条件として、加熱速度を100$$^{circ}$$C/分、焼結雰囲気を真空、焼結温度を450$$sim$$500$$^{circ}$$C、焼結圧力を0$$sim$$40MPaとして行った。その結果、焼結温度500$$^{circ}$$C、焼結圧力を二段階で変更することで、焼結密度94%以上の高密度ペレットの製作が可能であることを明らかとした。

口頭

R&D on $$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc separation-concentration apparatus based on solvent extraction and column chromatography

土谷 邦彦; 鈴木 善貴; 西方 香緒里; 柴田 晃; 中村 夏紀; 棚瀬 正和*; 椎名 孝行*; 太田 朗生*; 川端 方子*; 竹内 宣博*

no journal, , 

放射化法による$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造開発の一環として、$$^{98}$$Mo(n,$$gamma$$)$$^{99}$$Mo反応で生成する$$^{99}$$Moから高放射能濃度の$$^{99m}$$Tc溶液を得る方法として、$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcのアルカリ溶液から$$^{99m}$$TcのMEKによる溶媒抽出及びアルミナを用いたカラムクロマトグラフィーによる精製・濃縮を組合せた$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc分離・濃縮試験装置を開発した。本研究では、開発した分離・濃縮装置のMoO$$_{3}$$ペレット溶解性能、溶媒抽出性能及び回収性能を調べた。この結果、高密度MoO$$_{3}$$ペレットとMoO$$_{3}$$粉末を混合した試料(約300g)は、50$$^{circ}$$Cで750mLの6M-NaOHで溶解することにより、2時間以内で溶解でき、目標値を達成した。また、抽出層にてMo溶解液とMEKを撹拌し、$$^{99m}$$Tcの模擬元素を用いたRe回収率は、90%を達成した。この結果、本試験装置に要求される回収率を達成することができた。今後、カラムクロマトグラフィーにより、得られる溶液の分析を行い、医薬品基準を満足する条件を選定する。

口頭

$$^{99}$$Mo原料の供給について; 原子炉による製造法

土谷 邦彦

no journal, , 

放射性同位元素であるモリブデン-99($$^{99}$$Mo)の娘核種であるテクネチウム-99($$^{99m}$$Tc)は、診断用医薬品の80%以上を占めている。日本の$$^{99}$$Mo消費量は、欧米に次ぐ世界第3位であるにもかかわらず、$$^{99}$$Moの全量を海外から輸入している。このため、$$^{99}$$Moを製造している限られた原子炉の停止や空路輸送の障害等により、患者への診断に大きく影響を受けることとなる。こうした背景の中、$$^{99}$$Moの安定供給に向けた対応として国内生産の要望が強まり、内閣府での安定供給に向けた官民による検討等の結果、国内の試験研究炉(原子力機構のJMTR(材料試験炉)など)を用いた$$^{99}$$Mo国産化のための技術的実証を早急に行うことが必要となった。(n,$$gamma$$)法による$$^{99}$$Mo製造の課題は、核分裂法と比較して、比放射能(単位質量あたりの放射能の強さ)が低いことである。このため、産学官連携の元、「照射ターゲットの開発」、「$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcの分離・抽出・濃縮法の開発」、「Moリサイクルの開発」及び「品質確認」を行い、これらの技術開発を総合した実証試験を行う計画となっている。本発表では、これらの技術開発の現状について紹介する。

口頭

Status of production and application of radioisotopes in Japan

土谷 邦彦

no journal, , 

放射性同位元素は、私たちの命を守り、生活の質を向上させるため、医療, 産業など幅広い分野で使用されている。また、研究分野においても、大学, 研究機関等の基礎研究のための重要な試薬・線源として利用されている。本発表では、放射性同位元素を安定供給するための体制やそれらの供給量に関する日本の現状について報告する。また、放射性同位元素であるモリブデン-99($$^{99}$$Mo)の娘核種であるテクネチウム-99($$^{99m}$$Tc)は、診断用医薬品の80%以上を占める重要な核種であり、$$^{99}$$Moの安定供給に向けた取組みについて、$$^{99}$$Mo国産化のための技術開発の現状についても報告する。

口頭

Nuclide separation by water for development of $$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc generator for medical

関 美沙紀*; 末松 久幸*; 中山 忠親*; 鈴木 常生*; 新原 晧一*; 鈴木 達也*; 土谷 邦彦; Duong Van, D.*

no journal, , 

テクネチウム-99m($$^{99m}$$Tc)は、核医学検査として世界で広く用いられており、放射化法によって製造する計画がある。照射ターゲットとして、三酸化モリブデン(MoO$$_{3}$$)が使用され、水酸化ナトリウムで溶解し、分離することが考えられている。本研究では、MoO$$_{3}$$から直接純水で抽出する方法を考案し、その特性を調べた。その結果、照射したMoO$$_{3}$$の純水への溶解率は16.7%と、未照射MoO$$_{3}$$より高くなることを明らかにした。

口頭

核医学検査薬(テクネチウム製剤)の国産化

土谷 邦彦

no journal, , 

「つくば国際戦略総合特区」は、平成23年12月に国からの特区指定を受け、最先端科学技術を活用したイノベーションの創出と産業化に取組んでいる。プロジェクトの一つとして、「核医学検査薬の国産化」が平成25年10月に追加され、原子力機構、大学及び関連メーカと基礎基盤研究を実施している。本成果発表会において、本プロジェクトの概要、これまでの成果及び今後の取組みについて報告する。

口頭

高性能Mo吸着剤の開発

福光 延吉*; 山内 悠輔*; Saptiama, I.*; 有賀 克彦*; 籏野 健太郎*; 熊田 博明*; 藤田 善貴; 土谷 邦彦

no journal, , 

放射化法で生成される$$^{99}$$Moは比放射能が低いことから、医療用Mo吸着剤として高いMo吸着性能を有する材料が求められている。このため、メソポーラス技術を用いて表面積を増加させたアルミナの開発を進めている。本研究では、アルミナを2通りの方法で合成した。一方は、アルミナ-シリカ複合体でアルミナ/シリカ分子比及び焼成温度を段階的に変化させて合成した。もう一方は、エタノール処理で焼成時間及び焼成温度を段階的に変化させて合成した。その結果、アルミナ-シリカ複合体ではアルミナ/シリカ分子比0.6、焼成温度750$$^{circ}$$Cで最もMo吸着能が高く、エタノール処理では焼成時間24時間、焼成温度700$$^{circ}$$Cで最もMo吸着能が高いことが明らかとなった。いずれの方法でも現行の医療用アルミナのMo吸着能よりも高い値を示した。

口頭

有効なモリブデン吸着材の開発

福光 延吉*; 山内 悠輔*; Saptiama, I.*; 有賀 克彦*; 籏野 健太郎*; 熊田 博明*; 藤田 善貴; 土谷 邦彦

no journal, , 

放射化法で生成される$$^{99}$$Moは比放射能が低いことから、医療用Mo吸着剤として高いMo吸着性能を有する材料が求められている。このため、メソポーラス技術を用いて表面積を増加させたアルミナの開発を進めている。本研究では、アルミナを2通りの方法で合成した。一方は、アルミナ-シリカ複合体でアルミナ/シリカ分子比及び焼成温度を段階的に変化させて合成した。もう一方は、エタノール処理で焼成時間及び焼成温度を段階的に変化させて合成した。その結果、アルミナ-シリカ複合体ではアルミナ/シリカ分子比0.6、焼成温度750$$^{circ}$$Cで最も高いMo吸着能(16.8mgMo/g)が得られ、エタノール処理では焼成時間48時間、焼成温度700$$^{circ}$$Cで最も高いMo吸着能(56.2mgMo/g)が得られることを明らかにした。いずれの方法でも現行の医療用アルミナのMo吸着能よりも高い値を示した。

口頭

(n, $$gamma$$)$$^{99}$$Moを用いたアルミナのMo吸着/$$^{99m}$$Tc溶離特性

藤田 善貴; 関 美沙紀; 佐野 忠史*; 鈴木 達也*; 北河 友也*; 西方 香緒里; 松倉 実*; 土谷 邦彦

no journal, , 

診断用医薬品テクネチウム-99m($$^{99m}$$Tc)の原料であるモリブデン-99($$^{99}$$Mo)を放射化法((n, $$gamma$$)法)により製造するための技術開発を行っている。この方法は、核分裂法((n, f)法)による$$^{99}$$Mo製造に比べ、得られる比放射能が低いことから、Mo吸着及び$$^{99m}$$Tc溶離性能の高いアルミナの開発が望まれる。本研究では、現行の医療用Al$$_{2}$$O$$_{3}$$と比較して高いMo吸着性能を有する開発したアルミナ3種について、京都大学研究用原子炉(KUR)で中性子照射したMoO$$_{3}$$を使用して$$^{99m}$$Tc溶離特性を調べた。その結果、Mo吸着剤としてV-B-300(バイヤライトを300$$^{circ}$$Cで焼結したアルミナ)が優れていることが示唆された。

口頭

Research and development of $$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc production process by (n,$$gamma$$) method

土谷 邦彦; 柴田 徳思*; 宇野 毅*; 長谷川 良雄*; 掛井 貞紀*; 福光 延吉*; 楠 剛; 神永 雅紀

no journal, , 

放射性同位元素は、医療, 産業など幅広い分野で使用されている。本発表では、放射性同位元素のうち、核医学検査薬として80%以上で使用されている$$^{99m}$$Tcの親核種である$$^{99}$$Moをウランを用いない放射化法((n,$$gamma$$)法)で製造する研究開発の現状について報告する。本取り組みは、つくば国際総合戦略特区プロジェクトとして、産学官協力体制のもと進められているものである。

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