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論文

Spectrochemistry of technetium by liquid electrode plasma optical emission spectrometry and its applicability of quantification for highly active liquid waste

山本 昌彦; Do, V. K.; 田口 茂郎; 久野 剛彦; 高村 禅*

Spectrochimica Acta, Part B, 155, p.134 - 140, 2019/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:43.88(Spectroscopy)

本研究では、発光分光分析装置の小型化に有効な液体電極プラズマに着目し、これに基づく発光分光分析法(LEP-OES)によりテクネチウム(Tc)の発光スペクトルについて調査した。その結果、200-500nmの波長範囲において合計52本のピークを確認し、全てTcの中性原子線とイオン線に帰属された。最も発光強度の高いピークは、254.3nm, 261.0nm, 264.7nmで確認された。模擬試料を用いて、高放射性廃液中に共存する成分による分光干渉の影響を評価した結果、264.7nmのピークでは干渉なく測定できることがわかった。そこで、264.7nmのピークを用いて分析性能を評価した結果、検出限界値は1.9mg/L、Tc標準試料(12.0mg/L)の繰り返し測定時の相対標準偏差は3.8%(N=5, 1$$sigma$$)であった。

論文

Electron-tracking Compton camera imaging of technetium-95m

初川 雄一*; 早川 岳人*; 塚田 和明; 橋本 和幸*; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 谷森 達*; 園田 真也*; 株木 重人*; et al.

PLOS ONE (Internet), 13(12), p.e0208909_1 - e0208909_12, 2018/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Multidisciplinary Sciences)

電子飛跡検出型コンプトンカメラ(ETCC)を用いて放射性同位元素$$^{95m}$$Tcの画像撮像を実施した。$$^{95m}$$Tcは、204, 582, 835keVの3本の$$gamma$$線を放出し、濃縮同位体$$^{95}$$Moを用いて$$^{95}$$Mo(p,n)$$^{95m}$$Tc反応で合成される。濃縮$$^{95}$$Mo同位体三酸化物の再利用について実験を実施し、再生率70$$sim$$90%を達成した。画像は3本の$$gamma$$線それぞれを用いて解析し取得した。その結果、$$gamma$$線エネルギーが高いほど空間分解能が向上することが判り、$$^{95m}$$Tcのような高エネルギー$$gamma$$線放出核を利用することで、ETCCが人体の深部の組織や器官の医療画像撮像に有効であることを示唆する結果を得た。

論文

Study on electrolytic reduction of pertechnetate in nitric acid solution for electrolytic extraction of rare metals for future reprocessing

朝倉 俊英; Kim, S.-Y.; 森田 泰治; 小澤 正基*

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(3), p.267 - 269, 2005/12

将来の再処理のために、電解採取法、すなわち電解還元による硝酸水溶液からのTc析出について研究した。炭素電極を用い、電位-0.3V vs. SSE(標準Ag/AgCl電極)において30分定電位電解することにより、3Mの硝酸水溶液中のTc濃度が初期値の93%に低下した。これは7%の析出に相当する。Pd共存のもと$$pm$$0.0V vs. SSEで60分電解することで、濃度値の低下は15%析出に相当する値に達し、PdにTcの析出を促進する効果(プロモーター効果)があることが示唆された。しかし、さらに電解を続けると、Tc濃度が初期値まで増加したことから、競合する再溶解反応があることが示唆された。サイクリックボルタンメトリー測定からは、この再溶解反応がPdを中心とする析出物の特性にも影響し、Tc-Pd-Ru-Rh溶液からの析出物はPd-Ru-Rhからの析出物よりも容易に再溶解することがわかった。電解後のTc溶液のスペクトルには、還元されたTcと亜硝酸イオンとの錯体よると考えられる吸収ピークが482nmに認められ、錯体生成によりTcが再溶解反応の機構である可能性を示した。

論文

Technetium separation for future reprocessing

朝倉 俊英; 宝徳 忍; 伴 康俊; 松村 正和; 森田 泰治

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(3), p.271 - 274, 2005/12

PUREX技術に基づいたTcの抽出分離試験を、燃焼度44GWd/tの使用済ウラン燃料を用いて行った。試験結果を、シミュレーションコードESSCAR(Extraction System Simulation Code for Advanced Reprocessing)を用いて検討した。TBP抽出によって、Tcを溶解液からほぼ定量的に抽出し、高濃度硝酸スクラブによって抽出されたTcを定量的に回収できることを示した。さらに、Tcの抽出機構では、ZrとUとの共抽出効果が支配的な要因であることをESSCARコードによる計算結果から示した。

論文

Research committee on Ruthenium and Technetium Chemistry in PUREX System, Organized by the Atomic Energy Society of Japan

松本 史朗*; 内山 軍蔵; 小沢 正基*; 小林 康利*; 白土 克之*

Radiochemistry, 45(3), p.219 - 224, 2003/05

湿式再処理技術として商用再処理施設で採用されているPUREXシステムにおけるルテニウムとテクネチウムの化学挙動について概説する。特に、PUREXシステム溶液系におけるテクネチウムの原子価状態,酸化還元反応,TBP(リン酸トリブチル)分配挙動,工程内移行挙動などについて述べる。なお、本報告は日本原子力学会研究専門委員会「PUREXシステムにおけるルテニウムとテクネチウムの化学」の活動成果の一部をまとめたものである。

論文

Fundamental properties of targets for transmutation of technetium-99 and iodine-129

湊 和生; 白数 淑郎; 西原 健司

Proceedings of International Conference on Back-End of the Fuel Cycle: From Research to Solutions (GLOBAL 2001) (CD-ROM), 8 Pages, 2001/09

テクネチウム-99及びヨウ素-129を安定核種に核変換できれば、高レベル廃棄物処分にかかわる長期の潜在的危険性を低減できる。テクネチウム-99の核変換用ターゲットの基礎物性データとして、テクネチウム-ルテニウム合金の熱膨張及び比熱容量を測定した。ヨウ素-129の核変換用ターゲットについては、適切な化学形を選択するために、ヨウ化物、ヨウ素酸化合物、ヨウ化酸化物を対象に文献調査を行うとともに、特性評価試験及びターゲット調製試験を実施した。

論文

LLFP核変換ターゲット

湊 和生

日本原子力学会「高度燃料技術」研究専門委員会報告書, No.115, p.481 - 486, 2001/06

高レベル放射性廃棄物には、Tc-99やI-129などの長寿命核分裂生成物(LLFP)が含まれている。これらの核種を短半減期または安定な核種に核変換することができれば、地層処分をもっと容易にすることができる。このような観点から、LLFPの分離変換技術の研究開発が行われている。核変換の対象としては、毒性、地層中での移行しやすさなどから、Tc-99,I-129,Cs-135などが着目されている。ここでは、これらの核種の核変換ターゲットの研究開発の現状及び今後について、概要をまとめた。

論文

PARC process for an advanced PUREX process

内山 軍蔵; 峯尾 英章; 宝徳 忍; 朝倉 俊英; 亀井 一成; 渡辺 眞樹男; 中野 雄次*; 木村 茂; 藤根 幸雄

Progress in Nuclear Energy, 37(1-4), p.151 - 156, 2000/12

 被引用回数:5 パーセンタイル:60.42

将来の再処理技術として廃棄物発生量の低減と経済性の向上を可能とする高度化再処理プロセスの開発を行っている。本報告はPUREXプロセスをベースとして開発している高度化再処理プロセス(PARCプロセス)の概要と使用済燃料を用いて行った同プロセスの実証試験の結果について報告する。

論文

Characterization of technetium-ruthenium alloys for transmutation of technetium metal

白数 淑郎; 湊 和生

Proc. of the Int. Conf. on Future Nuclear Systems (GLOBAL'99)(CD-ROM), 7 Pages, 1999/00

テクネチウム消滅処理のためのデータベースを構築するために、テクネチウム-ルテニウム合金の特性評価を行った。X線回折により求めたテクネチウム-ルテニウム合金の格子定数は、ルテニウム濃度の増加とともに減少し文献値ともよく一致していた。そして、X線回折及びSEM-EDXを用いてテクネチウム-ルテニウム合金の組成の均一性を確認した。また、レーザフラッシュ法によって熱拡散率を測定し、その熱拡散率、試料密度及び比熱容量の文献値から、テクネチウム-ルテニウム合金の熱伝導率を導出した。テクネチウムの熱伝導率がルテニウムよりも小さいこと、並びにテクネチウム-ルテニウム合金の熱伝導率が温度及びルテニウム濃度の増加とともに増加することを明らかにした。

論文

Properties of technetium and technetium-ruthenium alloys for transmutation of technetium

湊 和生; 白数 淑郎

Proceedings of 2nd Japanese-Russian Seminar on Technetium, p.77 - 78, 1999/00

長寿命の核分裂生成物であるテクネチウムを消滅処理するために必要となる物性値のデータベースを構築するために、金属テクネチウム及びテクネチウム-ルテニウム合金を調製し、特性評価を行った。X線回折による相状態及び格子定数測定、液浸法による密度測定、光学顕微鏡による組織観察、SEM/EDXによる元素分布測定、レーザーフラッシュ法による熱拡散率測定、などを行った。熱拡散率から導出したテクネチウムの熱伝導率は、ルテニウムの熱伝導率よりも小さいこと、並びにテクネチウム-ルテニウム合金の熱伝導率は、温度及びルテニウム濃度の増加とともに増加することを明らかにした。

論文

Management of neptunium and technetium in an advanced PUREX process

内山 軍蔵; 宝徳 忍; 渡辺 眞樹男; 亀井 一成; 峯尾 英章; 中野 雄次*; 木村 茂; 朝倉 俊英; 藤根 幸雄

Proceedings of 7th International Conference on Radioactive Waste Management and Environmental Remediation (ICEM '99) (CD-ROM), p.5 - 0, 1999/00

TRU廃棄物等の発生量の低減及び経済性の向上を目的として再処理プロセスの高度化研究を行っている。本報告では、高度化PUREXプロセス(PARCプロセス)における長寿命核種(NpとTc)の抽出分離挙動について述べる。

論文

Thermal conductivity of technetium

湊 和生; 芹澤 弘幸; 福田 幸朔

Journal of Alloys and Compounds, 267, p.274 - 278, 1998/00

 被引用回数:6 パーセンタイル:51.86

テクネチウムの熱拡散率を直径5mm、厚さ1mmの試料を用いて、室温から1173Kまで、レーザーフラッシュ法により測定した。熱拡散率は、温度の上昇にともない減少したが、600K以上の温度では、ほとんど一定であった。測定した熱拡散率及び試料の密度、ならびに比熱容量の文献値から、テクネチウムの熱伝導率を導出した。熱伝導率は400K付近で極小値を示した後、温度とともに上昇した。測定した熱伝導率を電子による寄与成分とフォノンによる寄与成分に解析的に分離した。温度上昇にともなうテクネチウムの熱伝導率の上昇は、電子による寄与成分の上昇のためであると考えられる。

論文

Preparation and characterisation of technetium metal and technetium-ruthenium alloys

湊 和生; 白数 淑郎

Proc. of 5th Int. Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning, p.223 - 230, 1998/00

テクネチウム消滅処理のためのデータベースを構築するために、金属テクネチウム及びテクネチウム-ルテニウム合金を調製し、特性評価を行った。X線回折により、テクネチウム-ルテニウム合金の格子定数は、ルテニウム濃度の増加により減少することを明らかにした。また、レーザーフラッシュ法により熱拡散率を測定し、熱伝導率を導出した。テクネチウムの熱伝導率はルテニウムよりも小さいこと、ならびにテクネチウム-ルテニウム合金の熱伝導率は温度及びルテニウム濃度の増加とともに増加することを明らかにした。

論文

The Separation of neptunium and technetium in an advanced Purex process

内山 軍蔵; 朝倉 俊英; 宝徳 忍; 藤根 幸雄

Solvent Extr. Ion Exch., 16(5), p.1191 - 1213, 1998/00

TRU廃棄物発生量の低減及び環境放出放射量の低減を可能とするピューレックス法再処理プロセスの高度化研究を行っている。本報告は、共除染工程とU/Pu分配工程との間に新たにNp分離とTc分離の工程を設けた改良ピューレックスプロセスについて述べる。Np分離工程では、塩フリー有機還元剤$$eta$$-ブチルアルデヒドを、またTc分離工程では、高濃度硝酸をそれぞれ用いる。同分離プロセスの有効性をケミカルフローシート実験により確認した。

論文

The Separation of neptunium and technetium in an advanced purex process

内山 軍蔵; 朝倉 俊英; 宝徳 忍; 藤根 幸雄

Solvent Extr. Ion Exch., 16(5), p.1191 - 1213, 1998/00

 被引用回数:10 パーセンタイル:48.48(Chemistry, Multidisciplinary)

再処理施設から発生するTRU廃棄物の減容及び環境放出放射線量の低減を目指した高度化再処理プロセス(PARCプロセス)を開発している。本報告は高度化再処理プロセスの概念及び分離原理の実証を目的として行った抽出実験結果について述べる。

報告書

金属テクネチウムの試料調製と特性評価

湊 和生; 芹澤 弘幸; 福田 幸朔; 伊藤 光雄

JAERI-Research 97-077, 17 Pages, 1997/10

JAERI-Research-97-077.pdf:1.09MB

半減期約21万年の超長寿命核分裂生成物である$$^{99}$$Tcの消滅処理をめざして、テクネチウムの固体の研究を開始した。購入した粉末状の金属テクネチウムについて、X線回折測定、$$gamma$$線測定、ならびにICP-AES法及びICP-MS法による不純物分析を行った。格子定数の測定値は、文献値に一致した。金属不純物はアルミニウム及び鉄などで約15ppmであり、$$gamma$$線放出をともなう放射性の不純物は検出されなかった。この粉末試料を用いて、アーク溶解法により、ボタン、ロッド及びディスク状の金属テクネチウム試料を調製した。さらに、ディスク状の金属テクネチウム試料を用いて、レーザーフラッシュ法により、室温から1173Kまでの熱拡散率を測定した。金属テクネチウムの熱拡散率は、温度の上昇にともない減少したが、600K以上ではほとんど一定であった。

論文

A New separation process of neptunium, technetium, plutonium and uranium using butyraldehydes as reductants in nuclear fuel reprocessing

内山 軍蔵; 朝倉 俊英; 渡辺 眞樹男; 藤根 幸雄; 前田 充

Value Adding Through Solvent Extraction (Proc. of ISEC 96), 2, p.1291 - 1296, 1996/00

ピューレックスプロセスに基づく新しいネプツニウム、テクネチウム、プルトニウム及びウランの分離法の開発を行っている。共除染工程とN/Pu分配工程との間に設けたネプツニウム及びテクネチウム分離工程におけるそれら核種のウラン負荷溶媒からの分離率に及ぼす硝酸濃度の影響を調べることを目的としてケミカルフローシート実験を実施した。ネプツニウム分離工程では、Np(6価)の還元剤n-ブチルアルデヒドを用いるが、そこではウラン(6価)とともに抽出されたネプツニウムの95%が、またテクネチウムについては78%が溶媒から分離された。テクネチウム分離工程では、高濃度硝酸(5.5M)を用いた結果、ネプツニウム工程から抽出されたまま移行したネプツニウム及びテクネチウムのそれぞれ98%以上がウラン負荷溶媒から分離された。

報告書

テクネチウムの誘導結合プラズマ発光スペクトル測定

渡部 和男; 福島 弘之

JAERI-Research 95-066, 49 Pages, 1995/10

JAERI-Research-95-066.pdf:0.98MB

誘導結合プラズマ発光分析法によるテクネチウムの検出、定量のためICP発光スペクトルを波長160~460nmの領域で測定した。強度の大きいスペクトル線は、ほとんどが230~280nmの紫外部にあり、真空紫外部にはないことを確認した。最大強度を示すスペクトル線は、波長が254.32nmであり、この線を分析に用いた場合の3$$sigma$$検出限界は2ng ml$$^{-1}$$であった。最も強度の大きいスペクトル線3本(254.32nm、261.00nm、264.70nm)について、他元素(32元素)によるスペクトル干渉を定量的に調べ、鉄、モリブデン、タングステン及びウランの5元素が3波長全てに干渉することを明らかにした。

論文

Simulation of technetium behaviour in Purex extraction system

藤根 幸雄; 館盛 勝一; 大井 孝治; 鈴木 伸一; 前田 充; 本山 聡*; 井上 英明*

Proceedings of 4th International Conference on Nuclear Fuel Reprocessing and Waste Management; RECOD '94, Vol.1, 0, 14 Pages, 1994/00

ピュレックス法再処理の抽出第1サイクル共除染工程では、テクネチウムがUO$$_{22+}$$、Pu$$^{4+}$$、Zr$$^{4+}$$などと錯体を作ってTBPに抽出されプロセスの後段へ流れて行く。U/Pu分離工程に多量のテクネチウムが流入すると、還元されたPu$$^{3+}$$の再酸化反応が発生し、ウランからのプルトニウムの分離が不完全になる。これを防止するために共除染工程とU/Pu分離工程の間においてテクネチウムを分離除去する操作を行う。MOX燃料等の従来と異なる燃料を処理する際には、テクネチウムがU/Pu分離性能に及ぼす影響を評価して操作条件を最適化しておく必要があり、そのためのシミュレーションコードを開発して、プロセスの検討を行った。

論文

Distribution coefficient measurements of Tc,Np(IV) and Np(VI) between nitric acid solutions containing U and Pu and 30% TBP/n-dodecane

藤根 幸雄; 内山 軍蔵; 前田 充; R.Thompson*; C.Mason*; R.Bush*

Solvent Extraction in the Process Industries, Vol. 3, p.1789 - 1796, 1993/00

英国ハーウェル研究所のHARSEMシステムによりU,Pu共存系でのTc及びNpの分配係数を測定した。核種濃度は、トレーサーとしてそれぞれ$$^{237}$$U,$$^{241}$$Pu,$$^{99m}$$Tc,$$^{239}$$Npを使って、$$gamma$$線スペクトロメトリにより求めた。4M硝酸U濃度0~300g/Lの範囲で、Pu濃度が0.5g/Lの場合にはU濃度の上昇とともにTc分配係数が大きくなる。一方、Pu濃度が20g/L,50g/Lと高い場合には、Uが100g/L以下の濃度でTc分配係数が大きくなる傾向がみられた。Npについては、前処理によってIV価とVI価に調整したイオンについてそれぞれの分配係数を測定した。Np分配係数はフリーTBP濃度で関係づけられた。

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