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論文

Research and development on membrane IS process for hydrogen production using solar heat

Odtsetseg, M.; 岩月 仁; 田中 伸幸; 野口 弘喜; 上地 優; 井岡 郁夫; 久保 真治; 野村 幹弘*; 八巻 徹也*; 澤田 真一*; et al.

International Journal of Hydrogen Energy, 44(35), p.19141 - 19152, 2019/07

Thermochemical hydrogen production has attracted considerable interest as a clean energy solution to address the challenges of climate change and environmental sustainability. The thermochemical water-splitting iodine-sulfur (IS) process uses heat from nuclear or solar power and thus is a promising next-generation thermochemical hydrogen production method that is independent of fossil fuels and can provide energy security. This paper presents the current state of research and development of the IS process based on membrane techniques using solar energy at a medium temperature of 600$$^{circ}$$C. Membrane design strategies have the most potential for making the IS process using solar energy highly efficient and economical and are illustrated here in detail. Three aspects of membrane design proposed herein for the IS process have led to a considerable improvement of the total thermal efficiency of the process: membrane reactors, membranes, and reaction catalysts. Experimental studies in the applications of these membrane design techniques to the Bunsen reaction, sulfuric acid decomposition, and hydrogen iodide decomposition are discussed.

報告書

Update of JAEA-TDB; Update of thermodynamic data for zirconium and those for isosaccahrinate, tentative selection of thermodynamic data for ternary M$$^{2+}$$-UO$$_{2}$$$$^{2+}$$-CO$$_{3}$$$$^{2-}$$ system and integration with JAEA's thermodynamic database for geochemical calculations

北村 暁

JAEA-Data/Code 2018-018, 103 Pages, 2019/03

JAEA-Data-Code-2018-018.pdf:5.66MB
JAEA-Data-Code-2018-018-appendix1(DVD-ROM).zip:0.14MB
JAEA-Data-Code-2018-018-appendix2(DVD-ROM).zip:0.15MB
JAEA-Data-Code-2018-018-appendix3(DVD-ROM).zip:0.19MB

最新の熱力学データのレビューを行い、選定された値を高レベル放射性廃棄物およびTRU廃棄物の地層処分の性能評価に用いるための熱力学データベース(JAEA-TDB)に収録した。今回のレビューでは、(1)ジルコニウムの水酸化物および加水分解種の熱力学データについて、経済協力開発機構原子力機関(OECD/NEA)が公開した熱力学データベースと比較しつつ熱力学データを選定した。また、(2)金属イオンのイソサッカリン酸錯体の熱力学データについては、最新のレビュー論文を基に、選定値のレビューと内部整合性の確認を行ったうえで採用した。さらに、(3)アルカリ土類元素、ウラン(VI)イオンおよび炭酸イオンから構成される三元錯体の熱力学データについて、文献情報を暫定的に追加した。そして、(4)地球化学計算用に整備された熱力学データベースとの統合を実現させた。選定値の内部整合性は著者が確認した。更新したJAEA-TDBを有効活用するために、PHREEQCおよびGeochemist's Workbenchといった地球化学計算コード用フォーマットを整備した。

論文

R&D status in thermochemical water-splitting hydrogen production iodine-sulfur process at JAEA

野口 弘喜; 竹上 弘彰; 笠原 清司; 田中 伸幸; 上地 優; 岩月 仁; 会田 秀樹; 久保 真治

Energy Procedia, 131, p.113 - 118, 2017/12

 被引用回数:3 パーセンタイル:1.43

ISプロセスは最も研究された熱化学水素製造プロセスである。現在、原子力機構は実用材料機器を用いた設備による試験の段階にある。主な課題は、プロセス全体の成立性と過酷な環境下での安定した水素製造の確証である。そのために、耐食材料を用いた水素製造能力100L/hの試験設備を作製した。初めに、工程ごとの試験により反応器や分離器の基礎的な性能を確認した。その後、全工程を接続して運転を行い、8時間連続での10L/hの水素製造に成功した。

論文

Preparation of an H$$_{2}$$-permselective silica membrane for the separation of H$$_{2}$$ from the hydrogen iodide decomposition reaction in the iodine-sulfur process

Odtsetseg, M.; 池田 歩*; 田中 伸幸; 久保 真治; 野村 幹弘*

International Journal of Hydrogen Energy, 42(9), p.6012 - 6023, 2017/03

 被引用回数:7 パーセンタイル:36.91(Chemistry, Physical)

A high performance hydrogen-permselective silica membrane derived from hexyltrimethoxysiline (HTMOS) Si-precursor was developed to enhance chemical equilibrium ratio of hydrogen iodide (HI) decomposition in thermochemical water-splitting iodine-sulfur (IS) process. The silica membrane, called the HTMOS membrane, was prepared via a counter diffusion chemical vapor deposition method. The HTMOS membrane prepared at an optimal condition of 450$$^{circ}$$C within 5 min showed highest H$$_{2}$$ permeance of the order of 10$$^{-7}$$ mol Pa$$^{-1}$$ m$$^{-2}$$ s$$^{-1}$$ with a H$$_{2}$$/SF$$_{6}$$ selectivity of 276. It was found that the HTMOS membrane was stable in HI exposure at 400$$^{circ}$$C during 8 h and its HI permeance was the order of 10$$^{-10}$$ mol Pa$$^{-1}$$ m$$^{-2}$$ s$$^{-1}$$. It was demonstrated that the newly developed the HTMOS membrane could be a promising candidate for HI decomposition membrane reactor at working temperature of around 400$$^{circ}$$C.

論文

IS process hydrogen production test for components and system made of industrial structural material, 2; H$$_{2}$$SO$$_{4}$$ decomposition, HI distillation, and HI decomposition section

野口 弘喜; 竹上 弘彰; 上地 優; 田中 伸幸; 岩月 仁; 笠原 清司; 久保 真治

Proceedings of 8th International Topical Meeting on High Temperature Reactor Technology (HTR 2016) (CD-ROM), p.1029 - 1038, 2016/11

原子力機構では、高温ガス炉の核熱利用技術として熱化学法ISプロセスの研究開発を行っている。工業材料を用いて100L/h規模の連続水素製造試験装置を製作した。初めに、本試験装置の各機器の機能確認を行うため、5つに分割された工程毎に試験を実施した。本報告では、5工程のうち、硫酸分解工程、HI蒸留工程及びHI分解工程の結果を示した。硫酸分解工程では、硫酸分解器による硫酸分解反応試験を行い、酸素製造量は供給硫酸量に比例することを示し、また、SO$$_3$$分解率は約80%であった。以上より、設計通りの性能を有していることを明らかにした。HI蒸留工程では、共沸以上のHIx水溶液を用いた蒸留試験を行い、塔頂から高濃度HI水溶液、塔底から共沸組成のHIx水溶液の生成を確認し、蒸留による分離が設計通りに行われていることを示した。HI分解工程では、HI分解器によるHI分解反応試験を行い、分解率約18%で安定した水素製造が可能であることを示し、設計通りの性能を有していることを示した。シリーズ(I)で示すブンゼン反応工程、HI濃縮工程の結果と合わせて、工程別試験を完了した。その後、これらの結果を基に、連続水素製造試験を実施し、8時間の水素製造に成功した。

論文

IS process hydrogen production test for components and system made of industrial structural material, 1; Bunsen and HI concentration section

田中 伸幸; 竹上 弘彰; 野口 弘喜; 上地 優; 岩月 仁; 会田 秀樹; 笠原 清司; 久保 真治

Proceedings of 8th International Topical Meeting on High Temperature Reactor Technology (HTR 2016) (CD-ROM), p.1022 - 1028, 2016/11

原子力機構では、工業製材料を使用した100L/hr規模の連続水素製造試験装置を完成させた。連続水素製造試験に先立って、製作した各機器の機能確認を行うため、5つある工程の工程別試験をそれぞれ実施した。本発表では、5工程のうち、ブンゼン反応工程及びHI濃縮工程の結果を示した。ブンゼン反応工程では、供給された反応原料がブンゼン反応器において混合され、ブンゼン反応が進行しなければならない。反応原料のSO$$_{2}$$が全て溶液中に吸収されていることから、原料が確実に混合され、かつ、ブンゼン反応が速やかに進行していることを示し、ブンゼン反応器の機能が設計通りであることを明らかにした。HI濃縮工程では、製作した電解電気透析(EED)スタックを用いて、HI濃縮試験を実施した。その結果、既報の予測式に一致する濃縮性能を持つことを確認し、EEDスタックの機能確認を完了した。シリーズ(II)で示す硫酸工程, HI蒸留, HI分解工程の結果と合わせて、工程別試験を完了した。その後、これらの結果を基に、連続水素製造試験を実施し、8時間の水素製造に成功した。

論文

Flowsheet study of the thermochemical water-splitting IS process for effective hydrogen production

笠原 清司; 久保 真治; 日野 竜太郎; 小貫 薫; 野村 幹弘*; 中尾 真一*

Proceedings of AIChE 2005 Spring National Meeting (CD-ROM), 8 Pages, 2005/04

原研では、高温ガス炉(HTGR)から供給される1000$$^{circ}$$C近い熱を利用した、熱化学的水素製造法ISプロセスの研究開発を行ってきた。主な研究内容は、連続水素製造のための制御技術,HI分解反応工程の高度化,耐食構造材料の予備的選定である。ここでは、現在の研究状況、特にHI分解反応工程への膜技術の導入を考慮したフローシートの研究について紹介する。

論文

Present status of energy in Japan and HTTR project

小川 益郎; 西原 哲夫

Nuclear Engineering and Design, 233(1-3), p.5 - 10, 2004/10

 被引用回数:20 パーセンタイル:18.54(Nuclear Science & Technology)

日本の1次エネルギー供給量は年々増加しており、大量のエネルギーが輸入されている。そのため、エネルギー自給率は原子力エネルギーを考慮しても20%しかない。大量のエネルギー消費の結果、大量の温暖化ガスが環境に放出されている。日本においては、原子力エネルギーがエネルギー供給に重要な役割を占めている。日本原子力研究所で進めているHTTRプロジェクトでは、高温ガス炉水素製造の確立を目指しており、高温ガス炉技術,熱化学法による水素製造技術及びシステムインテグレーション技術の開発を進めている。

論文

Effects of process parameters of the IS process on total thermal efficiency to produce hydrogen from water

笠原 清司; Hwang, G.*; 中島 隼人; Choi, H.*; 小貫 薫; 野村 幹弘

Journal of Chemical Engineering of Japan, 36(7), p.887 - 899, 2003/07

 被引用回数:50 パーセンタイル:12.32(Engineering, Chemical)

熱化学的水素製造プロセスであるISプロセスについて熱効率に対する操作条件の影響を評価した。HI濃縮に電気透析(EED)セル,HIの分解反応にメンブレンリアクターを適用した。4つの操作条件(HI分解反応器の転化率,HI蒸留塔の還流比,HI蒸留塔の圧力,及びEEDセル直後のHI濃度)の感度解析を行った。EEDセル直後HI濃度が熱効率に最も大きい影響があり、熱効率が13.3%変動した。他の操作条件の熱効率への影響は2%以下であった。プロセスの非理想性(EEDセルの電気エネルギーロス,熱交換器のロス,及び排熱からの電力回収におけるロス)の影響が評価された。EEDセルのロスによる熱効率の損失は11.4%だった。熱交換器のロスによって熱効率は5.7%減少した。電力回収のロスは6.3%効率を低下させた。装置が改良された後には、最大の熱効率を得るためにEEDセル直後HI濃度のような操作条件を最適化すべきである。EEDセル,熱交換器及び排熱回収を理想的に行った条件の下では、操作条件を最適化したプロセスの熱効率は56.8%であった。

論文

Research and development of HTTR hydrogen production systems

塩沢 周策; 小川 益郎; 稲垣 嘉之; 小貫 薫; 武田 哲明; 西原 哲夫; 林 光二; 久保 真治; 稲葉 良知; 大橋 弘史

Proceedings of 17th KAIF/KNS Annual Conference, p.557 - 567, 2002/04

核熱を用いた水素製造に関する開発研究が1997年1月から文部科学省の受託研究として開始された。HTTRに接続する水素製造システムはHTTRにより供給される10MWの核熱を用いて天然ガスの水蒸気改質により約4000m$$^{3}$$/hの水素が製造可能なように設計が進められている。HTTR水素製造システムは世界で初めて原子炉に接続されるものであり、実証試験を行う前に炉外実証試験を実施することとした。HTTR水素製造システムにおける制御性,安全性及び主要機器の性能を確証するために、約1/30スケールモデル炉外試験装置を建設した。炉外実証試験と平行して、安全審査や解析コード開発に必要な詳細データを取得するために、要素試験として触媒管の腐食試験,伝熱管や触媒管の水素同位体試験及び高温隔離弁の健全性試験を実施している。また,より効果的でさまざまな核熱利用に対して、ISプロセスと呼ばれる熱化学法による水素製造技術の基礎研究を進めている。本論文では原研におけるHTTR水素製造システム開発研究の現状と今後の計画を述べる。

論文

Distribution behavior of plutonium and americium in LiCl-KCl eutectic/liquid cadmium systems

坂村 義治*; 白井 理; 岩井 孝; 鈴木 康文

Journal of Alloys and Compounds, 321(1), p.76 - 83, 2001/05

 被引用回数:42 パーセンタイル:11.54

金属あるいは窒化物などの新型燃料の乾式再処理ではLiCl-KCl/液体Cd系での分配挙動を利用した各元素の分離・回収やLiCl-CKl共晶塩中での電解による各元素の分離・回収が考えられている。特にLiCl/KCl共晶塩/Cd系でのPu等の分配挙動の基礎的な理解は重要である。本研究では、PuとAmのLiCl-KCl共晶塩/液体Cd系での分配挙動を、平衡電位との関係を調べながら明らかにした。特に、Amは塩中で、-1.45V以上では3価,-1.45V以下では2価で存在することが判明した。

論文

Present status of development study on HTGR heat application systems at JAERI

東 俊一; 中島 隼人; 久保 真治; 小貫 薫; 稲垣 嘉之; 清水 三郎; 秋野 詔夫

Proceedings of the Seminar on HTGR Application and Development, p.164 - 175, 2001/03

日本原子力研究所では高温ガス炉(HTGR)から得られる核熱の利用に関し、化学プロセスと組み合わせて水素を製造するシステムを研究開発中である。HTGRと組み合わせる化学プロセスとして、スチームリフォーミング(SR)プロセスと熱化学法ISプロセスとが選ばれて研究が進められており、その現状を紹介する。SRプロセスは商業化された技術であり、HTGRへの組み込みの早期実現に向けて炉外試験を行う段階まで到達している。ISプロセスはプロセスが特異なため、商業化への問題点の克服中である。ISプロセスは実現への困難さは伴うが、原料に水しか使用せず、副生成物も酸素のみであるため、将来的に期待大である。ISプロセスの内容・現在までの研究成果・将来計画を述べる。

論文

Preliminary process analysis for the closed cycle operation of the iodine-sulfur thermochemical hydrogen production process

桜井 誠*; 中島 隼人; 小貫 薫; 池野谷 和彦*; 清水 三郎

International Journal of Hydrogen Energy, 24(7), p.603 - 612, 1999/00

熱化学水素製造ISプロセスにおいて、プロセスの閉サイクル化を実現するための予備的検討を行った。ブンゼン反応生成物の硫酸相とポリヨウ化水素酸相(HI$$_{x}$$相)の2液相分離特性を0$$^{circ}$$Cにおいて測定した。その測定データを用いて、系内のHI$$_{x}$$蒸留塔における出口溶液であるHI溶液とI$$_{2}$$溶液がプロセス内に及ぼす影響を検討した。HI$$_{x}$$蒸留塔出口溶液の変動は、2液相分離器内の組成に影響を及ぼすことがわかり、その影響について評価を行った。また、その検討、評価結果に基づいて、閉サイクル運転のための計測、制御法などについての考察も加えた。

論文

熱化学法ISプロセスの閉サイクル連続水素製造試験

中島 隼人; 池野谷 和彦*; 小貫 薫; 清水 三郎

化学工学論文集, 24(2), p.352 - 355, 1998/00

 被引用回数:38 パーセンタイル:14.31(Engineering, Chemical)

実験室規模の装置を用いて、熱化学水素製造法ISプロセスの閉サイクル連続水素製造試験を行った。酸生成反応、二液相分離、酸分解反応等に関する実験結果を考慮して全系物質収支を定めた。水素製造速度1.2dm$$^{3}$$(S,T,P)/hのもとで24時間の連続運転試験を行った結果、量論比の水素と酸素を安定に発生させることができた。運転の前後における循環溶液組成はほとんど変化しなかった。

論文

硫酸沸騰環境におけるFe-Si合金の耐食性

井岡 郁夫; 小貫 薫; 二川 正敏; 栗木 良郎*; 名越 正泰*; 中島 隼人; 清水 三郎

材料, 46(9), p.1041 - 1045, 1997/09

95wt%硫酸及び50wt%硫酸の沸騰環境におけるFe-Si合金の腐食挙動を調べた。合金の耐食性は、硫酸組成に応じて特定のSi含有量にて急変した。合金を不働態化するために必要な臨界組成は、95wt%硫酸では9~10%Si,50wt%硫酸では12~15%Siの範囲に存在する。耐食性合金表面に形成される酸化皮膜をオージェ分光及びX線回折により調べた結果、皮膜は非晶質のSiO$$_{2}$$から成り、酸化性の95wt%硫酸中で生成する場合はSを含み、還元性の50wt%硫酸中で生成する場合はSを含まないことが判明した。皮膜成長速度は、母材のSi含有量と硫酸濃度に大きく依存した。

論文

電気透析によるHI$$_{x}$$溶液の濃縮

小貫 薫; 中島 隼人; 清水 三郎

化学工学論文集, 23(2), p.289 - 291, 1997/00

 被引用回数:5 パーセンタイル:55.24(Engineering, Chemical)

ヨウ素を溶解したヨウ化水素酸(HI$$_{x}$$溶液)の濃縮への応用の観点から、市販のイオン交換膜、NEOSEPTA CMH及びTOSFLEX IE-DF34を用いて、HI$$_{x}$$溶液の電気透析挙動を検討し、陽イオン交換膜の選択性と電気抵抗及び陰イオン交換膜における浸透及び電気浸透による水の透過性が濃縮効率の支配因子であることを明らかにした。透析速度及び浸透速度から、濃縮に必要な電流密度の下限値を推定した。

論文

熱化学分解サイクルによる水素製造プロセスの研究

桜井 誠*

水素エネルギーシステム, 22(2), p.74 - 75, 1997/00

熱化学分析水素製造プロセスの説明、当研究室で研究を続けているISプロセスの説明、ISプロセスのこれまでの研究の概要、さらには今後の研究課題について簡単に紹介した。

論文

熱化学法ISプロセス装置材料スクリーニング試験

小貫 薫; 井岡 郁夫; 二川 正敏; 中島 隼人; 清水 三郎; 田山 一郎*

材料と環境, 46(2), p.113 - 117, 1997/00

熱化学水素製造法ISプロセス用装置材料の候補材選定を目的とした腐食試験を実施した。試験は微量のヨウ化水素酸を含む50wt%硫酸の95$$^{circ}$$C及び120$$^{circ}$$Cの環境、及び200~400$$^{circ}$$CのHI/I$$_{2}$$/H$$_{2}$$Oの混合気体環境にて行った。前者の環境では、タンタル、ジルコニウム、透明石英ガラス及び鉛が優れた耐食性を示した。テフロンPFAは、素材自体は耐食性を示したがヨウ素の浸透が認められた。後者の環境では、チタン及びハステロイC-276が優れた耐食性を示した。インコネル600及び1Cr-1/2Moもこれらに次ぐ小さな腐食速度であったが、インコネル600には粒界浸食が認められた。

報告書

The Aqueous solubility and speciation analysis for uranium, neptunium and selenium by the geochemical code (EQ3/6)

武田 聖司; 島 茂樹; 木村 英雄; 松鶴 秀夫

JAERI-Research 95-069, 47 Pages, 1995/11

JAERI-Research-95-069.pdf:1.65MB

高レベル放射性廃棄物の処分サイトにおいて想定される地下水の化学特性に対し、地球化学コードEQ3/6により、U、Np、Seの溶解度と化学種の推定を行った。また、各研究機関の溶解度及び化学種に関する報告と解析結果の比較検討を行った。溶解度の解析から、人工バリア内において想定される地下水の化学特性の変化に対する各元素の溶解度特性を定量的に評価することができた。また、酸化雰囲気の中性あるいはアルカリ側の地下水において炭酸濃度の上昇がU、Npの溶解度の上昇をもたらし、炭酸濃度が溶解度に及ぼす影響の程度を把握することができた。化学種については、人工バリアにおける支配的な溶存化学種が推定でき、天然バリアでは還元雰囲気から酸化雰囲気に地下水特性が変化する間の溶存化学種の変化を予測することができた。

報告書

エチルトリクロロシランを用いたCVD-SiCの熱力学計算

中野 純一; 山田 禮司

JAERI-Research 95-045, 26 Pages, 1995/06

JAERI-Research-95-045.pdf:1.08MB

自由エネルギー最小化法に基づく化学平衡状態計算プログラムSOLGASMIX-PVを用いて、C$$_{2}$$H$$_{5}$$SiCl$$_{3}$$-H$$_{2}$$-Ar系の化学蒸着(CVD)に関して熱力学計算を行い、CVD状態図を得た。C$$_{2}$$H$$_{5}$$SiCl$$_{3}$$-H$$_{2}$$系では、$$beta$$-SiC+C、$$beta$$-SiC、$$beta$$-SiC+Si(l)、Si(l)、$$beta$$-SiC+Si(s)、およびSi(s)が蒸着する領域が存在することがわかった。C$$_{2}$$H$$_{5}$$SiCl$$_{3}$$Ar系では、$$beta$$-SiC+CおよびCが蒸着することがわかった。これらの計算結果と報告されている蒸着実験結果とを比較した結果、$$beta$$-SiC+Cが蒸着すると計算された領域において、$$beta$$-SiC+C、$$beta$$-SiC、または$$beta$$-SiC+Si(s)が蒸着することがわかった。CVDにおける最適なガスのモル比と蒸着温度に関しては、(Ar+H$$_{2}$$)/C$$_{2}$$H$$_{5}$$SiCl$$_{3}$$モル比1000~10000、Ar/H$$_{2}$$モル比0.43~0.15、蒸着温度1100~1500Kのときに、原料のSi原子は最も効率よく$$beta$$-SiCとして蒸着し、$$beta$$-SiC単相を生成することが明らかになった。

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