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論文

Structural analysis of Co-extracted heptavalent technetium and rhenium complexes by EXAFS

鈴木 伸一; 矢板 毅; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 本橋 治彦*

Physica Scripta, T115, p.306 - 307, 2005/00

TBPを用いる核燃料再処理においてテクネチウムは非常に複雑な挙動を示す。特に、U(VI),Pu(IV)やZr(IV)が系内に共存するとテクネチウムは共抽出される。この共抽出のメカニズムとしては硝酸イオンと過テクネチウムイオンとの交換によるものであり、発表においては、U-Tc共抽出錯体の構造について同属であるRe(VII)やMn(VII)と比較しながら報告する。

論文

Study on selective separation of uranium by N,N-dialkylamide in ARTIST process

鈴木 伸一; 佐々木 祐二; 矢板 毅; 木村 貴海

Proceedings of International Conference ATALANTE 2004 Advances for Future Nuclear Fuel Cycles (CD-ROM), 4 Pages, 2004/06

われわれは、使用済核燃料(SF)の簡素化次世代型再処理プロセス:ARTISTプロセスを提案している。ARTISTプロセスの主要工程の一つは、「Uの選択的抽出工程」である。「Uの選択的抽出工程」では、選択的にU(VI)のみの分離回収を目的としている。使用する試薬としては、焼却処分が可能であり固体廃棄物の低減が期待され、環境負荷低減が見込めるN,N-ジアルキルアミドを用いる。特に、嵩高いN,N-ジアルキルアミドは、金属との錯形成において枝分かれ効果を示すため、この枝分かれ効果を用いてAn(VI)とAn(IV)の分離が可能となる。本研究では、D2EHDMPAを用いプロセス内でのPu(IV)のリサイクル蓄積を起こすことなくU(VI)の単離ができることを確認した。さらに、Npの抽出においても、Np(VI)からNp(V)あるいはNp(IV)への還元処理を行わずにNp(VI)とU(VI)の分離の可能性を見いだした。

論文

Back-extraction of uranium(VI) from organophosphoric acid with hydrazine carbonate

渡邉 雅之; 龍ヶ江 良三*; 白橋 浩一; 森田 泰治; 久保田 益充*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 250(2), p.377 - 379, 2001/11

 被引用回数:5 パーセンタイル:40.34(Chemistry, Analytical)

以前、著者らは、炭酸ヒドラジンがDi(2-ethylhexyl)phosphoric acid(HDEHP)に抽出された三価及び四価アクチノイドを効率的に逆抽出できること、また、その逆抽出メカニズムについて明らかにした。本報では、HDEFP及びDiisodecylphosphoric acid(DIDPA)から六価のウランの逆抽出について明らかにすることを目的とした。その結果、HDEHPからの逆抽出とDIDPAからの逆抽出とでは、挙動が、異なることが明らかとなった。

論文

Stokes relationship in absorption and fluorescence spectra of U(VI) species

G.Meinrath*; 加藤 義春; 木村 貴海; 吉田 善行

Radiochimica Acta, 82, p.115 - 120, 1998/00

地球化学的に重要なU(VI)の単独化学種の吸収及び蛍光スペクトルは、天然環境におけるウランの挙動を予測するための精度の高い熱力学データの取得、ならびに天然に含まれるウランをトレーサーとして使用する可能性の評価において必要となる。時間分解レーザー誘起蛍光法(TRLFS)は10$$^{-10}$$mol dm$$^{-3}$$以下の濃度でU(VI)が検出できることを実証してきた。また、ほとんどの天然水系におけるU(VI)濃度は$$>$$10$$^{-10}$$mol dm$$^{-3}$$であることが知られている。このように、原理的に検出可能な低濃度のU(VI)に対して、TRLFSは励起スペクトル、蛍光スペクトル及び蛍光寿命の特徴的な3つのパラメータを提供する。さらにこれに加え、U(VI)化学種の吸収スペクトルと蛍光スペクトル間のエネルギー差(ストークス・シフト)がパラメータとなる。この関係をU(VI)の加水分解種及び炭酸錯体を用いて実証する。

論文

Solid-liquid phase equilibria of Np(VI) and U(VI) under controlled CO$$_{2}$$ partial pressures

加藤 義春; 木村 貴海; 吉田 善行; 二谷 訓子*

Radiochimica Acta, 74, p.21 - 25, 1996/00

これまでに報告のあったU(VI)及びPu(VI)の固液相平衡において、生成する沈澱の化学形に大きな違いがみられること、Np(VI)に関する同様の研究が全くないことなどから、Np(VI)及びU(VI)の固液相平衡の研究を行った。0.1M NaClO$$_{4}$$、25$$^{circ}$$C、pH2.5~5.5において、オゾンを含む80%、0.99%及び0.03%CO$$_{2}$$雰囲気でNp(VI)の溶解度を、100%及び0.03%CO$$_{2}$$雰囲気でU(VI)の溶解度を測定した。生成した沈澱をX線回折及び光音響分光で分析した結果、80%及び100%CO$$_{2}$$ではNpO$$_{2}$$CO$$_{2}$$(s)とUO$$_{2}$$CO$$_{3}$$(s)が、0.03%及び0.99%CO$$_{2}$$ではNpO$$_{3}$$・H$$_{2}$$O(s)とUO$$_{3}$$・2H$$_{2}$$O(s)が溶解度を決定する固相であることを明らかにした。それぞれの固相に対して得られた溶解度積はlog Ksp(NpO$$_{2}$$CO$$_{3}$$)=-14.62$$pm$$0.12、log Ksp(NpO$$_{3}$$)=-21.90$$pm$$0.09、log Ksp(UO$$_{2}$$CO$$_{3}$$)=-14.10$$pm$$0.14及びlog Ksp(UO$$_{3}$$)=-22.28$$pm$$0.05であった。

論文

Development of photoacoustic spectroscopy for speciation of actinide elements in aqueous solution and in solid phase

木村 貴海; 中山 真一

3rd Int. Symp. on Advanced Nuclear Energy Research; Global Environment and Nuclear Energy, 6 Pages, 1991/00

溶液および固体中でのアクチニド元素の化学種の分析のために、光音響分光法を用いた状態分析法の開発を進めている。今回はレーザー誘起光音響分光法(LPAS)、紫外可視・近赤外光音響分光法(UV-VIS-NIR PAS)、およびフリーエ変換赤外光音響分光法(FT-IR PAS)を、水溶液中および水溶液から生成した沈殿中のU(IV)、U(VI)の分析に適用した結果を報告する。

論文

Extraction chromatography in the TBP-HNO$$_{3}$$ system, I; Extraction behaviour of Th(IV) and U(VI) with the TBP/XAD-4 resin

木村 貴海

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 141(2), p.295 - 306, 1990/00

 被引用回数:18 パーセンタイル:83.87(Chemistry, Analytical)

TBP-硝酸系抽出クロマトグラフ法におけるTBP/XAD-4樹脂へのTh(IV)及びU(VI)の抽出挙動を検討した。二相分配及び赤外吸収スペクトルにより調べた結果、TBPの保持体としてのアンバーライトXAD-4樹脂は、溶媒抽出における希釈剤に相当すること、XAD-4に保持されたTBPのP=0結合はfreeなTBPのP=0結合と同様にTh、Uの抽出に関与することなどを明らかにした。さらに、TBP/XAD-4樹脂に対するTh、Uの抽出平衡は、溶媒抽出におけるfreeなTBPに対する抽出平衡と一致することを示した。

論文

Synergistic extraction of Am(III), Th(IV) and U(VI) by PMBP and crown ethers

米澤 仲四郎; Choppin, G. R.*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 134(1), p.233 - 239, 1989/00

 被引用回数:29 パーセンタイル:92.84(Chemistry, Analytical)

PMBP(1-Phenyl-3-methyl-4-benzylpyrazolone)とクラウンエーテルによる、UO$$_{22+}$$、Am$$^{3+}$$、Th$$^{4+}$$の0.1M過塩素酸溶液からトルエン中への共同効果実験を行った。クラウンエーテルとしては空孔サイズ、塩基性度等の異なる、12C4、15C5、18C6,DB18C6及びDCH18C6を使用した。溶媒抽出のデータから各陽イオンのPMBPによる抽出定数Kex(1)、及びPMBPとクラウンエーテルによる抽出定数Kex(2)を求め、各イオンのPMBP錯体とクラウンエーテルとの付加反応平衡定数$$beta$$mを求めた。各イオンの$$beta$$mと、陽イオン半径とクラウンエーテルの空孔サイズ、及びクラウンエーテルの塩基性度との相関関係は認められなかった。共同効果抽出におけるM(PMBP)$$_{n}$$-CE間の相互作用は、みかけ上クラウンエーテルの塩基性度、立体効果、結合に関与する酸素数が複合したものと推察された。

論文

口頭

炭酸共存条件におけるウランのモンモリロナイトへの収着に対するモデル適用性

杉浦 佑樹; 舘 幸男; 陶山 忠宏*; 浜本 貴史*

no journal, , 

わが国には、炭酸濃度の比較的高い地下水環境が存在する。ウラン(U(VI))は炭酸錯体を形成することで収着分配係数(K$$_{d}$$)が低下するため、その影響を定量的に評価する必要がある。原子力機構が整備を進めている収着データベース(JAEA-SDB)から既存のU(VI)のモンモリロナイトへの収着データを複数抽出し、モデルパラメータの導出と炭酸共存条件における収着モデルの適用性の評価を行った。得られたモデルパラメータは、炭酸濃度を変化させた試験結果を良好に再現することができ、炭酸錯体形成によりK$$_{d}$$が低下するものの、一部は三元錯体として収着している可能性が示唆された。また、モデルパラメータ導出に用いていないデータセットの再現に成功し、モデル化の方法の妥当性及びモデルにより炭酸共存の影響を予測・評価できる可能性が示された。

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