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論文

Model updates and performance evaluations on fuel performance code FEMAXI-8 for light water reactor fuel analysis

宇田川 豊; 天谷 政樹

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(6), p.461 - 470, 2019/06

FEMAXI-8は、軽水炉燃料の通常運転時及び過渡条件下の挙動解析を目的として原子力機構が開発・整備を進めてきた解析コードである。主に実験データ解析や燃料設計等研究/開発ツールとして利用されてきたFEMAXI-7に対し、ペレットクラックや核分裂生成物ガス挙動の新規モデル開発、既存モデルの改良及び拡充、プログラムのデータ/処理構造見直し等の改良を行い、性能向上を図った。本論文では最近のモデル改良を経たFEMAXI-8を対象に、168ケースの照射試験ケースで得られた実測データを用いた総合的な予測性能検証を実施し、燃料中心温度やFPガス放出率について妥当な予測を与えることを示した。また別途実施したベンチマーク解析により、数値計算の安定性や計算速度についても前バージョンからの大幅な改善を確認した。

報告書

確率論的幾何形状モデルの軽水体系への適用について

森 貴正; 小嶋 健介*; 須山 賢也

JAEA-Research 2018-010, 57 Pages, 2019/02

JAEA-Research-2018-010.pdf:6.25MB

MVP/GMVPの確率論的幾何形状モデル(STGM)を軽水体系に適用した場合の特性を評価するために、連続エネルギーモンテカルロコードMVPを用いて、無限体系におけるパラメトリック・スタディと単純有限体系における使用済み燃料直接処分の臨界安全解析を実施した。その結果、STGMはUO$$_{2}$$燃料球の充填率(6.5%$$sim$$63.3%)によらず、燃料球径が大きくなると熱中性子利用率を過大評価し、その結果、無限増倍率を過大評価することが分かった。この結果は、使用する最近接球分布(NND、モンテカルロ法3次元剛体球空間分布計算コードMCRDFよるNNDと統計的一様分布に基づくNND解析式)には依存しない。STGMによる過大評価は、中性子パスの始点によって異なる分布の平均であるNNDを用いて燃料球を確率論的に配置するために個々の中性子の状況(燃料球分布の粗密と軽水領域の大きさ)が考慮されず、軽水の塊中での散乱が継続する効果を取り入れることができないことに起因すると推定された。

報告書

燃料挙動解析コードFEMAXI-8の開発; 軽水炉燃料挙動モデルの改良と総合性能の検証

宇田川 豊; 山内 紹裕*; 北野 剛司*; 天谷 政樹

JAEA-Data/Code 2018-016, 79 Pages, 2019/01

JAEA-Data-Code-2018-016.pdf:2.75MB

FEMAXI-8は、軽水炉燃料の通常運転時及び過渡条件下の挙動解析を目的として原子力機構が開発・整備を進めてきたFEMAXI-7(2012年公開)の次期リリースに向けた最新バージョンである。FEMAXI-7は主に実験データ解析や燃料設計等研究/開発ツールとして利用されてきたが、燃料挙動に係る現象解明やモデル開発等の燃料研究分野における適用拡大並びに燃料の安全評価等への活用を念頭に、原子力機構ではその性能向上及び実証を進めた。具体的には新規モデル開発、既存モデルの改良及び拡充、プログラムのデータ/処理構造見直し、旧言語規格からの移植、バグフィックス、照射試験データベース構築等のインフラ整備、体系的な検証解析を通じた問題の発見と修正等を行うとともに、各種照射試験で取得された144ケースの実測データを対象とした総合的な性能評価を実施した。燃料中心温度について概ね相対誤差10%の範囲で実測値を再現する等、解析結果は実測データと妥当な一致を示した。

論文

Sintering behavior of (U,Ce)O$$_{2}$$ and (U,Pu)O$$_{2}$$

中道 晋哉; 廣岡 瞬; 砂押 剛雄*; 加藤 正人; Nelson, A.*; McClellan, K.*

Transactions of the American Nuclear Society, 113(1), p.617 - 618, 2015/10

CeO$$_{2}$$はPuO$$_{2}$$の模擬物質として多くの研究が行われている。Dorrは(U,Ce)O$$_{2}$$の焼結に関して、ハイパーストイキオメトリ領域では還元雰囲気と比べて低温で焼結が進むことを報告している。しかし、試料の酸素/金属比は正確にはコントロールされておらず、(U,Ce)O$$_{2}$$と(U,Pu)O$$_{2}$$の類似性について定量的な議論はされていない。よって本研究では、(U,Ce)O$$_{2}$$と(U,Pu)O$$_{2}$$の焼結挙動について調べ、酸素欠陥の影響について評価を行った。

報告書

乾式リサイクルシステム酸化物燃料の品質評価

掛樋 勲; 河野 秀作

JNC-TN9400 2000-054, 84 Pages, 2000/04

JNC-TN9400-2000-054.pdf:7.15MB

本研究は、乾式再処理-振動充填燃料の乾式リサイクルシステム構築研究に資するため、酸化物電解処理技術で得られたUO2顆粒を用いた振動充填実験を行って、充填密度等の燃料品質とその向上性についての評価を行ったものである。酸化物電解処理技術は、燃料酸化物が焼結体の形態で電極に析出する方法である。この焼結体となっている電極析出物を破砕することによって、振動充填燃料となる顆粒を作る。この電解処理方法はFP分離にも適用できて再処理と顆粒製造を同時にできる。これは、ロシア原子炉科学研究所RIARで開発中のもので、国内においても新しいFBR燃料リサイクル技術のひとつとして、評価研究が進められている。従来、振動充填燃料は、球形顆粒を作って充填密度を上げることを考えている。本研究対象としている電解による顆粒は電解析出物を破砕して顆粒とするため、顆粒製法は簡単であるが、形状が角張った非球形顆粒である。そのため、本研究ではこの電解による顆粒の充填密度と振動充填メカニズム(決定因子)との相関性をできるだけ明らかにするように努めている。また、酸化物電解処理技術で得られたUO2顆粒を用いた振動充填実験は、国内初めての実験成果である(実験は東芝に委託して行った)。UO2顆粒振動充填燃料のほぼ均一な顆粒分布性状と75%の振動充填密度を得た。軸方向充填密度のバラツキのため、期待される充填密度は達成できなかったが、振動充填メカニズム及び充填密度向上のための知見を多々得た。この知見に基づく充填方法の改良により、80%以上の振動充填密度(軸方向平均)の達成ができると考える。

報告書

マイクロ波加熱による固体試料の酸溶解-ガラス固化体への適用検討-

相内 更子; 安 隆己; 菅沼 隆; 田中 康正

PNC-TN8410 97-107, 53 Pages, 1997/05

PNC-TN8410-97-107.pdf:1.27MB

再処理の溶解工程にて発生する不溶解性残渣物及び高レベル放射性廃液を安定化するガラス固化体等、固体試料中に含まれる元素を分析するには試料の溶液化が不可欠である。今回、密閉容器を用いるマイクロ波加熱酸溶解法(以下、マイクロ波加熱法と記す)の再処理関連分析への応用検討を目的として、模擬ガラス固化体の前処理及び分析を行い、従来の酸溶解分析との比較・検討を実施した。得られた結果は以下の通りである。(1)マイクロ波加熱法において模擬ガラス固化体試料の完全溶解に要する最短時間は7分であり、従来法の2時間と比較して約1/20の時間短縮が可能となった。(2)マイクロ波加熱法で溶解に要する最少の混酸量は、従来法の約1/2に低減できた。(3)塩酸で処理すると揮発性物質となるCr2O3は表示値通りの分析値が得られ、密閉容器による揮発抑制効果が確認できた。(4)従来法とマイクロ波加熱法での分析値の再現性を比較したところ、後者の変動係数の方が1.2$$sim$$1.7倍優れていた。(5)白金族を含む模擬ガラス固化体試料は、RuO2及びZrO2を除き、決定した混酸量・溶解時間で高い溶解率が得られた。(6)白金族を含む模擬ガラス固化体試料のZrO2は、溶解時間と添加する混酸量を増やすことにより、完全に溶解できた。一方、RuO2の最大溶解率は12%程度と低値を示した。

報告書

Effects of Noble Metal Elements on Properties of Simulated Vitrified Products for High-Level Liquid Waste

五十嵐 寛; 河村 和広; 高橋 武士

PNC-TN8410 91-247, 29 Pages, 1991/12

PNC-TN8410-91-247.pdf:0.8MB

模擬高レベル廃棄物固化ガラスの粘性および電気抵抗に及ぼす白金族元素の影響について調べた。白金族元素は廃棄物中に核分裂生成物成分として含まれるもので、Ru、RhおよびPdからなる。粘性は回転式粘度計で、電気抵抗は二電極式測定装置により測定した。温度は約500$$^{circ}C$$から1200$$^{circ}C$$まで変化させた。白金族元素が高濃度のガラスの粘性は非ニュートン流体挙動を示した。ルテニウムを10%含有する場合,他の白金族元素の多少にかかわらず、ガラスの粘性は白金族元素を含まないガラスに比べ3$$sim$$7倍高かった。これは主としてRuO2によるものであった。RuO2を15%含有するガラスの電気抵抗は白金族元素を含まないガラスに比べ1/7から最大2桁低下した。電気抵抗の低下に対しては白金族三元素が寄与していると考えられた。

口頭

分子動力学法によるUO$$_{2}$$中におけるFP元素の拡散係数評価

佐藤 勇; 松本 卓; 小山 真一; 有馬 立身*

no journal, , 

UO$$_{2}$$の結晶中に陽イオンの置換型で配置した核分裂生成元素Zr, Nd, Ba及びSrの拡散係数を分子動力学法で評価した。その結果、それぞれ3価及び2価のイオンとなるNd及びBa/Srの拡散係数の方が4価のイオンであるU及びZrの拡散係数より大きいことを示した。

口頭

Discovery of the shape controllable cavity surrounded by facets in ceramics

芹澤 弘幸

no journal, , 

負結晶とは、単結晶中に発生するキャビティーで、それ自体が格子面によって囲まれている実態のない結晶のことを言い、鉱物学の分野ではよく知られた存在である。我々は、UO$$_{2}$$中でのヘリウム挙動に関する実験を進めていて、ヘリウムガスバブルが、熱処理の過程でこの負結晶へと変化することに気が付いた。また、熱処理温度を変化させた試料をそれぞれ詳細に観察するうちに、負結晶の形状が3種類あり、内圧の変化によって、その形状が決まることが判明した。格子面の成長で考えられる立方八面体のキャビティーは、発見することができなかった。これは、格子面の表面積が異常に大きくなること、及びギブス・トムソン効果によるものではないかと推察される。本研究で、表面自由エネルギーの小さい${113}$${011}$よりも早く成長し始めることが判った。この現象を我々はSTEP FREE ENERGY MODELによって説明した。我々は現在、静電加速器を用いてイオン注入したヘリウムを析出させることによりCeO$$_{2}$$薄膜中に発現させる試験を実施しており、既にナノメーターサイズの負結晶を発生させることができることを確認している。

口頭

Recent research on image crystals; Discovery of shape-controllable cavities surrounded by facets in ceramics

芹澤 弘幸

no journal, , 

イメージクリスタルの発見から形状変化の解析に至る一連の研究成果を報告し、今後の研究計画について議論する。核燃料中のヘリウム挙動の研究を実施した際に、ヘリウムがセラミックス中に析出すると負結晶が発現することを偶然発見した。また、試料の温度履歴によって負結晶の形状が異なることから、負結晶の形状が内圧によって変化するという知見を得た。更に興味深いのは、負結晶の形状が内圧に釣り合う表面自由エネルギーだけで決まるのではなく、ステップフリーエネルギーにも依存することである。これまで、これらのエネルギーの関係は明確に定義されていなかったが、本研究により、表面自由エネルギーが平衡論でいうところの安定性を意味し、ステップフリーエネルギーは速度論でいうところの活性化エネルギーに相当することが判明した。我々はこのように形状変化可能な負結晶をイメージクリスタルと命名した。今後は、イメージクリスタル含有機能性セラミックス薄膜の開発を進めると共に、J-Park, Spring-8等の大型実験装置を用いて学術的側面からの研究を加速する。

口頭

「もんじゅ」データを活用したマイナーアクチニド核変換の研究,11; UO$$_{2}$$母材MAターゲット燃料を分散装荷する非均質装荷炉心

藤村 幸治*; 大木 繁夫; 竹田 敏一*

no journal, , 

核変換量と安全性に係わる反応度係数の調和を考慮したMA核変換炉心概念を開発している。前報では、MAを炉心燃料の軸方向下部に装荷する炉心概念、およびMOX母材のMAターゲット燃料を内側炉心と外側炉心領域の境界にリング状に装荷する炉心概念を報告した。引き続き本報では、UO$$_2$$母材のMAターゲット燃料を炉心領域に分散装荷する非均質装荷炉心の核的な検討結果を報告する。高含有率のMA燃料を局在化できる非均質装荷法の利点を確保しつつ、減速材の利用やターゲット燃料の炉内滞在期間の最適化により、他の非均質装荷炉心と同等のMA核変換量を達成できる見通しを得た。

口頭

PuO$$_{2}$$の不定比性、電気伝導率及び酸素拡散係数

加藤 正人; 渡部 雅; 中村 博樹; 町田 昌彦

no journal, , 

これまで報告したPuO$$_{2}$$の酸素ポテンシャルの測定結果を基に欠陥化学による評価を行いKr$"o$ger-Vinkの図を作成し、不定比性、電気伝導率、酸素拡散係数との関係を評価した。

口頭

アルファトラック法を用いたウラン微粒子の検出と化学状態分析手法の開発

蓬田 匠; 江坂 文孝; 間柄 正明

no journal, , 

本研究では、環境試料中のウラン微粒子本来の化学状態を分析することを目的に、アルファトラック法によりウラン含有微粒子を検出し、その化学状態を顕微ラマン分光法で測定する方法の検討を行った。試料としては、U$$_{3}$$O$$_{8}$$、およびUO$$_{2}$$の化学形を持つウラン微粒子を用いた。粒子を含むフィルムをアルファトラック検出器(TNF-1)に1$$sim$$2ヶ月間曝露した。曝露後の検出器中のアルファトラックの飛跡から、フィルム中のウラン含有粒子の位置を特定し、顕微ラマン分光測定を行うことで個々のウラン微粒子のラマンスペクトルを取得した。その結果、U$$_{3}$$O$$_{8}$$、およびUO$$_{2}$$の構造に由来するラマンピークが観測され、それぞれの構造を持つウラン微粒子の化学形を同定することができた。

口頭

顕微ラマン分光分析および二次イオン質量分析による単一ウラン微粒子の化学状態・同位体比分析

蓬田 匠; 江坂 文孝; 間柄 正明

no journal, , 

原子力施設で採取される環境試料中に含まれるウラン微粒子個々の同位体組成を調べることで、その施設での原子力活動の内容および履歴を推定できる。また、ウラン微粒子の化学状態も、原子力活動の推定において重要な情報を持つ。しかし、1つのウラン微粒子に対して化学状態と同位体比の両方を測定することは、微粒子の単体分離が難しいためにこれまで困難であった。本研究では、マイクロマニピュレータによる微粒子移送と顕微ラマン分光分析、二次イオン質量分析を組み合わせた分析法を開発した。その結果、単一ウラン微粒子に対してその化学状態と同位体比を測定することができた。

口頭

Application of micro-Raman spectroscopy to chemical form identification of uranium particles with micro-meter size

蓬田 匠; 江坂 文孝; 間柄 正明

no journal, , 

現在、保障措置分析化学研究グループでは、原子力施設で採取された環境試料中に含まれる個々のウラン微粒子の化学状態を分析するために、電子顕微鏡による微粒子の検出と顕微ラマン分光測定による化学状態分析を組み合わせた方法を開発している。特に、粒径の小さいウラン微粒子は、ラマン測定時のレーザー照射により微粒子が破壊され、明瞭なラマンスペクトルが得られている例はほとんどない。本研究では、これまで分析が困難であった1マイクロメートル程度のウラン微粒子に対して、測定時のレーザー出力の最適化により、非破壊での化学状態分析を可能とした。

口頭

微細構造を制御した高MA含有不定比酸化物燃料の物性予測手法に関する研究,6; 模擬MA含有燃料の物性測定

牟田 浩明*; 加藤 直暉*; 田中 康介; 松田 哲志*; 大石 佑治*; 黒崎 健*; 山中 伸介*

no journal, , 

模擬MA・FPとして少量の希土類元素等を含むUO$$_{2}$$試料を作製し、その熱・機械的特性を評価した。特に熱伝導率について、緩和時間近似法によりMA・FP元素の添加効果を解析した。

口頭

微細構造を制御した高MA含有不定比酸化物燃料の物性予測手法に関する研究,7; 多量模擬MA含有燃料の物性予測評価

加藤 直暉*; 牟田 浩明*; 田中 康介; 松田 哲志*; 大石 佑治*; 黒崎 健*; 山中 伸介*

no journal, , 

10%以上の多量の模擬MA元素を含むUO$$_{2}$$固溶体試料を作製し、その物性を評価した。この結果から多量の模擬MA元素を含む場合の物性の予測手法の導出を試みた。

口頭

X線検出およびラマンマッピングによる環境試料中ウラン微粒子の化学状態分析

蓬田 匠; 江坂 文孝; 間柄 正明

no journal, , 

原子力施設で採取された環境試料中に含まれるウラン微粒子の化学状態は、未申告の原子力活動の検知において重要な情報を持つ。しかし、環境試料中のウラン微粒子は、微粒子中にウラン以外の元素が共存している場合がある。ラマン分光法を用いたウラン微粒子の化学状態分析において、この共存元素が妨害となる場合がある。本研究では、ラマン分光測定時において、微粒子中に偏在する共存元素の影響を低減するために、X線分析とラマンマッピングを組み合わせた分析法について検討を行った。X線分析によりウラン微粒子を検出した後、X線マッピング分析を行い共存元素の位置を特定した。その後、分析対象とするウラン微粒子をラマン分光光度計の光学顕微鏡で特定できるように、マイクロマニピュレータを用いて別の試料台上に微粒子を移送し、顕微ラマン分光測定を試みた。顕微ラマンマッピングを用いて偏在する共存元素の位置を避けて測定を行った結果、UO$$_{2}$$の構造に由来するラマンピークが観測され、共存元素が偏在するウラン微粒子の化学状態分析を行うことができた。

口頭

マイクロサンプリング-顕微ラマン分光法によるサブミクロンサイズのウラン微粒子の化学状態分析

蓬田 匠; 江坂 文孝; 宮本 ユタカ

no journal, , 

原子力施設で採取された環境試料中に含まれるウラン微粒子の化学状態は、各施設で行われた原子力活動を推定するために重要な情報を持つ。しかし、環境試料中に含まれるウラン微粒子の中には、その粒形が1$$mu$$m以下と極めて小さいものが存在する。そこで本研究では、サブミクロンサイズのウラン微粒子を検出し、その化学状態を分析する方法として、マイクロサンプリングと顕微ラマン分光法を組み合わせた分析手順について検討を行った。X線分析によりウラン微粒子を検出した後、マイクロマニピュレータによりウラン微粒子を印の付いた別の基板へと移送し、光学顕微鏡で判別して顕微ラマン分光測定を試みた。測定時のレーザー出力を最適化して1$$mu$$m以下のUO$$_{2}$$およびU$$_{3}$$O$$_{8}$$微粒子の測定を行った結果、それぞれの構造に由来するラマンピークを検出でき、サブミクロンサイズのウラン微粒子の化学形を判別することができた。

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