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論文

Electrochemical properties of uranium(VI) complexes with multidentate ligands in $$N,N$$-dimethylformamide

Kim, S.-Y.; 朝倉 俊英; 森田 泰治; 池田 泰久*

Journal of Alloys and Compounds, 408-412, p.1291 - 1295, 2006/02

https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2005.04.123
 被引用回数：11 パーセンタイル：55.26(Chemistry, Physical)

$$N,N$$-ジメチルホルムアミド溶媒中のUO$$_{2}$$($$beta$$-diketonato)$$_{2}$$DMF, UO$$_{2}$$(trop)$$_{2}$$DMF及びUO$$_{2}$$(sap)(DMF)$$_{2}$$, (DMF=$$N,N$$-dimethyl formamide, $$beta$$-diketonate=thenoyltrifluoroacetonate(ttfa), benzoyl trifluoroacetonate(btfa), and dibenzoylmethanate(dbm), trop=tropolonate, and sap=2-salicylidenaminophenolate)錯体について、サイクリックボルタンメトリー法を用いて電気化学的研究を行った。その結果、形式電位(E$$^{o}$$, ${it vs}$.フェロセン/フェロセニウム)はUO$$_{2}$$(ttfa)$$_{2}$$DMF錯体(-1.176V),UO$$_{2}$$(btfa)$$_{2}$$DMF錯体(-1.183V),UO$$_{2}$$(dbm)$$_{2}$$DMF錯体(-1.461V),UO$$_{2}$$(trop)$$_{2}$$DMF錯体(-1.456V)及びUO$$_{2}$$(sap)(DMF)$$_{2}$$錯体(-1.585V)であった。これらの錯体は準可逆的にU(V)に還元され、多座配位子を有する錯体ほど、形式電位はより負側にシフトすることがわかった。以上の結果から、単座配位子を持つウラニル錯体よりも多座配位子を持つウラニル錯体の方が、安定なU(V)錯体を生成することが確認された。

論文

Electrochemical redox reactions of uranium(VI) complexes with multidentate ligands in dimethyl sulfoxide

Kim, S.-Y.; 朝倉 俊英; 森田 泰治; 内山 軍蔵*; 池田 泰久*

Radiochimica Acta, 93(2), p.75 - 81, 2005/02

https://doi.org/10.1524/ract.93.2.75.59417
 被引用回数：9 パーセンタイル：51.14(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

ジメチルスルホキシド溶媒中のUO$$_{2}$$($$beta$$-diketonato)$$_{2}$$dmso, UO$$_{2}$$(trop)$$_{2}$$dmso, UO$$_{2}$$(sap)(dmso)$$_{2}$$、及びUO$$_{2}$$(salen)dmso(dmso=dimethyl sulfoxide, $$beta$$-diketonate=benzoyl-acetonate(ba), benzoyltrifluoroacetonate(btfa), and thenoyltrifluoroacetonate(ttfa), trop=tropolonate, sap=2-salicylidenaminophenolate, salen=N,N'-disalicylidenethylenediaminate)錯体について、サイクリックボルタンメトリー法を用いて電気化学的研究した。その結果、形式電位(E$$^{o}$$, vs.フェロセン/フェロセニウム)はUO$$_{2}$$(ba)$$_{2}$$dmso錯体(-1.416V),UO$$_{2}$$(btfa)$$_{2}$$dmso錯体(-1.073V),UO$$_{2}$$(ttfa)$$_{2}$$dmso錯体(-1.082V), UO$$_{2}$$(trop)$$_{2}$$dmso錯体(-1.379V),UO$$_{2}$$(sap)(dmso)$$_{2}$$錯体(-1.500V)及びUO$$_{2}$$(salen)dmso錯体(-1.602V)であった。これらの錯体は準可逆的にU(V)に還元され、多座配位子を有する錯体ほど、還元電位はより負側にシフトすることがわかった。以上の結果から、単座配位子を持つウラニル錯体よりも多座配位子を持つウラニル錯体の方が、安定なU(V)錯体を生成することが確認された。

論文

Laser raman spectroscopy of some uranyl trinitrate complexes (MUO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{3}$$;M=Cs,Rb,K,NH$$_{4}$$)

大和田 謙; 藤沢 銀治

Spectrochimica Acta, Part A, 51(3), p.309 - 318, 1995/00

3本のレーザー励起線$$lambda$$=514.5(Ar$$^{+}$$),528.7(Ar$$^{+}$$)及び632.8nm(He-Ne)を用いて、三硝酸ウラニル錯塩MUO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{3}$$(M=Cs,Rb,K,NH$$_{4}$$)のラマンスペクトルを2000cm$$^{-1}$$~10cm$$^{-1}$$の波数範囲で測定した。各錯塩が点群D$$_{3h}$$に属する骨格構造UO$$_{2}$$X$$_{3-}$$(X=NO$$_{3}$$)で記述できることを前提として、観測された散乱線の振動帰属を行った。これらの帰属を確かめるため、数種の分子内相互作用を考慮した改良原子価力場を用いて骨格振動の基準振動解析を行い、各結合に関して妥当なポテンシャル定数(力の定数)を得ることができた。また、$$lambda$$=632.8nmの励起線は別として、$$lambda$$=514.5nm、528.7nmの両励起線においては共鳴ラマン散乱を観測することができた。共鳴が近づくと、特に、ウラニルの全対称伸縮振動(約880cm$$^{-1}$$)の強度がNO$$_{3-}$$の振動(約1025cm$$^{-1}$$)に比べて著しく増大することがわかった。

論文

Laser Raman spectra and normal coordinate analysis of some uranyl tetrachloride complexes

大和田 謙

Applied Spectroscopy, 34(3), p.327 - 331, 1980/00

http://www.opticsinfobase.org/as/abstract.cfm?URI=as-34-3-327

四塩化ウラニル錯塩、K$$_{2}$$UO$$_{2}$$Cl$$_{4}$$,Rb$$_{2}$$UO$$_{2}$$Cl$$_{4}$$,Cs$$_{2}$$UO$$_{2}$$Cl$$_{4}$$,(NH$$_{4}$$)$$_{2}$$UO$$_{2}$$Cl$$_{4}$$のレーザーラマンスペクトルを3500cm$$^{-}$$$$^{1}$$~10cm$$^{-}$$$$^{1}$$の波数範囲で測定した。また、上記錯塩中に点群D$$_{4}$$h構造を有する(UO$$_{2}$$Cl$$_{4}$$)$$^{2}$$$$^{-}$$イオンが存在するものと仮定し、得られたスペクトルの帰属ならびに基準振動の解析を行った。錯塩におけるウラニル結合の性質を理解するために、上で得られたU-O伸縮振動の力の定数から近似的な$$pi$$-結合エネルギーを推定した。これらの値の正しさを「Mulliken magic formula」を用いて詳細に議論した。

論文

Vibrational assignments of crystalline waters in some uranyl halide complexes

大和田 謙

Journal of Inorganic and Nuclear Chemistry, 41(8), p.1145 - 1147, 1979/00

https://doi.org/10.1016/0022-1902(79)80473-X
 被引用回数：7

これまで不明確であったハロゲン化ウラニル錯体・水和物、M$$_{2}$$UO$$_{2}$$X$$_{4}$$・nH$$_{2}$$O(M=Na,K,Rb,Cs,NH$$_{4}$$;X=Cl,Br)に現れる2本の特性吸収帯(~450cm$$^{-}$$$$^{1}$$,~320cm$$^{-}$$$$^{1}$$)の帰属を確立するため、これら水和物の赤外線吸収スペクトルを500~200cm$$^{-}$$$$^{1}$$の波数範囲で測定した。さらに重水素置換した水和物のスペクトルもあわせて測定した。得られたスペクトルを詳細に検討した結果、450cm$$^{-}$$$$^{1}$$附近に現れる吸収帯は明らかにH$$_{2}$$Oの回転的振動(縦巾れ振動)に、また320cm$$^{-}$$$$^{1}$$のそれはM-O伸縮振動に帰属されていることがわかった。これらの結果にもとづいて錯体中でのH$$_{2}$$Oの配位構造を推定した。

論文

Normal coordinate analysis of some uranyl pentafluoride complexes

大和田 謙

Spectrochimica Acta, Part A, 35A(1), p.99 - 104, 1979/00

五フッ化ウラニル錯塩、M$$_{3}$$UO$$_{2}$$F$$_{5}$$(M:K,Rb,Cs,NH$$_{4}$$)の基準振動の解析を行い、これまでになされた振動スペクトルの試験的帰属に対して理論的根拠を与えるとともに,ウラン-酸素、ウラン-フッ素結合に関して種々の力の定数を得た。また、上で得られた力の定数の考察ならびに分子軌道法によって各錯塩におけるウラン-酸素結合の$$pi$$結合エネルギーを推定した。

論文

Infrared spectroscopic studies of some uranyl nitrate complexes

大和田 謙

Spectrochimica Acta, Part A, 35A(11), p.1283 - 1288, 1979/00

硝酸ウラニル錯塩、UO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$・6H$$_{2}$$O,UO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$(NH$$_{3}$$)$$_{2}$$,K$$_{2}$$UO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$F$$_{2}$$,K$$_{2}$$UO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$(CN)$$_{2}$$の赤外線スペクトルを4000~30cm$$^{-}$$$$^{1}$$の波数範囲で測定した。2,3の補正項を含む原子価力場を仮定して基準振動の解析を行い、これにもとづいて各錯塩の骨格振動の帰属を行った。その際、各錯塩のU=0,U-NO$$_{3}$$およびU-L(L=H$$_{2}$$O,NH$$_{3}$$,F,CN)結合に関する近似的な力の定数を得た。また、錯塩中のU=0結合に及ぼす配位子の影響(配位子効果)を調べるため、U=0結合における1$$pi$$n-分子軌道の重なり積分を計算し、これとU=0伸縮振動の力の定数との関係を検討した。

論文

IR spectroscopic studies of some uranyl tetrachloride complexes

大和田 謙

Journal of Inorganic and Nuclear Chemistry, 40(7), p.1369 - 1374, 1978/07

https://doi.org/10.1016/0022-1902(78)80052-9
 被引用回数：20

四塩化ウラニル錯塩(K$$_{2}$$UO$$_{2}$$Cl$$_{4}$$,3H$$_{2}$$O,Rb$$_{2}$$UO$$_{2}$$Cl$$_{4}$$,H$$_{2}$$O,(NH$$_{4}$$)$$_{2}$$UO$$_{2}$$Cl$$_{4}$$,4H$$_{2}$$O)の赤外線吸収スペクトルを4000~30cm$$^{-}$$$$^{1}$$の波数範囲で測定し、更に外圏イオン(K$$^{+}$$,Rb$$^{+}$$,NH$$_{4}$$$$^{+}$$)を無視して(UO$$_{2}$$Cl$$_{4}$$)$$^{2}$$$$^{-}$$イオンについての基準振動の解析を行った。この解析には、改良Urey-Bradley力場ならびに改良原子価力場を用い、ウラン-酸素(U-O)結合およびウラン-塩素(U-Cl)結合に関する各種の力の定数を得た。また、得られた力の定数に基づいてU-O結合に及ぼす配位子の影響を考察した。ウラニルイオンに配位子が結合すると、配位子からウラン原子へ電荷の移動が起こり、これによってU-O結合が弱められる結果となることが推論され、さらに、配位子からウラン原子への電荷の移動量は簡単な経験式(2次曲線)によって近似的に算出しうることが示された。

論文

Raman spectroscopic studies of some uranyl nitrate complexes

大和田 謙

J.Coord.Chem., 8, p.35 - 39, 1978/00

https://doi.org/10.1080/00958977808073067
 被引用回数：13

硝酸ウラニル錯塩(KUO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{3}$$,RbUO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{3}$$,CsUO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{3}$$,NH$$_{4}$$UO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{3}$$)のレーザーラマンスペクトルを2000cm$$^{-}$$$$^{1}$$~10cm$$^{-}$$$$^{1}$$の波数範囲で測定した。錯塩中に点群D$$_{3}$$$$_{h}$$に属するUO$$_{2}$$X$$_{3}$$$$^{-}$$(X=NO$$_{3}$$)イオンが存在するものと仮定し、得られたスペクトルの帰属を行った。また分子軌道論的な見地から、ウラニル結合次数に及ぼす硝酸基の配位子効果について議論した。

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