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報告書

再処理施設の高レベル廃液蒸発乾固事故での凝縮器を想定した事故対処策のリスク低減効果に係る実機解析

吉田 一雄; 玉置 等史; 桧山 美奈*

JAEA-Research 2021-013, 20 Pages, 2022/01

再処理施設の過酷事故の一つである高レベル放射性廃液貯槽の冷却機能喪失による蒸発乾固事故では、沸騰により廃液貯槽から発生する硝酸-水混合蒸気とともにルテニウム(Ru)の揮発性の化学種が放出される。そのための事故対処策の一つとして貯槽から発生する混合蒸気を積極的に凝縮する凝縮器の設置案が示されている。この事故対策では、硝酸蒸気の拡散防止、Ruの除去率の向上などが期待できる。本報では、実規模の仮想的な再処理施設を対象に凝縮器を設けて施設内での蒸気及びRuの移行挙動の模擬を試行した。模擬解析では、MELCORを用いて施設内の熱流動解析を行い、得られた熱流動状態を境界条件として硝酸、窒素酸化物等の化学挙動を解析するSCHERNコードを用いてRuの定量的な移行挙動を模擬した。解析から、凝縮器による蒸気拡散防止及びRuの除去効率の向上効果を定量的に分析するとともに、凝縮器の解析モデル上の課題を明らかにすることができた。

報告書

再処理施設の高レベル廃液蒸発乾固事故でのNO$$_{rm x}$$の化学挙動を考慮したRuの移行挙動解析

吉田 一雄; 玉置 等史; 桧山 美奈*

JAEA-Research 2021-005, 25 Pages, 2021/08

JAEA-Research-2021-005.pdf:2.91MB

再処理施設の過酷事故の一つである高レベル放射性廃液貯槽の冷却機能喪失による蒸発乾固事故では、沸騰により廃液貯槽から発生する硝酸-水混合蒸気とともにルテニウム(Ru)の揮発性の化学種が放出される。このためリスク評価の観点からは、Ruの定量的な放出量の評価が重要な課題である。課題解決に向け当該施設での蒸気凝縮を伴う環境でのRuの移行挙動に係る小規模実験のデータ分析の結果から気液界面でのRuの物質移行係数の相関式を導出した。この相関式を用いて実規模の仮想的な再処理施設を対象に施設内でのRuの移行挙動の模擬を試行した。解析では、窒素酸化物の化学挙動を解析するSCHERNコードにこの相関式を組み込み、施設内の熱流動解析で得られた条件を境界条件としてRuの定量的な移行挙動を模擬し、その有効性を確認した。

報告書

SCHERN-V2: 再処理施設の高レベル廃液蒸発乾固事故での化学的挙動解析プログラム解説書

吉田 一雄; 玉置 等史; 桧山 美奈*

JAEA-Data/Code 2021-008, 35 Pages, 2021/08

JAEA-Data-Code-2021-008.pdf:3.68MB

再処理施設で想定される重大事故の一つに高レベル廃液貯槽の蒸発乾固事故がある。高レベル廃液には、再処理の過程で取り除かれた核分裂生成物の硝酸塩が含まれ、それらの崩壊熱で発熱するため常時冷却する必要がある。このため全電源の喪失などにより冷却機能が全喪失した状態が継続した場合、廃液が沸騰しいずれ乾固する。この間、ルテニウムの揮発性化学種が硝酸-水混合蒸気とともに気相へ移行し、施設外へ放出される可能性がある。乾固時には、廃液に含まれる硝酸塩の熱分解による脱硝反応が進行しNO$$_{rm x}$$ガスが発生する。NO$$_{rm x}$$はルテニウムの施設内での移行挙動に影響することが実験的に確認されており、硝酸及び水が共存する環境では気液各相で複雑に化学変化することが知られている。そこで建屋区画内での熱流動条件を境界条件としてRuを含む各化学種の濃度変化を解析する計算プログラム: SCHERNの開発を進めている。本報は、SCHERN-V2として新たに整備した解析モデルを含め、当該プログラムが解析対象とする事故の概要、解析モデル、連立微分方程式、使い方等を説明する解説書である。

論文

Evaluation of core material energy change during the in-vessel phase of Fukushima Daiichi Unit 3 based on observed pressure data utilizing GOTHIC code analysis

佐藤 一憲; 荒井 雄太*; 吉川 信治

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(4), p.434 - 460, 2021/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:94.32(Nuclear Science & Technology)

The vapor formation within the reactor pressure vessel (RPV) is regarded to represent heat removal from core materials to the coolant, while the hydrogen generation within the RPV is regarded to represent heat generation by metal oxidation. Based on this understanding, the history of the vapor/hydrogen generation in the in-vessel phase of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station Unit 3 was evaluated based on the comparison of the observed pressure data and the GOTHIC code analysis results. The resultant vapor/hydrogen generation histories were then converted to heat removal by coolant and heat generation by oxidation. The effects of the decay power and the heat transfer to the structures on the core material energy were also evaluated. The core materials are suggested to be significantly cooled by water within the RPV, especially when the core materials are relocated to the lower plenum.

論文

Restraint effect of coexisting nitrite ion in simulated high level liquid waste on releasing volatile ruthenium under boiling condition

吉田 涼一朗; 天野 祐希; 吉田 尚生; 阿部 仁

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(2), p.145 - 150, 2021/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

日本の再処理施設における重大事故の一つである「冷却機能喪失による蒸発乾固」においては、他の元素に比べて多量の揮発性ルテニウムが環境中に放出されうる。これは飛沫同伴での放出に加え、ガス状の物質として揮発性ルテニウム化合物が高レベル濃縮廃液から放出されるためと考えられる。この揮発性ルテニウム化合物の放出は共存する亜硝酸イオンの還元力により抑制される可能性が予想される。揮発性ルテニウム化合物の放出挙動に対する亜硝酸イオンの効果を確認するため、亜硝酸イオン濃度をパラメータとした模擬廃液を加熱する4試験を実施した。亜硝酸イオン源として亜硝酸ナトリウムを添加することにより、揮発性ルテニウム化合物の放出が抑制される結果がみられた。本成果は冷却機能喪失による蒸発乾固におけるソースターム解析の進展に貢献することが期待される。

論文

The Effects of addition of carbon dioxide and water vapor on the dynamic behavior of spherically expanding hydrogen/air premixed flames

勝身 俊之; 吉田 康人*; 中川 燎*; 矢澤 慎也*; 熊田 正志*; 佐藤 大輔*; Thwe, T. A.; Chaumeix, N.*; 門脇 敏

Journal of Thermal Science and Technology (Internet), 16(2), p.21-00044_1 - 21-00044_13, 2021/00

水素/空気予混合火炎の動的挙動の特性に及ぼす二酸化炭素と水蒸気の添加の影響を実験的に解明した。シュリーレン画像により、火炎面の凹凸が低い当量比で明瞭に観察された。火炎半径が大きくなると共に伝播速度は単調に増加し、火炎面の凹凸の形成に起因する火炎加速が生じた。不活性ガスの添加量を増やすと、特にCO$$_{2}$$添加の場合、伝播速度が低下した。さらに、マークスタインの長さと凹凸係数が減少した。これは、CO$$_{2}$$またはH$$_{2}$$Oの添加が水素火炎の不安定な動きを促進したことを示してあり、拡散熱効果の強化が原因であると考えられる。水素火炎の動的挙動の特性に基づいて、火炎加速を含む伝播速度の数学モデルで使用されるパラメータが得られ、その後、さまざまな条件下での火炎伝播速度が予測された。

報告書

SCHERN: 再処理施設の高レベル廃液蒸発乾固事故でのNOxの化学的挙動解析プログラム

桧山 美奈*; 玉置 等史; 吉田 一雄

JAEA-Data/Code 2019-006, 17 Pages, 2019/07

JAEA-Data-Code-2019-006.pdf:1.84MB

再処理施設で想定される重大事故の一つに高レベル廃液貯槽の蒸発乾固事故がある。高レベル廃液には、再処理の過程で取り除かれた核分裂生成物の硝酸塩が含まれ、それらの崩壊熱で発熱するため常時冷却する必要がある。このため全電源の喪失などにより冷却機能が全喪失した状態が継続した場合、廃液が沸騰しいずれ乾固する。この間、ルテニウムの揮発性化学種が硝酸-水混合蒸気とともに気相へ移行し、施設外へ放出される可能性がある。乾固時には、廃液に含まれる硝酸塩の熱分解による脱硝反応が進行しNOxガスが発生する。NOxはルテニウムの施設内での移行挙動に大きく影響することが実験的に確認されており、硝酸及び水が共存する環境では気液各相で複雑に化学変化することが知られている。そこで建屋区画内での熱流動条件を境界条件として各化学種の濃度変化を解析する計算プログラムを開発した。

論文

Study on Pu-burner high temperature gas-cooled reactor in Japan; Test and characterization for ZrC coating

植田 祥平; 相原 純; 水田 直紀; 後藤 実; 深谷 裕司; 橘 幸男; 岡本 孝司*

Proceedings of 9th International Topical Meeting on High Temperature Reactor Technology (HTR 2018) (USB Flash Drive), 7 Pages, 2018/10

プルトニウム燃焼高温ガス炉に用いるセキュリティ強化型安全(3S-TRISO)燃料においては、イットリア安定化ジルコニア(YSZ)を不活性母材とするPuO$$_{2}$$-YSZ燃料核へ、遊離酸素ゲッターの特性を有する炭化ジルコニウム(ZrC)を直接被覆する。2017年度に実施した模擬のCeO$$_{2}$$-YSZ粒子への臭化物化学蒸着法に基づくZrC被覆試験の結果、粒子装荷量100gの条件において被覆層厚さ約3から18$$mu$$mのZrC層の被覆に成功した。

論文

Behavior of cesium molybdate, Cs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$, in severe accident conditions, 1; Partitioning of Cs and Mo among gaseous species

Do, Thi Mai Dung*; Sujatanond, S.*; 小川 徹

Journal of Nuclear Science and Technology, 55(3), p.348 - 355, 2018/03

 被引用回数:4 パーセンタイル:56.63(Nuclear Science & Technology)

シビアアクシデント時のセシウム挙動理解のために、水素-水蒸気環境におけるCs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$の高温化学を調べた。Cs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$-MoO$$_{3}$$疑似二元系をRedlich-Kister型の熱化学モデルで記述した。モデルの検証のために、Cs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$の蒸発損失速度を熱天秤で乾燥及び湿潤アルゴン雰囲気下で測定し、解析により正確に予測評価できることを示した。同モデルを用いて、全電源喪失によるBWR炉心損傷時のCs及びMoの気相化学種間での分配を評価した。

報告書

再処理施設の高レベル廃液の蒸発乾固事故での気体状ルテニウムの凝縮水への移行速度に係る相関式の導出

吉田 一雄; 玉置 等史; 吉田 尚生; 天野 祐希; 阿部 仁

JAEA-Research 2017-015, 18 Pages, 2018/01

JAEA-Research-2017-015.pdf:3.08MB

再処理施設では、重大な事故の一つとして貯槽中の高レベル放射性廃液が沸騰し、乾固に至る事故(蒸発乾固事故)が想定される。廃液の沸騰により硝酸及び水が蒸発することで濃縮が進むと気体状ルテニウム(Ru)が発生し、硝酸-水混合蒸気(以下、混合蒸気という)の凝縮に伴い凝縮液中に移行することが、実験で確認されている。貯槽から流出した混合蒸気は建屋内の構造物壁面で除熱され凝縮する。この際に気体状Ruは凝縮水に移行することが想定され、建屋内でのRuの移行量を定量化する上で、混合蒸気の凝縮過程でのRuの移行の定量的な模擬が重要である。このような観点から、気体状のRuを含む混合蒸気の凝縮に伴い気体状Ruの凝縮水への移行量を測定する実験が実施されている。本報では、この実験で得られたデータを基に、実測不能な実験装置内の蒸気流速等を熱流動解析結果から推定し、気体状Ruの凝縮水への移行速度に係る相関式を導出した結果について述べる。さらに、同相関式を実機規模の事故解析結果に適用し、Ruの凝縮水への移行量の評価を試みた。

論文

Hydrogen production tests by hydrogen iodide decomposition membrane reactor equipped with silica-based ceramics membrane

Myagmarjav, O.; 田中 伸幸; 野村 幹弘*; 久保 真治

International Journal of Hydrogen Energy, 42(49), p.29091 - 29100, 2017/12

 被引用回数:16 パーセンタイル:57.58(Chemistry, Physical)

熱化学水素製造法ISプロセスにおいて水素生成する反応であるHI分解反応の分解率を向上させるため、水素分離膜を用いた膜反応器の適用を検討している。本研究では、高性能な水素分離膜を開発するため、HTMOSをシリカ源に用い$$alpha$$-アルミナ基材上に対向拡散CVD法を用いて製膜したシリカ膜の性能を調べた。$$alpha$$-アルミナに直接製膜した膜よりも$$gamma$$-アルミナをコーティングした$$alpha$$-アルミナ基材上に製膜した膜の方が、高い水素透過性を示すこと、および、450$$^{circ}$$Cの製膜条件で高い水素選択性ならびに水素透過性が得られることを見い出した。さらに、製膜した膜を適用した膜反応器において、HI分解反応を行い、平衡分解率(20%)を超える0.48の水素転化率を得ることができた。

論文

Experimental investigation of the influence of Mo contained in stainless steel on Cs chemisorption behavior

Di Lemma, F. G.; 中島 邦久; 山下 真一郎; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Materials, 484, p.174 - 182, 2017/02

 被引用回数:15 パーセンタイル:90.26(Materials Science, Multidisciplinary)

シビアアクシデント(SA)時における化学吸着現象は、原子炉反応容器内でのFPの沈着挙動に影響すると予想される。本論文では、Cs化学吸着に対するモリブデンの影響について研究した結果を報告する。モリブデンは、SUS316の構成元素のひとつである。SUS316を用いた実験では、SUS304で見つかったCsFeSiO$$_{4}$$のほかにCs-Mo化合物が生成することが分かった。さらに、化学吸着物の高温安定性を調べるための試験では、Cs-Mo化合物が再蒸発することが分かった。そのため、このCs-Mo化合物については、SA時のソースターム評価において、放射性物質の遅発的な放出源になりうると考えられた。

論文

Determination of optimal vapor pressure data by the second and third law methods

中島 邦久

Mass Spectrometry (Internet), 5(2), p.S0055_1 - S0055_6, 2016/12

平衡蒸気圧データは、蒸気種だけでなく凝縮相の熱力学的性質を調べる際にも利用されているが、蒸気圧データについては、2桁あるいはそれ以上の違いがあることは珍しいことではない。本報告では、蒸気圧測定における信頼性向上のために、第二法則,第三法則処理と呼ばれる手法を用いた新しいデータ解析の手法を提案している。この手法をセシウムメタボレート, CsBO$$_{2}$$や銀の蒸気圧測定データに対して適用した結果、信頼性の高い蒸気圧データの選定につながることが分かった。この新しい熱力学的手法では、測定データの取り扱いにおいて、特別なテクニックや経験を必要とせず、測定手法に関係なく汎用性もあることから蒸気圧測定における信頼性向上のための手法として役に立つと考えられる。

論文

Corrosion test of HTGR graphite with SiC coating

Chikhray, Y.*; Kulsartov, T.*; Shestakov, V.*; Kenzhina, I.*; Askerbekov, S.*; 角田 淳弥; 植田 祥平; 柴田 大受; 坂場 成昭; Abdullin, Kh.*; et al.

Proceedings of 8th International Topical Meeting on High Temperature Reactor Technology (HTR 2016) (CD-ROM), p.572 - 577, 2016/11

高温ガス炉(HTGR)に用いられる黒鉛について、耐腐食性を有するSiC被覆の適用は重要な課題である。本研究は、高密度のIG-110黒鉛にSiCを傾斜被覆した材料について、1673Kまでの温度で蒸気との化学反応の結果を示したものである。100Paの蒸気との反応に関する実験では、SiC酸化のパッシブ反応により表面にSiO$$_{2}$$膜が形成されることを確認した。また、1Paの蒸気とのアクティブ反応では、表面に様々なカーボン複合材が形成されることを確認した。

報告書

再処理施設の蒸発乾固事故解析での気体状Ruの移行挙動に影響する硝酸-水混合蒸気の凝縮のモデル化

吉田 一雄

JAEA-Research 2016-012, 24 Pages, 2016/08

JAEA-Research-2016-012.pdf:3.04MB

再処理施設では、全交流電源の喪失等により長時間にわたり冷却機能が失われると、貯槽中の高レベル放射性廃液が沸騰し、乾固に至る事故(蒸発乾固事故)が、重大事故の一つとして想定される。廃液の沸騰により硝酸及び水が蒸発することで濃縮が進み、廃液温度が120$$^{circ}$$C以上になる沸騰晩期から乾固段階において気体状Ruが発生し、硝酸-水混合蒸気の凝縮に伴い凝縮液中に移行することが、実廃液及び模擬廃液を用いた実験で確認されている。貯槽から流出した硝酸-水混合蒸気は建屋内の構造物壁面で除熱され凝縮する。この際に気体状Ruは凝縮水に移行することが想定され、建屋内でのRuの移行量を定量化する上で、硝酸-水混合蒸気の凝縮過程の模擬が重要である。本報では、硝酸水溶液の気液平衡を決定する活量係数を定式化し、気液平衡状態での硝酸及び水の混合蒸気の凝縮過程を定量的に記述するための解析モデルを提案した。併せて解析に必要な硝酸水溶液の気液平衡に係る物性値を整理した。さらに模擬廃液を用いた実験の模擬を通して提案した解析モデルの実用への見通しを得た。

報告書

重大事故対処策を考慮した再処理施設の蒸発乾固事故解析

吉田 一雄

JAEA-Research 2016-004, 15 Pages, 2016/06

JAEA-Research-2016-004.pdf:2.22MB

再処理施設では、長時間の全交流電源の喪失等により冷却機能が失われると、放射性廃液を内包する貯槽中の廃液が沸騰し、蒸発により乾固に至る事故(蒸発乾固事故)が、重大事故の一つとして想定される。この事故では、放射性物質は沸騰により発生する蒸気等に搬送され施設外へ移行すると考えられ、事故の影響を緩和する重大事故対処策として、廃液貯槽に水を注水し、乾固に至るのを防止するとともに、発生した蒸気を仮設配管で建屋内の大空間へ誘導し蒸気を凝縮させる対策が考えられている。本報では、仮想的な再処理施設を対象に重大事故対処策を考慮した事故シナリオを想定し、貯槽を含めた施設内で水蒸気等の熱流動およびエアロゾルの挙動を計算コードを用いて解析し、事故対処策が放射性物質の施設外への移行軽減に及ぼす効果について考察した。

論文

再処理施設の蒸発乾固事故での放射性物質の移行挙動解析

吉田 一雄; 石川 淳; 阿部 仁

日本原子力学会和文論文誌, 14(4), p.213 - 226, 2015/12

再処理施設でのシビアアクシデントの一つとして、冷却機能喪失により高レベル廃液が沸騰し蒸発乾固する事故が想定される。この事故では、不揮発性の核分裂生成物の一部が飛沫として気相部に移行し、蒸気に同伴して環境中に放出される可能性がある。そのため、その放出量評価が事故影響評価の重要な課題の一つである。これを解決するために、当該事故で想定される種々の現象に基づく解析モデルを含む計算コードを用いた解析手法を整備した。この計コードを用いて実験解析等を実施し、解析モデルの有効性を示した。

報告書

FP化合物平衡蒸気圧測定技術の開発

高井 俊秀; 中島 邦久; 古川 智弘

JAEA-Technology 2015-002, 20 Pages, 2015/03

JAEA-Technology-2015-002.pdf:3.46MB

ソースターム評価手法の高度化を目指し、核分裂生成物等に係る基礎熱力学データを拡充するため、模擬FP化合物の平衡蒸気圧測定技術の開発を試みた。測定技術の開発にあたって、既存の高温質量分析計について、高質量数の模擬FP蒸気種の測定と、試料充填・取出し時の変質防止の観点から改造を行い、模擬FP化合物の平衡蒸気圧測定を可能とした。標準試料(銀)を用いた機能確認、模擬FP試料(ルテニウム系試料)を使用した性能確認を実施した。模擬FP試料を使用した試験結果を基に、固相の酸化ルテニウム(IV)の酸素の解離圧と標準生成エンタルピーを評価した結果、文献値と一致することを確認した。これにより、今回整備した試験装置を用いて、高精度の熱力学データの取得が可能であることを確認できた。

論文

Vaporization behaviour of Pu-Cd intermetallic compounds

中島 邦久; 中園 祥央; 荒井 康夫

Recent Advances in Actinide Science, p.448 - 450, 2006/06

使用済燃料の乾式再処理工程には、Puを回収するためのCd蒸留プロセスがある。この蒸留プロセスのふるまいを理解するために、PuCd$$_{2}$$+PuCd$$_{4}$$及びPuCd$$_{4}$$+PuCd$$_{6}$$サンプルを調製しクヌーセンセルとを組合せた質量分析計を用いてこれら金属間化合物上のCd(g)の蒸気圧測定を行った。また、得られた平衡蒸気圧からPuCd$$_{2}$$及びPuCd$$_{4}$$の熱力学的諸量を評価した。

論文

A Large-scale numerical simulation of bubbly and liquid film flows in narrow fuel channels

高瀬 和之; 吉田 啓之; 小瀬 裕男*; 秋本 肇

Proceedings of 2005 ASME International Mechanical Engineering Congress and Exposition (CD-ROM), 8 Pages, 2005/11

サブチャンネル解析コードに代表される従来の炉心熱設計手法に、スパコン性能の極限を追求したシミュレーションを主体とする先進的な熱設計手法を組合せることによって、効率的な革新的水冷却炉開発の可能性について研究している。今回は、隣り合う燃料棒の間隔が1.0mmと1.3mmの2種類の稠密炉心を対象にして大規模な二相流シミュレーションを行い、燃料棒まわりに形成される複雑な水と蒸気の3次元分布の詳細予測に成功した。一連の成果を基に、より高性能な稠密炉心の仕様緒元をシミュレーションによって探索できる高い見通しが得られた。

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