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報告書

福島原子力発電所事故由来の難固定核種の新規ハイブリッド固化への挑戦と合理的な処分概念の構築・安全評価(委託研究); 令和5年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京科学大学*

JAEA-Review 2025-016, 143 Pages, 2025/10

JAEA-Review-2025-016.pdf:10.71MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和5年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という。)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所(以下、「1F」という。)の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和3年度に採択された研究課題のうち、「福島原子力発電所事故由来の難固定核種の新規ハイブリッド固化への挑戦と合理的な処分概念の構築・安全評価」の令和3年度から令和5年度分の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、1F事故で発生した多様な廃棄物を対象とし、固定化が難しく長期被ばく線量を支配するヨウ素(I)、$$alpha$$核種のマイナーアクチノイド(MA)に注目し、これらのセラミクス1次固化体を、さらに特性評価モデルに実績を有するSUSやジルカロイといったマトリクス材料中に熱間等方圧加圧法(HIP)等で固定化した"ハイブリッド固化体"とすることを提案する。核種閉じ込めの多重化、長期評価モデルの信頼性の向上により実効性・実用性のある廃棄体とし、処分概念を具体化する。潜在的有害度及び核種移行の観点から処分後の被ばく線量評価を行い、安全かつ合理的な廃棄体化法、処分方法の構築を目的としている。最終年度の令和5年度は、廃棄物合成から処分検討までの全サブテーマを結節させ、ハイブリッド固化体概念の有効性を提示した。多様な廃棄物としてALPS、AREVA沈殿系廃棄物、AgI、廃銀吸着剤、セリア吸着剤、ヨウ素アパタイト等と多様な金属や酸化物マトリクスとの適合性を、本研究で提案した迅速焼結可能なSPS法で探査後にHIP法での廃棄体化挙動を調べる方法により調査し、多くの廃棄物にとりステンレス鋼(SUS)をマトリクスとしたハイブリッド固化体が優位であることを明らかにした。さらに、核種移行計算をベースとした廃棄物処分概念検討を実施し、1F廃炉研究において、初めて廃棄物合成から安全評価までを結節させることに成功した。

報告書

福島原子力発電所事故由来の難固定核種の新規ハイブリッド固化への挑戦と合理的な処分概念の構築・安全評価(委託研究); 令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京工業大学*

JAEA-Review 2024-012, 122 Pages, 2024/09

JAEA-Review-2024-012.pdf:6.31MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所(以下、「1F」という)の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和3年度に採択された研究課題のうち、「福島原子力発電所事故由来の難固定核種の新規ハイブリッド固化への挑戦と合理的な処分概念の構築・安全評価」の令和4年度分の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、1F事故で発生した多様な廃棄物を対象とし、固定化が難しく長期被ばく線量を支配するヨウ素(I)、$$alpha$$核種のマイナーアクチノイド(MA)に注目し、これらのセラミクス1次固化体を、更に特性評価モデルに実績を有するSUSやジルカロイといったマトリクス材料中に熱間等方圧加圧法(HIP)等で固定化した"ハイブリッド固化体"とすることを提案する。核種閉じ込めの多重化、長期評価モデルの信頼性の向上により実効性・実用性のある廃棄体とし、処分概念を具体化する。潜在的有害度及び核種移行の観点から処分後の被ばく線量評価を行い、安全かつ合理的な廃棄体化法、処分方法の構築を目的としている。2年目の令和4年度は、1F模擬廃棄物の合成実験、各種放射線照射実験、浸出試験、ハイブリッド固化体の構造解析、固化元素の電子状態変化の放射光分析を行った。種々の計算でI固化体の固溶エネルギー、マトリクスと1次固化体との相互作用を解明した。実験と計算検討により、ヨウ素廃棄物にはマトリクスとしてSUSが適すると結論付けた。ハイブリッド固化体からの核種移行、被ばく線量に対する人工バリア、天然バリア機能の感度解析により、廃棄体寿命を長くすることが長半減期かつ難固定性のI-129には効果的であることが明らかとなった。以上により、廃棄物合成から廃棄物処分時の安全評価までの結節が達成された。

報告書

福島原子力発電所事故由来の難固定核種の新規ハイブリッド固化への挑戦と合理的な処分概念の構築・安全評価(委託研究); 令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京工業大学*

JAEA-Review 2022-072, 116 Pages, 2023/03

JAEA-Review-2022-072.pdf:6.32MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所(1F)の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和3年度に採択された「福島原子力発電所事故由来の難固定核種の新規ハイブリッド固化への挑戦と合理的な処分概念の構築・安全評価」の令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、1F事故で発生した多様な廃棄物を対象とし、固定化が難しく長期被ばく線量を支配するヨウ素(I)、$$alpha$$核種のマイナーアクチノイド(MA)に注目し、これらのセラミクス1次固化体を、更に特性評価モデルに実績を有するSUSやジルカロイといったマトリクス材料中に熱間等方圧加圧法(HIP)等で固定化した"ハイブリッド固化体"とすることを提案する。核種閉じ込めの多重化、長期評価モデルの信頼性の向上により実効性・実用性のある廃棄体とし、処分概念を具体化する。潜在的有害度及び核種移行の観点から処分後の被ばく線量評価を行い、安全かつ合理的な廃棄体化法、処分方法の構築を目的としている。初年度の令和3年度は、1次固化体の合成と物性評価、核種浸出性の評価、放射線影響の解明、1次固化体の構造解析、放射光を用いた固化元素の電子状態、結合性、局所構造解析、計算科学を用いた1次固化体ならびにハイブリッド固化体物性の解明、溶出モデルの検討、ハイブリッド固化体の検討、処分概念・安全評価の検討について準備が完了し、リファレンスの1次固化体とHIP試料の作製、その物性評価、放射線照射実験、放射光実験、第一原理計算の成果が得られている。

論文

Decrease of radionuclide sorption in hydrated cement systems by organic ligands; Comparative evaluation using experimental data and thermodynamic calculations for ISA/EDTA-actinide-cement systems

Ochs, M.*; Dolder, F.*; 舘 幸男

Applied Geochemistry, 136, p.105161_1 - 105161_11, 2022/01

 被引用回数:10 パーセンタイル:75.72(Geochemistry & Geophysics)

さまざまな種類の放射性廃棄物や環境中に含まれる有機物は、放射性核種との安定な錯体を形成し、収着による遅延効果を低減させる可能性がある。本研究では、有機配位子が共存するセメントシステムにおける収着低減係数(SRF)を定量化する方法論の適用性を評価する。SRFの推定のための3つの手法、(1)溶解度上昇係数との類似性、(2)熱力学的計算に基づく化学種分布、(3)三元系での収着実測データを組合わせ、代表的な有機配位子(ISAおよびEDTA)および選択された主要な放射性核種(アクチニド)を対象に評価を行った。ここで提案した手法により、評価対象とするシステムに関連する利用可能なデータ等の情報量に応じて、3つのSRFの定量化手法の有効性を評価することが可能である。最も信頼できるSRFは、三元系での収着実測データから導出することができる。そのような直接的な証拠がない状況でSRFを導出する必要がある場合、類推評価や熱力学計算からの推定を行うことになるが、それらの推定には不確実性を伴うことに留意する必要がある。

論文

Thermodynamic equilibrium constants for important isosaccharinate reactions; A Review

Rai, D.*; 北村 暁

Journal of Chemical Thermodynamics, 114, p.135 - 143, 2017/11

 被引用回数:12 パーセンタイル:21.18(Thermodynamics)

イソサッカリン酸はセルロースの分解生成物であり、低レベル放射性廃棄物処分場で発生する。このイソサッカリン酸は、処分場に存在するアクチニド元素など多くの元素と強い錯体を作ることが知られている。われわれは、イソサッカリン酸の解離およびラクトン化定数や、Ca, Fe(III), Th, U(IV), U(VI), Np(IV), Pu(IV)およびAm(III)との錯生成定数をレビューした。また、イソサッカリン酸共存下における地層処分場でのアクチニド元素の移行挙動を予測するための錯生成定数について総括し、利用可能なデータが不十分な場合の熱力学データの信頼性を確保するための追加の研究について概説した。

論文

A Study on accelerator-driven transmutation system in JAEA

佐々 敏信

AAPPS Bulletin, 24(5), p.13 - 17, 2014/10

使用済核燃料中の放射性物質の毒性を低減するため、群分離・核変換(P-T)技術が廃棄物処理のオプションとして新しいエネルギー基本計画に明記された。放射性廃棄物の核変換の専用システムとして加速器駆動システムが有望である。加速器駆動システムの基礎的な研究を進めるため、日本原子力研究開発機構では、J-PARC計画の一環として核変換実験施設の設計を進めている。400MeV-250kWの陽子で照射される鉛ビスマス核破砕ターゲット及び低出力の未臨界集合体が設置される予定である。建設は、国のP-T技術評価を受けた後の数年以内に開始する予定である。

論文

Parametric survey on possible impact of partitioning and transmutation of high-level radioactive waste

大井川 宏之; 横尾 健*; 西原 健司; 森田 泰治; 池田 孝夫*; 高木 直行*

Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 6 Pages, 2005/10

高レベル放射性廃棄物の分離変換技術を導入することによる地層処分場の面積低減効果を、燃料組成や再処理までの冷却期間をパラメータとした幾つかの場合について考察した。マイナーアクチノイド(MA)をリサイクルすることによる処分場面積の低減効果は、MOX軽水炉の使用済燃料を長期間冷却する場合において顕著であることがわかった。これは、長寿命で発熱性の高い$$^{241}$$Amが蓄積していることに起因する。MAに加えて核分裂生成物を分離することで、UO$$_2$$燃料,MOX燃料ともに70-80%の処分場面積低減が期待でき、この効果は再処理及び群分離までの冷却期間には依存しないことがわかった。

論文

Present status and future perspective of research and development on partitioning and transmutation technology at JAERI

大井川 宏之; 湊 和生; 木村 貴海; 森田 泰治; 荒井 康夫; 中山 真一; 西原 健司

Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 6 Pages, 2005/10

原研では、原子力委員会により2000年に行われた分離変換技術に関するチェック・アンド・レビューの結果に基づき、階層型燃料サイクル概念に関する研究開発を実施してきた。このうち、群分離工程に関しては、4群群分離概念の構築に続き、より革新的な概念であるARTISTプロセスの研究を進めた。核変換用燃料に関しては、NpN, AmN等のマイナーアクチノイド窒化物燃料の調製を行い、物性測定等を実施した。照射後燃料を再処理する方法としては、高温化学処理技術の研究を実施した。加速器駆動核変換システムに関しては、加速器,鉛ビスマス,未臨界炉心についての研究開発を実施するとともに、核変換実験施設を第II期として含む大強度陽子加速器プロジェクト(J-PARC)の建設に着手した。さらに、放射性廃棄物の処理・処分に対する分離変換技術の導入効果を検討した。

報告書

原研における群分離に関する研究開発; 4群群分離プロセス開発までのレビュー

森田 泰治; 久保田 益充*

JAERI-Review 2005-041, 35 Pages, 2005/09

JAERI-Review-2005-041.pdf:2.24MB

原研における群分離に関する研究開発について、研究開発開始当初より、4群群分離プロセス開発及びその実高レベル廃液試験までの成果を取りまとめ、総括した。1980年(昭和55年)頃に構築した3群群分離プロセスでは高レベル放射性廃液中の元素を超ウラン元素,Sr-Cs及びその他の元素の3群に分離する。その後研究開発された4群群分離プロセスでは上記にTc-白金族元素群を分離対象に加えられている。4群群分離プロセスについては、燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)内に整備した群分離試験装置を用いて濃縮実高レベル廃液による実証試験が実施された。この間、さまざまな分離手法が研究,試験され、各分離対象元素(群)に最適な分離手法,分離条件等について多くの検討がなされた。高レベル廃液は、希ガスとハロゲンを除く第1族から第16族までの多くの種類の元素を含んでおり、分離対象もさまざまであることから、取り扱った際に起こる事象は非常に複雑である。したがって、過去の経験,知見や成果をきちんと整理して、これを今後の研究に活かすことが非常に重要である。本報告は、今後の研究開発に役立たせるため、これらの研究開発の内容及びその成果をレビューしたものである。

報告書

Proceedings of the International Symposium on Accelerator-driven Transmutation Systems and Asia ADS Network Initiative

大井川 宏之

JAERI-Conf 2003-012, 317 Pages, 2003/09

JAERI-Conf-2003-012.pdf:28.6MB

加速器駆動核変換システム(ADS)技術に関する研究開発の現状と将来計画について、各国の取組みを紹介し、国際協力ネットワークの構築を促進することを目的として、平成15年3月24, 25日に国際シンポジウム「加速器駆動核変換システムとアジアADSネットワークの構築」を開催した。米国,欧州,日本,韓国,中国におけるADSの研究開発状況や、加速器分野及び核物理分野での研究開発の取組みが紹介された。パネル討論では、ADSの技術課題の克服に不可欠な国際協力及び分野間相乗効果について討議が行われた。これらの議論を通して、国際協力ネットワーク構築の重要性に対する共通の理解が促進された。

論文

群分離・消滅処理研究開発; 高レベル放射性廃棄物処理処分の高度化を目指して

向山 武彦

原子力eye, 44(2), p.15 - 19, 1998/02

2月号特集「核燃料リサイクル確立に向けて」の一環としての記事である。内容は、群分離・消滅処理のねらい、消滅処理の方法、群分離・消滅処理の研究開発動向、研究開発の現状、群分離・消滅処理のシナリオ、である。

論文

Applicability of insoluble tannin to treatment of waste containing americium

松村 達郎; 臼田 重和

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.244 - 247, 1998/00

 被引用回数:17 パーセンタイル:69.53(Chemistry, Physical)

燃料サイクル施設におけるTRU廃棄物処理技術の向上を目指して、不溶性タンニンのAm吸着挙動を調べた。不溶性タンニン(タンニックス$$^{R}$$)は燃料製造工程から発生するウラン含有廃液の処理のために吸着剤として開発された。これは、分子中にC,H,Oしか含まないため完全に焼却して分解でき、二次廃棄物を大きく減容することが可能である。しかし、TRUの吸着に関するデータはほとんど存在しなかった。そこでトレーサ量のAm-241を含む硝酸溶液を用いてバッチ実験を行い分配係数K$$_{d}$$[ml/g]を求めた結果、室温では硝酸濃度0.02MにおいてK$$_{d}$$が約4000であり、0.02-0.10Mにおいてはイオン交換的な挙動を示すことがわかった。また、平衡には3時間で到達した。この結果は、Amを含む廃液の処理への適用の可能性を示しており、今後実験を継続してNUCEFにおける廃液処理に用いる計画である。本発表では様々な条件下におけるAm吸着挙動について述べる。

論文

「マイナーアクチニド核廃棄物の核変換のために要求される核分裂生成物収率データ」IAEA協力研究計画第1回検討会合報告

深堀 智生; 片倉 純一

日本原子力学会誌, 40(5), p.363 - 366, 1998/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Nuclear Science & Technology)

「マイナーアクチニド核廃棄物の核変換のために要求される核分裂生成物収率データ」に関するIAEA協力研究計画の第1回検討会合が1997年11月にウィーンのIAEA本部にて開催された。核廃棄物消滅処理における、専焼炉や加速器駆動システムなどの成立可能性、中性子経済及び環境安全性などを考慮するためには、それぞれの概念において考慮されるべきエネルギー領域における系統的な核分裂生成物収率データの整備が必要となる。しかし、現存するデータの状況は、エネルギー依存データは14MeVまでしかなく、マイナーアクチニド収率セットは不完全であり、必要とされる全てのエネルギー領域で収率を計算できるツールは存在しない。このため、本CRPではエネルギー依存の核分裂収率データ評価に使用可能なシステマティクスまたはモデルを開発することを目標に掲げている。第1回検討会合では、この目標を達成すべく、現状の実験データ及び理論・モデルのレビューを行い、参加者による作業の策定及び分担を討議した。本報告では、これらの討議結果に関して報告するとともに、日本における検討の参考とするために日本に期待されている作業分担について概説した。

論文

Delayed neutron emission measurements from fast fission of U-235 and NP-237

W.S.Charlton*; T.A.Parish*; S.Raman*; 篠原 伸夫; 安藤 真樹

PHYSOR 96: Int. Conf. on the Physics of Reactors, 3, p.F11 - F20, 1996/00

これまで、原研ORNLアクチノイド研究契約に基づきマイナーアクチノイドの即発中性子放出率及び遅発中性子放出率などが測定されてきた。本研究の目的は、マイナーアクチノイドの高速中性子核分裂による遅発中性子放出率を測定することである。実験は、テキサスA&M大学研究炉(トリガ燃料プール型熱中性子炉)において行われた。炉内にB$$_{4}$$Cで周囲を囲んだ高速中性子場を設けアクチノイド試料を中性子照射した。遅発中性子放出率を測定する核種は、U-235,Np-237,Am-241,Am-243である。これらアクチノイド試料は、厚さ1mm、外径5mm$$phi$$、重量10mgである。照射後試料から放出される遅発中性子を計数し、各群毎の遅発中性子放出率及び半減期を測定した。U-235、Np-237試料の遅発中性子収率はこれまでの測定データと良い一致を示した。

論文

TRU燃料挙動予測とデータベースの現状

小川 徹

消滅処理研究の現状; 新しい原子力技術の可能性を求めて, 0, p.117 - 124, 1994/08

マイナーアクチノイド消滅処理における燃料挙動解析上の着眼点とデータベースの現状について、酸化物、窒化物、合金、溶融塩の各系について概観した。

論文

Long-lived radionuclide transport; An In-situ field column study

D.R.Champ*; J.O.Jirovec*; J.L.Young*; 熊田 政弘

Transport and Mass Exchange Processes in Sand and Gravel Aquifers; Field and Modelling Studies,Vol. 2, p.725 - 736, 1991/00

放射性廃棄物処分場からの核種の移行を予測するためには移行に及ぼす種々の過程を十分に理解することが必要である。その方法としては、バッチ法や室内でのカラム法が行われているが、本報では長寿命核種をもつTc、I、Pu、Np、Amについて野外で原位置カラム実験を行いバッチ法の結果と比較した。実験はカナダ盾状地を被覆している砂質滞水層中で実施した。滞水層から未攪乱の砂質コアを採取してカラムを作成し、コアを採取した深さにカラムを設置して地表からRIを含む地下水を注入した。ヨウ素以外のTcやアクチニド核種はカラム内に強く吸着した。カラム内に吸着した核種の分布を調べることにより、アクチニド核種はいくつかの化学形で移行していることが分かった。

口頭

Accelerator driven system for efficient transmutation of radioactive waste

前川 藤夫

no journal, , 

大強度加速器の有望な応用の1つに、加速器駆動システム(ADS)を用いた核変換がある。ADSは、加速器と未臨界炉心から構成されるシステムである。加速器で加速された荷電粒子ビームを未臨界炉心に入射し、一定の出力で炉心を連続運転する。原子力発電所で生成する高レベル放射性廃棄物から、有害元素、特に毒性の高いマイナーアクチノイド(Np、Am、Cm)を分離する。これらの元素を未臨界炉心に装填し、ADSを運転することで短寿命核種または安定核種に核変換する。こうして、ADSは効率的に高レベル放射性廃棄物の毒性と体積を低減することが出来る。核変換技術の開発は放射性廃棄物問題を解決する有力な手段であり、原子力利用の促進、ひいてはカーボンニュートラルの実現に大きく貢献する。この講演では、ADSとは何か、そしてADS開発の現状について紹介する。

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