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論文

Development of security and safety fuel for Pu-burner HTGR; Test and characterization for ZrC coating

植田 祥平; 相原 純; 後藤 実; 橘 幸男; 岡本 孝司*

Mechanical Engineering Journal (Internet), 5(5), p.18-00084_1 - 18-00084_9, 2018/10

プルトニウム燃焼高温ガス炉に用いるセキュリティ強化型安全(3S-TRISO)燃料においては、イットリア安定化ジルコニア(YSZ)を不活性母材とするPuO$$_{2}$$-YSZ燃料核へ、遊離酸素ゲッターの特性を有する炭化ジルコニウム(ZrC)を直接被覆する。2015年度より開始した模擬のYSZ粒子への臭化物化学蒸着法に基づくZrC被覆試験の結果、粒子装荷量100gの条件において被覆層厚さ約18から21$$mu$$mのZrC層の被覆に成功した。また、走査型電子顕微鏡(STEM)を通じて、臭化物法の原料ガスによるYSZ表面の劣化は観察されなかった。

論文

Study on Pu-burner high temperature gas-cooled reactor in Japan; Test and characterization for ZrC coating

植田 祥平; 相原 純; 水田 直紀; 後藤 実; 深谷 裕司; 橘 幸男; 岡本 孝司*

Proceedings of 9th International Topical Meeting on High Temperature Reactor Technology (HTR 2018) (USB Flash Drive), 7 Pages, 2018/10

プルトニウム燃焼高温ガス炉に用いるセキュリティ強化型安全(3S-TRISO)燃料においては、イットリア安定化ジルコニア(YSZ)を不活性母材とするPuO$$_{2}$$-YSZ燃料核へ、遊離酸素ゲッターの特性を有する炭化ジルコニウム(ZrC)を直接被覆する。2017年度に実施した模擬のCeO$$_{2}$$-YSZ粒子への臭化物化学蒸着法に基づくZrC被覆試験の結果、粒子装荷量100gの条件において被覆層厚さ約3から18$$mu$$mのZrC層の被覆に成功した。

論文

Development of security and safety fuel for Pu-burner HTGR, 5; Test and characterization for ZrC coating

植田 祥平; 相原 純; 後藤 実; 橘 幸男; 岡本 孝司*

Proceedings of 25th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-25) (CD-ROM), 4 Pages, 2017/07

プルトニウム燃焼高温ガス炉に用いるセキュリティ強化型安全(3S-TRISO)燃料においては、イットリア安定化ジルコニア(YSZ)を不活性母材とするPuO$$_{2}$$-YSZ燃料核へ、遊離酸素ゲッターの特性を有する炭化ジルコニウム(ZrC)を直接被覆する。2015年度より開始した模擬のYSZ粒子への臭化物化学蒸着法に基づくZrC被覆試験の結果、粒子装荷量100gの条件において被覆層厚さ約18から21$$mu$$mのZrC層の被覆に成功した。また、走査型電子顕微鏡(STEM)を通じて、臭化物法の原料ガスによるYSZ表面の劣化は観察されなかった。

報告書

ZrC-TRISO被覆燃料粒子の開発計画とZrC蒸着試験装置の製作

植田 祥平; 飛田 勉*; 猪 博一*; 高橋 昌史*; 沢 和弘

JAERI-Tech 2002-085, 41 Pages, 2002/11

JAERI-Tech-2002-085.pdf:2.66MB

被覆燃料粒子をさらに高温領域で使用するために、従来の被覆層として使用されている炭化ケイ素(SiC)よりさらに耐熱性の高い被覆材を用いることが有効である。炭化ジルコニウム(ZrC)は約2000$$^{circ}C$$の高温下で健全性を保ち、通常運転条件下での燃料核移動,核分裂生成物による腐食に対して耐性が高く、GENERATION-IVにおいてはVHTR燃料の候補として提案されている。商用規模でのZrC被覆燃料粒子の開発を行うため、先行研究のレビューにより今後の研究開発の課題を摘出し、これに基づいて研究開発計画を作成した。本研究では臭化物プロセスによる100gバッチ規模のZrC蒸着試験装置を製作し、各種試験を実施することとした。本報告では先行研究のレビュー,摘出した研究開発課題及び研究計画,ZrC蒸着試験装置の概要について述べる。

論文

Retention of fission product cesium in ZrC coated fuel particles for high-temperature gas-cooled reactors

湊 和生; 小川 徹; 高野 利夫; 関野 甫; 冨田 健

Journal of Nuclear Materials, 279(2-3), p.181 - 188, 2000/06

 被引用回数:30 パーセンタイル:11.38

ZrC被覆燃料粒子は、高温ガス炉用SiC被覆燃料粒子の代わる候補のひとつである。ZrC被覆燃料粒子の優れたセシウムの保持特性の機構を明らかにするために、照射後加熱試験前後の個々のZrC被覆燃料粒子のセシウムのインベントリを$$gamma$$線計測により求めるとともに、X線ラジオグラフにより個々の粒子を観察した。内側の高密度熱分解炭素層が破損し、ZrCと燃料核とが反応している粒子では、燃料核のセシウム保持能力が高く、逆に、内側の高密度熱分解炭素層が健全な粒子では、燃料核のセシウム保持能力が低いことを見いだした。

論文

Irradiation experiment of ZrC-coated fuel particles for high-temperature gas-cooled reactors

湊 和生; 小川 徹; 沢 和弘; 石川 明義; 冨田 健; 飯田 省三; 関野 甫

Nuclear Technology, 130(3), p.272 - 281, 2000/06

 被引用回数:54 パーセンタイル:4.01(Nuclear Science & Technology)

ZrC被覆燃料粒子は、高温ガス炉用SiC被覆燃料粒子に代わる候補の一つである。ZrC被覆燃料粒子とSiC被覆燃料粒子の高温における照射性能を比較するために、同一条件の下で、キャプセル照射試験を実施した。照射温度は1400-1650$$^{circ}$$C、燃焼率は4.5%FIMAであった。照射後試験の粒子断面観察において、ZrC被覆層にはパラジウムによる腐食は観察されなかったが、SiC被覆層にはパラジウム腐食が認められた。被覆層の貫通破損率の検査では、ZrC被覆燃料粒子には有意な破損は認められなかったが、SiC被覆燃料粒子には照射による破損が認められた。ZrC被覆燃料粒子の高温における優れた照射性能が明らかになった。

論文

ZrC-coated particle fuel for high temperature gas-cooled reactors

湊 和生; 小川 徹; 沢 和弘; 関野 甫; 高野 利夫; 喜多川 勇; 石川 明義; 冨田 健; 大枝 悦郎

Proc. of the Int. Conf. on Future Nuclear Systems (GLOBAL'99)(CD-ROM), 8 Pages, 1999/00

ZrC被覆粒子燃料は、その優れた特性から、現行のSiC被覆粒子燃料に代わり得る候補であり、高温ガス炉の直接ヘリウムサイクルやプルトニウム燃焼に寄与できるのではないかと考えられている。ZrC被覆燃料粒子の高温での健全性及び核分裂生成物の保持特性について、照射後加熱試験により調べた。その結果、ZrC被覆粒子燃料の優れた高温特性を明らかにした。また、1400$$^{circ}$$Cから1650$$^{circ}$$Cにおいて照射試験を行った。ZrC被覆粒子燃料にはとくに異常は認められなかったが、SiC被覆粒子燃料には、核分裂生成物のパラジウムによる腐食が認められた。

論文

Deterioration of ZrC-coated fuel particle caused by failure of pyrolytic carbon layer

湊 和生; 福田 幸朔; 関野 甫; 石川 明義; 大枝 悦郎

Journal of Nuclear Materials, 252, p.13 - 21, 1998/00

ZrC被覆燃料粒子は、高温ガス炉用SiC被覆燃料粒子に代わる候補のひとつである。ZrC被覆燃料粒子の1800から2000$$^{circ}$$Cにおける挙動を明らかにするために、照射後加熱試験を行ったZrC被覆燃料粒子の断面組織観察及びEPMA分析を実施するとともに、Zr-C-U-O系の熱力学的解析を行った。これらの観察、分析及び解析の結果に基づき、ZrC被覆燃料粒子の性能劣化の機構を提案した。1800から2000$$^{circ}$$Cにおいて見られたZrC被覆燃料粒子の性能劣化は、ZrC層の内側の熱分解炭素層が破損したために生じたものであることを明らかにした。

論文

Fission product release from ZrC-coated fuel particles during post-irradiation heating at 1800 and 2000$$^{circ}$$C

湊 和生; 小川 徹; 福田 幸朔; 関野 甫; 喜多川 勇; 三田 尚亮

Journal of Nuclear Materials, 249(2-3), p.142 - 149, 1997/00

 被引用回数:53 パーセンタイル:4.13

ZrC被覆燃料粒子は、高温ガス炉用SiC被覆燃料粒子に代わる候補のひとつである。ZrC被覆燃料粒子の1800$$^{circ}$$C・3000時間及び2000$$^{circ}$$C・100時間の照射後加熱試験を実施し、核分裂生成物の放出挙動を調べた。核分裂ガスの放出監視及びX線ラジオグラフ観察から、加熱試験中の被覆層の貫通破損は生じなかったことが明らかになった。ZrC被覆燃料粒子のセシウムに対する優れた保持能は、1800$$^{circ}$$Cまで確認された。1800$$^{circ}$$CにおけるZrC層中のセシウムの拡散係数は、SiC層中における値よりも2桁以上小さいこと、及びZrC層中のルテニウムの拡散係数は、SiC層中のセシウムの拡散係数とほぼ同等であることが明らかになった。

報告書

Review of experimental studies of zirconium carbide coated fuel particles for high temperature gas-cooled reactors

湊 和生; 小川 徹; 福田 幸朔

JAERI-Review 95-004, 26 Pages, 1995/03

JAERI-Review-95-004.pdf:0.95MB

炭化ジルコニウム(ZrC)被覆燃料粒子について、燃料粒子の被覆形式、製造、特性評価、燃料挙動、及び核分裂生成物保持能の観点から、現在までの研究成果を調査・整理した。ZrCは、耐熱性に優れた化学的に安定な物質として知られており、Triso被覆燃料粒子の炭化ケイ素(SiC)層に代わり得る候補材である。数々の照射試験、照射後加熱試験、及び炉外実験により、ZrC層はSiC層よりも核分裂生成物や燃料による化学的腐食を受けにくいこと、及びZrC被覆燃料粒子はとくに1600$$^{circ}$$Cを超える高温において、Triso被覆燃料粒子よりも健全性に優れていることが明らかにされている。また、ZrC層は、ルテニウムについてはその保持能がSiC層より劣るものの、セシウムについては優れた保持能があることが確認されている。

論文

Thermodynamic analysis of behavior of HTGR fuel and fission products under accidental air or water ingress conditions

湊 和生; 福田 幸朔

IAEA-TECDOC-784, 0, p.86 - 91, 1995/01

高温ガス炉の炉心を構成する黒鉛、SiC被覆層、ZrC被覆層、およびB$$_{4}$$C制御材の空気または水との反応性について、熱力学的解析を行った。SiC、ZrC、及びB$$_{4}$$Cは、反応条件により、それぞれ、重量減少をともなう酸化反応及び重量増加をともなう酸化反応の2種類があり、事故条件においては、後者の反応がほぼ支配的であることが明らかになった。また、核分裂生成物の主要元素であるCsの挙動について、Bとの反応を考慮に入れて熱力学的解析を実施した。その結果、事故条件において、CsがBと出会う機会があれば、CsはBと反応することが明らかになった。このことは、Csの環境への放出を考える際に重要な知見となる。

論文

Performance of ZrC-coated particle fuel in irradiation and postirradiation heating tests

小川 徹; 福田 幸朔; 鹿志村 悟; 飛田 勉; 小林 紀昭; 角 重雄; 宮西 秀至; 高橋 五志生; 菊池 輝男

Journal of the American Ceramic Society, 75(11), p.2985 - 2990, 1992/11

 被引用回数:35 パーセンタイル:16.18(Materials Science, Ceramics)

ZrC被覆UO$$_{2}$$粒子は有望な高温ガス炉用燃料である。熱分解炭素とZrCとによって多層被覆を施した粒子燃料を最高約4%FIMAまで照射した。高速中性子照射量は2$$times$$10$$^{25}$$/m$$^{2}$$を越えた。寿命末期の核分裂生成物放出量は極く僅かであって、黒鉛マトリックスのU汚染で説明できた。照射後の破損率は実質的に0であった。最高2400$$^{circ}$$Cまでの照射後加熱試験では、同温度で約6000秒保持してようやく破損が発生した。

報告書

高温工学試験研究炉の試験燃料体の健全性評価

林 君夫; 塩沢 周策; 福田 幸朔; 鶴田 晴通; 井川 勝市; 豊田 純二*; 佐藤 貞夫; 飛田 勉; 白鳥 徹雄; 赤堀 光雄; et al.

JAERI-M 90-115, 77 Pages, 1990/07

JAERI-M-90-115.pdf:2.65MB

高温工学試験研究炉(HTTR)の試験燃料体として装荷するB型燃料体の健全性の評価を行なった。B-1型燃料体の被覆燃料粒子の仕様は、ドライバー燃料であるA型燃料体の仕様に比べて、燃料核直径及び被覆層厚さを若干変更したがいずれも安全側への変更である。B-2型燃料体は、SiC層の代わりに高温化学安全性に優れたZrC層を用いるもので、A型燃料体より健全性が向上することを実証している。B-3型燃料体は(U,Th)O$$_{2}$$燃料核-SiC被覆粒子を用いるものであり、HTTRにおける照射条件は、その健全性データが十分取得されている範囲までとした。以上のことから、これらのB型燃料体のHTTR通常運転条件下における、これらのB型燃料体のHTTR通常運転条件下における健全性は保たれると判断した。また、燃料許容設計限界として、運転時の異常な過渡変化時に燃料最高温度が1600$$^{circ}$$Cを超えないことと定めることの妥当性を示した。

論文

Developing ZrC coatings for nuclear fue l particles

小川 徹; 福田 幸朔

Surface Modification Technologies,III, p.309 - 320, 1990/00

炭化ジルコニウムは優れた高温化学的安全性を有しており、高温ガス炉燃料の被覆材として有望である。ZrC被覆はZrBr$$_{4}$$、CH$$_{4}$$、H$$_{2}$$、Ar混合気から噴流床中で化学蒸着される。同工程の熱化学側面について、自由エネルギー最小化法と広義正則溶体近似とを組み合わせて解析した。また、熱分解炭素とZrCとを連続的に被覆する技術を開発した。ZrCのキャラクタリゼーションではプラズマ反応を応用している。ZrC表面からの炭素の除去にはプラズマ酸化法を改良した方法により、また、微細組織の検査には窒素イオンエッチングにより良い結果が得られている。上記のようにして製造されたZrC被覆燃料粒子は従来のSiC層を有する被覆燃料粒子が耐えられないような条件でも健全性を保など、優れた照射性能を示している。

論文

Coating microspheres with zirconium carbide-carbon composite by the methylene dichloride process

井川 勝市; 岩本 多實

窯業協会誌, 81(938), p.403 - 406, 1973/10

流動層で微小球に炭化ジルコニウム-炭素系複合体の被覆を施こす方法として、ジルコニウムスポンジと二塩化メチレン蒸気との反応生成物からの蒸着が利用できることを実証した。蒸着物層の炭素対ジルコニウム比は供給ガス中の水素濃度を変えることによっても、また反応領域の管長を変えることによっても調節できる。1300$$^{circ}$$C以下での蒸着は実用的でない。

論文

Coating microspheres with zirconium carbide

井川 勝市; 岩本 多實

J.Nucl.Mater., 45(1), p.67 - 68, 1972/01

 被引用回数:17

ハロゲン化メタンとジルコニウムとの反応生成物蒸気から炭化ジルコニウムを蒸着する方法によって、流動層で微小球を被覆することを試みた。ハロゲン化メタンとしてヨウ化メチルを使用した。流動層温度1100$$^{circ}$$CでX線的に純粋で、顕微鏡的に均一な厚さ10$$mu$$の被覆を施すことができた。流動層温度を1300$$^{circ}$$Cに上げても効率は上がらなかった。それは流動層の手前で蒸着が起こるためであることがわかった。

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