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論文

A Laboratory investigation of microbial degradation of simulant fuel debris by oxidizing microorganisms

Liu, J.; 土津田 雄馬; 北垣 徹; 香西 直文; 山路 恵子*; 大貫 敏彦

Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR 2019) (Internet), 2 Pages, 2019/05

福島第一原子力発電所(FDNPP)の廃止措置を行う上で、燃料デブリの現状を把握することは非常に重要な課題の一つである。事故直後に行われた炉内への海水注入および現在まで続く地下水の流入により、FDNPP周辺環境中の微生物の炉内への侵入が予想される。また、今後予定されている燃料デブリの取り出し作業において、人や機材などの出入りに伴う大気の流入により、新たな微生物の侵入も考えられる。これらの微生物の代謝活動は、炉内構造材の腐食や燃料デブリの分解などの原因となる可能性があり、燃料デブリの現状を正しく把握する上で考慮する必要がある。そこで、本研究では模擬燃料デブリを液体培地中で細菌と混合培養することにより、微生物の代謝による燃料デブリへの影響を観察した。

報告書

Update of JAEA-TDB; Update of thermodynamic data for zirconium and those for isosaccahrinate, tentative selection of thermodynamic data for ternary M$$^{2+}$$-UO$$_{2}$$$$^{2+}$$-CO$$_{3}$$$$^{2-}$$ system and integration with JAEA's thermodynamic database for geochemical calculations

北村 暁

JAEA-Data/Code 2018-018, 103 Pages, 2019/03

JAEA-Data-Code-2018-018.pdf:5.66MB
JAEA-Data-Code-2018-018-appendix1(DVD-ROM).zip:0.14MB
JAEA-Data-Code-2018-018-appendix2(DVD-ROM).zip:0.15MB
JAEA-Data-Code-2018-018-appendix3(DVD-ROM).zip:0.19MB

最新の熱力学データのレビューを行い、選定された値を高レベル放射性廃棄物およびTRU廃棄物の地層処分の性能評価に用いるための熱力学データベース(JAEA-TDB)に収録した。今回のレビューでは、(1)ジルコニウムの水酸化物および加水分解種の熱力学データについて、経済協力開発機構原子力機関(OECD/NEA)が公開した熱力学データベースと比較しつつ熱力学データを選定した。また、(2)金属イオンのイソサッカリン酸錯体の熱力学データについては、最新のレビュー論文を基に、選定値のレビューと内部整合性の確認を行ったうえで採用した。さらに、(3)アルカリ土類元素、ウラン(VI)イオンおよび炭酸イオンから構成される三元錯体の熱力学データについて、文献情報を暫定的に追加した。そして、(4)地球化学計算用に整備された熱力学データベースとの統合を実現させた。選定値の内部整合性は著者が確認した。更新したJAEA-TDBを有効活用するために、PHREEQCおよびGeochemist's Workbenchといった地球化学計算コード用フォーマットを整備した。

論文

Development of security and safety fuel for Pu-burner HTGR; Test and characterization for ZrC coating

植田 祥平; 相原 純; 後藤 実; 橘 幸男; 岡本 孝司*

Mechanical Engineering Journal (Internet), 5(5), p.18-00084_1 - 18-00084_9, 2018/10

プルトニウム燃焼高温ガス炉に用いるセキュリティ強化型安全(3S-TRISO)燃料においては、イットリア安定化ジルコニア(YSZ)を不活性母材とするPuO$$_{2}$$-YSZ燃料核へ、遊離酸素ゲッターの特性を有する炭化ジルコニウム(ZrC)を直接被覆する。2015年度より開始した模擬のYSZ粒子への臭化物化学蒸着法に基づくZrC被覆試験の結果、粒子装荷量100gの条件において被覆層厚さ約18から21$$mu$$mのZrC層の被覆に成功した。また、走査型電子顕微鏡(STEM)を通じて、臭化物法の原料ガスによるYSZ表面の劣化は観察されなかった。

論文

Study on Pu-burner high temperature gas-cooled reactor in Japan; Test and characterization for ZrC coating

植田 祥平; 相原 純; 水田 直紀; 後藤 実; 深谷 裕司; 橘 幸男; 岡本 孝司*

Proceedings of 9th International Topical Meeting on High Temperature Reactor Technology (HTR 2018) (USB Flash Drive), 7 Pages, 2018/10

プルトニウム燃焼高温ガス炉に用いるセキュリティ強化型安全(3S-TRISO)燃料においては、イットリア安定化ジルコニア(YSZ)を不活性母材とするPuO$$_{2}$$-YSZ燃料核へ、遊離酸素ゲッターの特性を有する炭化ジルコニウム(ZrC)を直接被覆する。2017年度に実施した模擬のCeO$$_{2}$$-YSZ粒子への臭化物化学蒸着法に基づくZrC被覆試験の結果、粒子装荷量100gの条件において被覆層厚さ約3から18$$mu$$mのZrC層の被覆に成功した。

論文

A Thermodynamic model for ZrO$$_{2}$$(am) solubility at 25$$^{circ}$$C in the Ca$$^{2+}$$-Na$$^{+}$$-H$$^{+}$$-Cl$$^{-}$$-OH$$^{-}$$-H$$_{2}$$O system; A Critical review

Rai, D.*; 北村 暁; Altmaier, M.*; Rosso, K. M.*; 佐々木 隆之*; 小林 大志*

Journal of Solution Chemistry, 47(5), p.855 - 891, 2018/05

ジルコニウムについて、単核および複核の加水分解種の生成定数および非晶質二酸化ジルコニウム(ZrO$$_{2}$$(am))の溶解度積を導出した実験データをレビューした。このレビューを通して、加水分解種(Zr(OH)$$_{2}$$$$^{2+}$$, Zr(OH)$$_{4}$$(aq), Zr(OH)$$_{5}$$$$^{-}$$, Zr(OH)$$_{6}$$$$^{2-}$$およびCa$$_{3}$$Zr(OH)$$_{6}$$$$^{4+}$$)の生成定数やZrO$$_{2}$$(am)の溶解度積を新規に決定もしくは改訂した。

論文

Effect of hydrogenation conditions on the microstructure and mechanical properties of zirconium hydride

牟田 浩明*; 西金 遼二*; 安藤 祐介*; 松永 純治*; 坂本 寛*; Harjo, S.; 川崎 卓郎; 大石 佑治*; 黒崎 健*; 山中 伸介*

Journal of Nuclear Materials, 500, p.145 - 152, 2018/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:38.14(Materials Science, Multidisciplinary)

Precipitation of brittle zirconium hydrides deteriorate the fracture toughness of the fuel cladding tubes of light water reactor. In the present study, to elucidate relationship between mechanical properties and microstructure, two $$delta$$ -phase zirconium hydrides and one $$varepsilon$$-phase zirconium hydride were carefully fabricated considering volume changes at the metal-to-hydride transformation. The $$delta$$-hydride that was fabricated from $$alpha$$-zirconium exhibits numerous inner cracks due to the large volume change. Analyses of the neutron diffraction pattern and electron backscatter diffraction (EBSD) data show that the sample displays significant stacking faults in the ${111}$ plane and in the pseudo-layered microstructure. On the other hand, the $$delta$$-hydride sample fabricated from $$beta$$-zirconium at a higher temperature displays equiaxed grains and no cracks.

論文

Development of security and safety fuel for Pu-burner HTGR, 5; Test and characterization for ZrC coating

植田 祥平; 相原 純; 後藤 実; 橘 幸男; 岡本 孝司*

Proceedings of 25th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-25) (CD-ROM), 4 Pages, 2017/07

プルトニウム燃焼高温ガス炉に用いるセキュリティ強化型安全(3S-TRISO)燃料においては、イットリア安定化ジルコニア(YSZ)を不活性母材とするPuO$$_{2}$$-YSZ燃料核へ、遊離酸素ゲッターの特性を有する炭化ジルコニウム(ZrC)を直接被覆する。2015年度より開始した模擬のYSZ粒子への臭化物化学蒸着法に基づくZrC被覆試験の結果、粒子装荷量100gの条件において被覆層厚さ約18から21$$mu$$mのZrC層の被覆に成功した。また、走査型電子顕微鏡(STEM)を通じて、臭化物法の原料ガスによるYSZ表面の劣化は観察されなかった。

論文

ジルコニウムの硝酸溶液中における$$gamma$$線照射下での放射線分解水素吸収挙動

石島 暖大; 上野 文義; 阿部 仁

日本原子力学会和文論文誌, 16(2), p.100 - 106, 2017/05

ジルコニウム(Zr)は沸騰硝酸中での耐食性に優れることから使用済燃料再処理機器の構造材料として使用されている。一方、使用済燃料溶液中で放射線分解水素が発生すること、またZrは水素ぜい化を生じる事も知られているため、Zrの硝酸溶液中における放射線分解水素吸収挙動の解明は重要である。本研究では、$$gamma$$線照射下での硝酸中浸漬試験を実施し、Zrの放射線分解水素吸収挙動を検討した。試験の結果、5および7kGy/hrの線量率において3mol/Lまでの硝酸溶液中でZr放射線分解水素を吸収した。水素吸収量は、放射線分解水素発生量と相関がみられ、また吸収された水素はZr表面に集中して水素化物を生成していた。これは、Zrの水素固溶量が極めて低く水素化物を生成しやすいためである。またこの表面に生成した水素化物により金属内部への水素拡散が抑制されること、さらに放射線分解水素吸収による水素侵入深さをZr水素化物中の水素拡散定数から評価可能であることも明らかにした。

論文

Thermodynamic model for Zr solubility in the presence of gluconic acid and isosaccharinic acid

小林 大志*; 手島 健志*; 佐々木 隆之*; 北村 暁

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(2), p.233 - 241, 2017/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:42.02(Nuclear Science & Technology)

グルコン酸およびイソサッカリン酸共存下におけるジルコニウムの溶解度について、水素イオン濃度指数(pH$$_{rm c}$$)および全グルコン酸もしくはイソサッカリン酸濃度の依存性を調査した。ジルコニウムの溶解度に及ぼすpH$$_{rm c}$$およびグルコン酸濃度依存性からは、中性水溶液中ではZr(OH)$$_{4}$$(GLU)$$_{2}$$$$^{2-}$$, pH$$_{rm c}$$が10以上のアルカリ性水溶液中ではZr(OH)$$_{4}$$(GLU)(GLU$$_{rm -H}$$)$$^{3-}$$の存在が示唆された。イソサッカリン酸共存下では、グルコン酸共存下と同様の化学形であるZr(OH)$$_{4}$$(ISA)$$_{2}$$$$^{2-}$$およびZr(OH)$$_{4}$$(ISA)(ISA$$_{rm -H}$$)$$^{3-}$$が、中性~アルカリ性水溶液中で支配的であると推定された。粉末X線回折の結果、グルコン酸およびイソサッカリン酸いずれの共存下においても、溶解度を制限する固相は非晶質ジルコニウム水酸化物(Zr(OH)$$_{4}$$(am))であると考えられた。ジルコニウムのグルコン酸およびイソサッカリン酸錯体の生成定数は、溶解度データの最小二乗解析によって決定され、既往の4価アクチニドの値と比較検討した。

論文

The Effect of crystal textures on the anodic oxidization of zirconium in a boiling nitric acid solution

加藤 千明; 石島 暖大; 上野 文義; 山本 正弘

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(9), p.1371 - 1379, 2016/09

AA2015-0626.pdf:1.2MB

 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

硝酸水溶液でジルコニウムの応力腐食割れに関して、ジルコニウムの陽極酸化に及ぼす結晶配向の影響を調査した。酸化ジルコニウム膜の成長挙動は、脱不動態化電位(1.47V vs. SSE)で、劇的に変化した。1.5Vでは、酸化皮膜は速く成長し、その平均皮膜厚さは電荷量に比例して増加した。酸化皮膜は周期的な3乗則に従った成長挙動を示した。周期的な3乗則に従った成長挙動への遷移前では、酸化皮膜の成長挙動に結晶配向の影響を及ぼさなかった。しかし、皮膜成長の遷移後は、酸化皮膜の平均皮膜厚さと厚い酸化皮膜の下に生じたき裂は結晶配向の影響を受けた。(0002)面が配向している圧延面では、その平均皮膜厚さは減少し、皮膜内のき裂により皮膜の剥離が生じた。(0002)面に垂直面である圧延方向面では、厚い酸化皮膜の下には、圧延方向に深く進展したき裂が観察された。き裂は酸化物層の中をジルコニウム母材の(0002)面に沿って進展した。酸化物層は、ひも状の酸化ジルコニウムとジルコニウム水素化物からなり、ひも状の酸化ジルコニウムは、単斜晶ZrO$$_{2}$$に加えて斜方晶ZrO$$_{2}$$を含んでいた。外部応力が無い条件でき裂が発生・進展した機構の1つの仮定として、(0002)面に析出した水素化物の酸化と、その後に生じる斜方晶ZrO$$_{2}$$から単斜晶ZrO$$_{2}$$への相変態がその原因の一つと考えられた。

論文

Technetium separation for future reprocessing

朝倉 俊英; 宝徳 忍; 伴 康俊; 松村 正和; 森田 泰治

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(3), p.271 - 274, 2005/12

PUREX技術に基づいたTcの抽出分離試験を、燃焼度44GWd/tの使用済ウラン燃料を用いて行った。試験結果を、シミュレーションコードESSCAR(Extraction System Simulation Code for Advanced Reprocessing)を用いて検討した。TBP抽出によって、Tcを溶解液からほぼ定量的に抽出し、高濃度硝酸スクラブによって抽出されたTcを定量的に回収できることを示した。さらに、Tcの抽出機構では、ZrとUとの共抽出効果が支配的な要因であることをESSCARコードによる計算結果から示した。

報告書

JMTR照射用イナートマトリックス含有窒化物燃料ピンの製作

中島 邦久; 岩井 孝; 菊地 啓修; 芹澤 弘幸; 荒井 康夫

JAERI-Research 2005-027, 42 Pages, 2005/09

JAERI-Research-2005-027.pdf:4.15MB

マイナーアクチノイド核変換用窒化物燃料の照射挙動把握に資するため、ZrNやTiNのようなイナート(不活性)マトリックスを含有し、マイナーアクチノイドをプルトニウムで模擬したJMTR照射試験用燃料ピンを製作した。本報告書では、燃料ペレットの製造と確性試験結果並びに燃料ピンの製作について記述する。イナートマトリックス含有窒化物燃料ピンの照射は、2002年5月から2004年11月まで計11サイクル行われ、無事に終了した。

論文

Effect of absorbed hydrogen on the stress corrosion cracking (SCC) susceptibility of unirradiated Zircaloy cladding

天谷 政樹; 更田 豊志

Journal of Nuclear Science and Technology, 41(11), p.1091 - 1099, 2004/11

 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

未照射ジルカロイ被覆管の応力腐食割れ(SCC)感受性に及ぼす吸収水素の影響を調べた。文献から得られたデータは、ジルカロイ-2及び-4の種類によらず、SCCしきい応力($$sigma$$$$_{th}$$)に対する0.2%耐力($$sigma$$$$_{0.2}$$)が60ppm以下の水素濃度において水素濃度の増加とともに増加することを示している。ヨウ素ガスと水素を含むジルコニウムとの間に生じる反応について、熱力学計算を行った。その結果、水素濃度が増加すると反応が生じにくくなること、及び水素濃度が90ppm以下でのみジルコニウムとヨウ素ガスとが反応することが示唆された。これらの傾向は、水素濃度に対する$$sigma$$$$_{th}$$$$sigma$$$$_{0.2}$$の比の傾向と一致していることから、水素がヨウ素ガスとジルコニウムとの間の反応に影響を及ぼし、ジルカロイ被覆管のSCC感受性を低下させていると考えられる。

報告書

核燃料再処理環境中におけるジルコニウムの応力腐食割れに関する研究

加藤 千明

JAERI-Research 2003-013, 143 Pages, 2003/08

JAERI-Research-2003-013.pdf:22.12MB

本論文は核燃料再処理環境中におけるジルコニウムの応力腐食割れ(SCC)に関する研究成果をまとめたもので、全文7章から成っている。1章では背景及び目的を述べた。2章では試験装置を説明した。3章では沸騰伝熱面においては硝酸の酸化力が高まり沸騰伝熱面においてSCCが生じる可能性を示した。4章ではSSRT試験からSCC感受性は硝酸濃度と温度により大きくなり、切り欠き部でSCC感受性が大きくなることを示した。また、SCC感受性は結晶配向性に影響され、圧延方向と割れ進展面が一致する面で大きくなることを示した。5章では、溶接部のSCC感受性に関して(0002)面の存在量が多いHAZ/母材境界部にてSCC感受性は高くなることを示した。6章では、硝酸の高い酸化力発生機構に関して考察し、沸騰伝熱面における酸化還元電位の上昇は、沸騰バブル相にNO$$_{2}$$等のガス状窒素酸化物成分が移行し溶液から絶えず排除されることでHNO$$_{2}$$の熱分解が加速されることにより生じることを明らかにした。7章では、総括を述べた。

論文

Behavior of uranium-zirconium hydride fuel under reactivity initiated accident conditions

笹島 栄夫; 杉山 智之; 中村 武彦; 更田 豊志; 上塚 寛

Proceedings of 7th International Topical Meeting on Research Reactor Fuel Management (ENS RRFM2003), p.109 - 113, 2003/03

TRIGA炉燃料として世界的に使用されているウラン水素化物ジルコニウム燃料(U-ZrHx)について、事故条件下での燃料挙動データを得ることを目的とし、NSRR実験を行った。これまでに5回のパルス実験をピーク燃料エンタルピ187$$sim$$483J/gの範囲で実施した。483J/gの実験で被覆管表面最高温度は約840Kに達した。被覆管表面温度は、パルス出力とともに急激に高くなり、187J/g以上の実験でDNBが生じた。DNBは、UO$$_{2}$$燃料棒を用いたNSRR実験と比べ、より低い燃料エンタルピで生じていた。燃料棒内圧は最高1MPaまで上昇した。これは、燃料から解離した水素の放出を示唆している。予備解析によると、480J/gの燃料エンタルピで、平均温度は約1300Kであり、過渡加熱条件での水素の解離圧は平衡圧に比べ十分小さい結果となった。U-ZrHx燃料ではペレットと被覆管のギャップが小さいため、比較的低いエンタルピからペレット/被覆管機械的相互作用による被覆管変形が生じ、過渡変形が最高約3%に達した。試験燃料棒は、これまでの実験範囲では破損は生じず、また337J/g以下の実験では、燃料溶融及びマイクロクラックの発生等の燃料ペレットミクロ組織の変化は観察されていない。

報告書

ZrC-TRISO被覆燃料粒子の開発計画とZrC蒸着試験装置の製作

植田 祥平; 飛田 勉*; 猪 博一*; 高橋 昌史*; 沢 和弘

JAERI-Tech 2002-085, 41 Pages, 2002/11

JAERI-Tech-2002-085.pdf:2.66MB

被覆燃料粒子をさらに高温領域で使用するために、従来の被覆層として使用されている炭化ケイ素(SiC)よりさらに耐熱性の高い被覆材を用いることが有効である。炭化ジルコニウム(ZrC)は約2000$$^{circ}C$$の高温下で健全性を保ち、通常運転条件下での燃料核移動,核分裂生成物による腐食に対して耐性が高く、GENERATION-IVにおいてはVHTR燃料の候補として提案されている。商用規模でのZrC被覆燃料粒子の開発を行うため、先行研究のレビューにより今後の研究開発の課題を摘出し、これに基づいて研究開発計画を作成した。本研究では臭化物プロセスによる100gバッチ規模のZrC蒸着試験装置を製作し、各種試験を実施することとした。本報告では先行研究のレビュー,摘出した研究開発課題及び研究計画,ZrC蒸着試験装置の概要について述べる。

論文

Fabrication of americium-based nitrides by carbothermic reduction method

伊藤 昭憲; 赤堀 光雄; 高野 公秀; 小川 徹; 沼田 正美; 糸永 文雄

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.737 - 740, 2002/11

(Am, Y)N及び(Am, Zr)Nのアメリシウム系混合窒化物をAmO$$_{2}$$,Y$$_{2}$$O$$_{3}$$及びZrO$$_{2}$$を出発原料として炭素熱還元法により調製した。Am-Y系窒化物では、化学量論組成以上の過剰炭素条件下,1300$$^{circ}C$$及び1500$$^{circ}C$$の2段加熱法を適用することにより、10~30mol%AmNの範囲で、酸化物が無く、固溶酸素量も低い混合窒化物固溶体を得ることができた。

論文

Difference in corrosion fatigue behavior between Ti-5Ta alloy and zirconium in boiling nitric acid

本岡 隆文; 木内 清

Corrosion, 58(8), p.703 - 709, 2002/08

 被引用回数:8 パーセンタイル:45.68(Materials Science, Multidisciplinary)

硝酸に対して優れた耐食性を有するTi-5Ta合金とジルコニウムは、再処理機器材料に使用されている。しかし、ジルコニウムは応力腐食割れ感受性を有する。応力腐食割れが疲労亀裂成長に与える影響を明らかにするため、17%硝酸溶液中で、Ti-5Ta合金とジルコニウム の疲労亀裂成長挙動を調べた。Ti-5Ta合金は、硝酸中でも大気中とほとんど同じ亀裂成長挙動を示した。破面には、延性ストライエーションが見られた。ジルコニウムは、著しく硝酸中で亀裂が速く進展した。亀裂成長は、擬劈開と塑性変形が相互に関与した割れ形態に影響されていた。硝酸溶液中でのTi-5Ta合金とジルコニウムの疲労亀裂成長の違いは、すべり系と耐食性の違いによるものと考えられた。

論文

Corrosion fatigue growth of zirconium in boiling nitric acid

本岡 隆文; 木内 清

Corrosion, 58(6), p.535 - 540, 2002/06

 被引用回数:2 パーセンタイル:73.64(Materials Science, Multidisciplinary)

ジルコニウムの疲労亀裂成長挙動を、沸騰硝酸中と室温大気中で荷重制御下で研究した。大気中での疲労亀裂成長は金属組織に強く影響を受けた。これはジルコニウム特有のHCP構造に起因する機械的強度の異方性が原因であった。硝酸中では大気中に比べて約4倍亀裂成長が速かった。硝酸中では、亀裂成長は特徴的な機構で行われていることが破面観察からわかった。つまり、破面形態は、応力腐食割れ時に見られる擬劈開面と大気中で見られる疲労ストライエーションが混在したものであった。亀裂成長速度が低いところでは 擬劈開面が支配的であり、亀裂成長が速いところでは延性破面が支配的であった。

論文

Corrosion fatigue of refractory materials in boiling nitric acid

本岡 隆文; 木内 清

Materials Transactions, 43(5), p.1220 - 1224, 2002/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:82.93(Materials Science, Multidisciplinary)

沸騰硝酸中で優れた耐食性を示すジルコニウム,ニオブ及びチタン合金のようなリフラクトリー金属は、使用済燃料再処理施設の構造材料として使用されている。本研究では、沸騰3N硝酸中と室温大気中で、荷重制御の試験によりこれらの金属の疲労き裂進展速度を応力拡大係数範囲の関数として調査した。破断面は走査型電子顕微鏡により観察した。ジルコニウムとニオブのき裂成長速度は、空気中のそれと比較して沸騰硝酸中で加速した。腐食疲労によるき裂進展の加速現象は、Ti-5Ta合金では認められなかった。Ti-5Ta合金の破断面は両環境中で延性ストライエーションを示した。他方、ニオブの破断面は、空気中では疲労ストライエーション,硝酸中では脆性ストライエーションを示した。硝酸中のジルコニウムの破断面は脆性破壊と応力腐食割れに関連した延性破壊を示した。

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