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論文

Influences of the ZrC coating process and heat treatment on ZrC-coated kernels used as fuel in Pu-burner high temperature gas-cooled reactor in Japan

相原 純; 植田 祥平; 本田 真樹*; 水田 直紀; 後藤 実; 橘 幸男; 岡本 孝司*

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(1), p.107 - 116, 2021/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

再処理Pu量低減のより安全な方法としてPu燃焼高温ガス炉の概念が提案されている。この炉の概念では、超高燃焼度と核拡散抵抗性のためにZrC被覆PuO$$_{2}$$-YSZ核をTRISO被覆した被覆燃料粒子が採用されている。PuO$$_{2}$$-YSZ核を模擬したCeO$$_{2}$$-YSZ核が製造された。CeはPuの模擬物質である。CeO$$_{2}$$-YSZ核はZrC被覆されてZrC被覆CeO$$_{2}$$-YSZ核となる。このZrC被覆CeO$$_{2}$$-YSZ核の微細構造は報告済みである。本報ではZrC被覆していないCeO$$_{2}$$-YSZ核の微細構造を報告した。ZrC被覆していないCeO$$_{2}$$-YSZ核の表面を含む領域ではZrが多い結晶粒とCeが多い結晶粒の両方が密に分布していた。一方、ZrC被覆したCeO$$_{2}$$-YSZ核においては、CeO$$_{2}$$-YSZ核の表面付近は多孔質であり、主にZrが多い結晶粒から成っていた。以上により、ZrC被覆中にCeO$$_{2}$$-YSZ核表面付近のCeが多い結晶粒は腐食され、Zrが多い結晶粒はほとんど腐食されなかったことが確認された。

報告書

炉心溶融物の粘性及び表面張力同時測定技術の開発(委託研究); 令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 大阪大学*

JAEA-Review 2020-038, 41 Pages, 2020/12

JAEA-Review-2020-038.pdf:3.28MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度に採択された「炉心溶融物の粘性及び表面張力同時測定技術の開発」の令和元年度の研究成果について取りまとめたものである。炉心溶融物である(U,Zr)O$$_{2}$$やボライドは非常に高温であるために、通常の測定方法では容器との反応が避けられず、熱物性の測定は困難である。本研究では、ガス浮遊法を用いて浮遊させた試料を加熱溶融させることで液滴とし、その液滴を基板に衝突させる。その衝突の一瞬の挙動から、粘性と表面張力を同時に導出する新しい技術を開発する。

論文

Microscopic analyses on Zr adsorbed IDA chelating resin by PIXE and EXAFS

荒井 陽一; 渡部 創; 大野 真平; 野村 和則; 中村 文也*; 新井 剛*; 瀬古 典明*; 保科 宏行*; 羽倉 尚人*; 久保田 俊夫*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 477, p.54 - 59, 2020/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Instruments & Instrumentation)

Used PUREX process solvent generated from reprocessing process of spent nuclear fuel contains a small amount of U and Pu complexed with tributyl phosphate (TBP) or dibutyl phosphate (DBP). The radioactive nuclides should be removed from the solvent for safety storage or disposal. The iminodiacetic acid (IDA) type chelating resin was proposed as promising procedures for efficient recovery of the trapped cations in the solvent. In order to reveal the distribution and amount of Zr in the particle and local structure of Zr complex formed in the adsorbent, PIXE and EXAFS analyses on the Zr adsorbed chelating resin were carried out. Micro-PIXE analysis proved that it is an effectual method for quantitative analysis of trace adsorbed elements. Moreover, some of the adsorption sites were possibly occupied by the molecules. On the other hand, Zr-K edge EXAFS analysis suggested that extraction mechanism of Zr from the aqueous solution and the solvent was different.

論文

Quantitative analysis of Zr adsorbed on IDA chelating resin using Micro-PIXE

荒井 陽一; 渡部 創; 大野 真平; 野村 和則; 中村 文也*; 新井 剛*; 瀬古 典明*; 保科 宏行*; 久保田 俊夫*

QST-M-23; QST Takasaki Annual Report 2018, P. 59, 2020/03

Radioactive spent solvent waste contains U and Pu is generated from reprocessing process of spent nuclear fuel. The nuclear materials should be removed from the solvent for safety storage or disposal. We are focusing on the nuclear materials recovery from spent solvent using imino diacetic acid (IDA) type chelating resin as a promising method. In order to reveal adsorbed amount of Zr, which is simulated of Pu, Micro-Particle Induced X-ray Emission (PIXE) was carried out. Micro-PIXE analysis succeeded in quantitative analysis on trace amount of adsorbed Zr from simulated spent solvent.

論文

Study on plutonium burner high temperature gas-cooled reactor in Japan; Introduction scenario, reactor safety and fabrication tests of the 3S-TRISO fuel

植田 祥平; 水田 直紀; 深谷 裕司; 後藤 実; 橘 幸男; 本田 真樹*; 齋木 洋平*; 高橋 昌史*; 大平 幸一*; 中野 正明*; et al.

Nuclear Engineering and Design, 357, p.110419_1 - 110419_10, 2020/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:24.17(Nuclear Science & Technology)

固有の安全性に優れ高効率なプルトニウムの利用が可能なプルトニウム燃焼高温ガス炉が提案されている。プルトニウム燃焼高温ガス炉に用いるセキュリティ強化型安全(3S-TRISO)燃料においては、イットリア安定化ジルコニア(YSZ)を不活性母材とするPuO$$_{2}$$-YSZ燃料核へ、遊離酸素ゲッターの特性を有する炭化ジルコニウム(ZrC)を直接被覆する。本論文では、プルトニウム燃焼高温ガス炉の成立性および3S-TRISO燃料の研究開発について報告する。

報告書

炉心溶融物の粘性及び表面張力同時測定技術の開発(委託研究); 平成30年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉国際共同研究センター; 大阪大学*

JAEA-Review 2019-025, 36 Pages, 2020/01

JAEA-Review-2019-025.pdf:2.57MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉国際共同研究センター(CLADS)では、平成30年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度「炉心溶融物の粘性及び表面張力同時測定技術の開発」について取りまとめたものである。炉心溶融物である(U,Zr)O$$_{2}$$やボライドは非常に高温であるために、通常の測定方法では容器との反応が避けられず、熱物性の測定は困難なため、本研究は、ガス浮遊法を用いて浮遊させた試料を加熱溶融させることで液滴とし、その液滴を基板に衝突させる。その衝突の一瞬の挙動から、粘性と表面張力を同時に導出する新しい技術を開発する。

報告書

被覆燃料粒子の応力計算のためのCode-B-2.5.2

相原 純; 後藤 実; 植田 祥平; 橘 幸男

JAEA-Data/Code 2019-018, 22 Pages, 2020/01

JAEA-Data-Code-2019-018.pdf:1.39MB

Pu燃焼高温ガス炉とは、再処理Puの量を安全に減らすための高温ガス炉である。Pu燃焼高温ガス炉では、PuO$$_{2}$$-YSZの微小球にZrC層を被覆し、更にSiC-TRISO被覆を施したCFPを用いる計画である。ZrC層の役割は、酸素ゲッターである。主に、このPu燃焼高温ガス炉のCFPにも適用するための現時点で可能な範囲での準備として、高温ガス炉の燃料であるCFPの内圧破損確率評価のための、健全CFPの被覆層の応力計算用コードシステムであるCode-B-2を改良し、Code-B-2.5.2とした。本報告では、Code-B-2.5.2の基礎式を報告する。

論文

Irradiation growth behavior of improved Zr-based alloys for fuel cladding

天谷 政樹; 垣内 一雄; 三原 武

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference / Light Water Reactor Fuel Performance Conference (Global/Top Fuel 2019) (USB Flash Drive), p.1048 - 1056, 2019/09

New fuel cladding alloys of which composition was changed from conventional ones have been developed by nuclear fuel vendors and utilities. Since the irradiation growth of fuel cladding is one of the most important parameters which determine the dimensional stability of fuel rod and/or fuel assembly during normal operation, the irradiation growth behavior of the improved Zr-based alloys for light-water reactor fuel cladding was investigated. The coupon specimens were prepared from fuel cladding tubes with various kinds of improved Zr-based alloys. The specimens were loaded into test rigs and had been irradiated in the Halden reactor in Norway under several coolant temperature conditions up to a fast-neutron fluence of $$sim$$7.8$$times$$10$$^{21}$$ (n/cm$$^{2}$$, E $$>$$ 1 MeV). Irradiation conditions such as specimen temperatures had been continuously monitored during the irradiation. During and after the irradiation, the amount of irradiation growth of each specimen was evaluated as a part of the interim and final inspections. The effect of the difference in alloy composition on the amount of irradiation growth seemed insignificant if the other conditions e.g. the final heat treatment condition at fabrication and the irradiation temperature were the same.

論文

Structure change of monoclinic ZrO$$_{2}$$ baddeleyite involving softenings of bulk modulus and atom vibrations

福井 宏之*; 藤本 真人*; 赤浜 裕一*; 佐野 亜沙美; 服部 高典

Acta Crystallographica Section B; Structural Science, Crystal Engineering and Materials (Internet), 75(4), p.742 - 749, 2019/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Multidisciplinary)

単斜晶ZrO$$_{2}$$バデライトは、加圧により体積弾性率と原子振動の異常な軟化を示す。その原因を明らかにするために、我々は構造の圧力変化を中性子粉末回折および第一原理計算により調べた。その結果、体積弾性率の異常な圧力応答は化学結合性の変化というより、酸素副格子の変形、とりわけ$$a$$*面内で作られる酸素のレイヤーの一つと関係していることが分かった。このレイヤーは、2つの平行四辺形、つまりほとんど歪まず回転するものと圧力で変形するものにより構成されている。このレイヤーの変形が数あるZr-O原子間距離のうちの一つを伸ばし、いくつかの原子振動モードをソフト化させることが分かった。

論文

Microstructures of ZrC coated kernels for fuel of Pu-burner high temperature gas-cooled reactor in Japan

相原 純; 植田 祥平; 本田 真樹*; 水田 直紀; 後藤 実; 橘 幸男; 岡本 孝司*

Journal of Nuclear Materials, 522, p.32 - 40, 2019/08

Pu燃焼高温ガス炉を実現するため、高い核拡散抵抗性および超高燃焼度達成のため、ZrCで被覆したPuO$$_{2}$$-イットリア安定化ジルコニア(YSZ)燃料核を持った被覆燃料粒子を採用した。日本原子力研究開発機構はPuO$$_{2}$$-YSZ核を模擬した粒子(CeO$$_{2}$$-YSZ粒子または市販のYSZ粒子)に対するZrC被覆を行った。CeはPuの模擬物質しして用いられた。本稿では、ZrC被覆されたCeO$$_{2}$$-YSZまたはYSZ粒子の微細構造を報告する。CeO$$_{2}$$-YSZ核はCeが多い粒とZrが多い粒から成っていた。CeO$$_{2}$$-YSZ核表面近くのCeが多い粒はZrCの原料ガスにより腐食された。YSZ核の場合、YSZ核とZrC層は結合していた。燃料コンパクト焼成を模擬した熱処理の後、ZrC層はYSZ核と完全に剥離し、破損していた。ZrC層とYSZ核の両方で顕著な結晶成長が起こっていた。ZrC層中の粒内及び粒界の両方にボイドが分布していた。更に、微細構造の観察結果に基づき、ZrC被覆PuO$$_{2}$$-YSZ燃料核の製造技術開発の方向性について議論した。

論文

High-temperature interaction between zirconium and UO$$_2$$

白数 訓子; 鈴木 晶大*; 永江 勇二; 倉田 正輝

Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR 2019) (Internet), 4 Pages, 2019/05

ジルカロイ被覆管とUO$$_{2}$$燃料の高温における溶融過程解析モデルの高度化に資するため、ZrとUO$$_{2}$$の高温反応試験を実施した。UO$$_{2}$$るつぼに、Zr試料を装荷し2173K近傍で加熱を行い、生成した反応相の成長状況や溶融状態、組織変化の観察を行った。試料の中間領域には、上方へ直線状に伸びる相が観測された。この相は、U-Zrの金属溶体相と考えられ、Zr試料中、酸素濃度が少ない方へ選択的に成長したと考えられる。

論文

Dissolution and chemical analysis of Zr-based lanthanide nitrides

林 博和; 千葉 力也*

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.196 - 199, 2018/11

原子力機構は、加速器駆動システム(ADS)用マイナーアクチノイド(MA)核変換燃料としてウランを含まないMA窒化物燃料の研究開発を実施している。本研究では、MA核変換燃料の第一候補である、窒化ジルコニウム(ZrN)を不活性母材として用いる窒化物固溶体について、ランタノイド元素を超ウラン元素の模擬物質として用いた硝酸中への溶解挙動測定試験を行った。その結果、ZrN粉末試料の8M硝酸への溶解は室温で約100日、約110$$^{circ}$$Cでの加熱条件下で15時間かかるのに対し、0.4DyN-0.6ZrN固溶体粉末試料は室温の8M硝酸中に容易に溶解することを示した。また、0.4DyN-0.6ZrN固溶体粉末試料を硝酸で溶解した溶液の化学分析試験によって、試料の組成を測定した。

論文

Rapid separation of zirconium using microvolume anion-exchange cartridge for $$^{93}$$Zr determination with isotope dilution ICP-MS

浅井 志保; 半澤 有希子; 今田 未来; 鈴木 大輔; 間柄 正明; 木村 貴海; 石原 量*; 斎藤 恭一*; 山田 伸介*; 廣田 英幸*

Talanta, 185, p.98 - 105, 2018/08

 被引用回数:4 パーセンタイル:70.28(Chemistry, Analytical)

放射性廃棄物処分場における長寿命核分裂生成物(LLFP)の被ばくリスクを評価するためには、LLFPの分析が不可欠である。本研究では、マイクロ陰イオン交換カートリッジ(TEDAカートリッジ)を用い使用済燃料溶解液からZrを分離してLLFPの一つである$$^{93}$$Zrの存在量をICP-MSで定量した。TEDAカートリッジは、同等の分離に必要な従来分離材料(陰イオン交換樹脂)の1/10以下の体積(0.08cm$$^{3}$$)であっても優れたZr分離性能を維持し、使用済燃料中のほぼ全ての共存元素を迅速に除去できることを確認した。また、従来材料の約10倍の流速で処理が可能であるため、1.2分で分離が完了した。得られた$$^{93}$$Zr定量値は、実測値による検証実績がなかった燃焼計算コードORIGEN2の正しさを実証する結果となり、ORIGEN2の信頼性も確認できた。

論文

A Thermodynamic model for ZrO$$_{2}$$(am) solubility at 25$$^{circ}$$C in the Ca$$^{2+}$$-Na$$^{+}$$-H$$^{+}$$-Cl$$^{-}$$-OH$$^{-}$$-H$$_{2}$$O system; A Critical review

Rai, D.*; 北村 暁; Altmaier, M.*; Rosso, K. M.*; 佐々木 隆之*; 小林 大志*

Journal of Solution Chemistry, 47(5), p.855 - 891, 2018/05

 被引用回数:5 パーセンタイル:85.34(Chemistry, Physical)

ジルコニウムについて、単核および複核の加水分解種の生成定数および非晶質二酸化ジルコニウム(ZrO$$_{2}$$(am))の溶解度積を導出した実験データをレビューした。このレビューを通して、加水分解種(Zr(OH)$$_{2}$$$$^{2+}$$, Zr(OH)$$_{4}$$(aq), Zr(OH)$$_{5}$$$$^{-}$$, Zr(OH)$$_{6}$$$$^{2-}$$およびCa$$_{3}$$Zr(OH)$$_{6}$$$$^{4+}$$)の生成定数やZrO$$_{2}$$(am)の溶解度積を新規に決定もしくは改訂した。

論文

The Influence of the air fraction in steam on the growth of the columnar oxide and the adjacent $$alpha$$-Zr(O) layer on Zry-4 fuel cladding at 1273 and 1473 K

Negyesi, M.; 天谷 政樹

Annals of Nuclear Energy, 114, p.52 - 65, 2018/04

 被引用回数:3 パーセンタイル:40.19(Nuclear Science & Technology)

The growth kinetics of the columnar oxide and $$alpha$$-Zr(O) layers of Zry-4 under mixed steam-air conditions at temperatures of 1273 and 1473 K were investigated in this study be means of post-test metallographic measurements. The hydrogen uptake was also determined by the inert gas fusion technique. The kinetics of the columnar oxide layer obeyed a parabolic law for all air fractions at both temperatures. The kinetics of $$alpha$$-Zr(O) layer appeared to deviate slightly from the parabolic law. The parabolic oxidation rate constant of the columnar oxide increased with increasing air fraction, whereas the parabolic oxidation rate constant of $$alpha$$-Zr(O) layer seemed to be independent of the air fraction. Mixed steam-air conditions appeared to enhance hydrogen absorption substantially, especially after the columnar oxide lost its protectiveness.

報告書

余裕深度処分環境におけるふげん圧力管(Zr-2.5wt%Nb合金)の腐食速度の評価,2; 5ヶ年経過データによる長期腐食の考察

菅谷 敏克; 中谷 隆良; 坂井 章浩

JAEA-Technology 2017-032, 21 Pages, 2018/01

【本報告書は、掲載論文に用いた腐食速度の算出にかかる水素発生データについて、データ取得の信頼性について問題があることが判明したため、一時的に公開を取りやめています。】処分事業の安全評価を行うために必要な核種溶出率の設定を目的に、Zr-2.5wt%Nb合金に対してガス蓄積型腐食試験法を適用し、低温、低酸素およびアルカリ条件下で長期の腐食速度を取得してきた。本報では、長期的な腐食速度の把握を目的に、試験期間5ヶ年(60ヶ月)の腐食速度を取得し、試験期間2ヶ年(24ヶ月)経過までの腐食速度と比較したところ、今回取得した試験期間5ヶ年(60ヵ月)の腐食速度は、試験期間2ヶ年(24ヶ月)までの結果同様、経過時間の-2/3乗に比例するとした評価が適用できると考える。

論文

Oxidation kinetics of Zry-4 fuel cladding in mixed steam-air atmospheres at temperatures of 1273 - 1473 K

Negyesi, M.; 天谷 政樹

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(10), p.1143 - 1155, 2017/10

 被引用回数:5 パーセンタイル:31.96(Nuclear Science & Technology)

This paper deals with the oxidation behavior of Zry-4 nuclear fuel cladding tubes in mixed steam_air atmospheres at temperatures of 1273 and 1473 K. The main goal is to study the oxidation kinetics of Zry-4 fuel cladding in dependence on the air fraction in steam in the range from 0 up to 100%. The purpose of this study is to provide experimental data suitable for an oxidation correlation applicable for thermomechanical analysis codes of nuclear power reactor under severe accidents. The influence of the air addition in steam on parameters of Zry-4 kinetic equation has been quantified using the results of weight gain measurements. At 1273 K, both pre-transient and post-transient regimes were treated. The results of weight gain measurements showed a strong dependence of the Zry-4 oxidation kinetics on the air fraction in steam, especially at 1473 and at 1273 K in the post-transient regime.

論文

Microscopic analyses of complexes formed in adsorbent for Mo and Zr separation chromatography

安倍 諒治*; 名越 航平*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 松浦 治明*; 高木 秀彰*; 清水 伸隆*; 江夏 昌志*; 佐藤 隆博*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 404, p.173 - 178, 2017/08

 被引用回数:1 パーセンタイル:80.48(Instruments & Instrumentation)

Molybdenum and zirconium obstruct the efficient recovery of minor actinides (MA(III): Am(III) and Cm(III)) by extraction chromatography; hence, the removal of these elements prior to MA(III) recovery is desirable. The use of an adsorbent impregnated with bis(2-ethylhexyl) hydrogen phosphate (HDEHP) for Mo and Zr decontamination was evaluated in this report. The adsorption/elution and column separation experiments showed that Mo and Zr in the simulated HLLW were selectively adsorbed on the particles, and that Mo was eluted by H$$_{2}$$O$$_{2}$$. EXAFS analysis and SAXS patterns of the adsorbent containing Zr revealed that the Zr-HDEHP complex had a crystal-like periodic structure similar to the structure of the precipitate produced in the solvent extraction system. Micro-PIXE analysis revealed that distribution of the residual Zr on the adsorbent was uniform.

論文

Extraction and separation of Se, Zr, Pd, and Cs including long-lived radionuclides

佐々木 祐二; 森田 圭介; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 伊藤 圭祐; 高橋 優也*; 金子 昌章*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 24(2), p.113 - 122, 2017/06

硝酸溶液からオクタノールまたはドデカン溶媒へのSe, Zr, Pd, Csの溶媒抽出を行った。これら元素は長半減期の核種を含み、高レベル廃液の処理にとってこれら元素の簡便な分離方法の開発が不可欠である。Seはフェニレンジアミン、ZrはHDEHP又はTODGA、PdはMIDOA又はNTAアミドで抽出可能である。CsはDtBuDB18C6を用いて、抽出溶媒を水相の10倍を用いることで90%回収を達成できることを確認した。

論文

Separation of Zr in the rubble waste generated at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

島田 亜佐子; 亀尾 裕

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 311(3), p.1613 - 1618, 2017/03

AA2016-0191.pdf:0.23MB

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

福島第一原子力発電所の事故で発生したガレキ中の$$^{93}$$Zrを分析するために、ガレキ中のZrの分離法を開発した。ほぼ100%のZrとNb, Bi, Th, UとMoの一部は3M硝酸溶液からTRUレジンに抽出され、LiやBe, Mg, Al, Ca, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Ga, As, Se, Rb, Sr, Ag, Cd, In, Cs, Baは溶出することでこれらの元素が分離された。ほぼ100%のZrとNb, U、10%のMo、7.1%のHg、77%のBi、20%のThが0.01Mフッ化水素酸により回収された。超寿命核種である$$^{93}$$ZrをICP-MSにより定量するためには、ZrはNbやMoから分離されなければならない。そのため、この回収フラクションを一度乾固した後、0.1Mフッ化水素酸溶液に調製してTEVAレジンに通液し、ZrをNbやMoから分離した。模擬ガレキ試料の溶解液を用いてこの手法の妥当性を検証した。

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