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論文

Characteristics of TPDN/SiO$$_{2}$$-P adsorbent for MA(III) recovery

小藤 博英; 渡部 創; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 塩飽 秀啓; 矢板 毅

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.61 - 65, 2018/11

Applicability of newly developed MA(III)/RE(III) separation extractant TPDN for the extractionchromatography technology was evaluated through series of fundamental characterizations. The adsorbentselectively extract $$^{241}$$Am from diluted high level liquid waste and sufficient performance for MA(III)/RE(III)separation process was confirmed. Durability and behavior in the vitrification process of the adsorbent alsosuggested that the new adsorbent can be employed as a material for reprocessing of spent fuels.

論文

国際会議Actinides 2017

芳賀 芳範; 山村 朝雄*

日本原子力学会誌, 60(3), P. 181, 2018/03

2017年開催された国際会議Actinides 2017について、実行委員の立場から内容及び運営を紹介する。

論文

Thermodynamic equilibrium constants for important isosaccharinate reactions; A Review

Rai, D.*; 北村 暁

Journal of Chemical Thermodynamics, 114, p.135 - 143, 2017/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:78.74(Thermodynamics)

イソサッカリン酸はセルロースの分解生成物であり、低レベル放射性廃棄物処分場で発生する。このイソサッカリン酸は、処分場に存在するアクチニド元素など多くの元素と強い錯体を作ることが知られている。われわれは、イソサッカリン酸の解離およびラクトン化定数や、Ca, Fe(III), Th, U(IV), U(VI), Np(IV), Pu(IV)およびAm(III)との錯生成定数をレビューした。また、イソサッカリン酸共存下における地層処分場でのアクチニド元素の移行挙動を予測するための錯生成定数について総括し、利用可能なデータが不十分な場合の熱力学データの信頼性を確保するための追加の研究について概説した。

論文

Research and development for accuracy improvement of neutron nuclear data on minor actinides

原田 秀郎; 岩本 修; 岩本 信之; 木村 敦; 寺田 和司; 中尾 太郎; 中村 詔司; 水山 一仁; 井頭 政之*; 片渕 竜也*; et al.

EPJ Web of Conferences (Internet), 146, p.11001_1 - 11001_6, 2017/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:14.04

A nuclear data project entitled Research and development for Accuracy Improvement of neutron nuclear data on Minor ACtinides (AIMAC) is being performed in Japan. The objective of the project is to improve accuracy of neutron nuclear data for minor actinides and some fission products, which is required for developing innovative nuclear system transmuting these nuclei. Following research items have been conducted to achieve the objective: (1) Measurements of thermal neutron capture cross-sections by activation methods, (2) High-precision quantifications of shielded sample amounts used for TOF measurement, (3) Resonance parameter determinations at J-PARC/ANNRI and KURRI/LINAC, (4) Extension of capture cross sections to high energy neutrons at J-PARC/ANNRI, (5) High quality evaluation based on iterative communication with experimenters. The achievement of the project is presented.

論文

Application of FE-SEM to the measurement of U, Pu, Am in the irradiated MA-MOX fuel

佐々木 新治; 丹野 敬嗣; 前田 宏治

Proceedings of 54th Annual Meeting of Hot Laboratories and Remote Handling (HOTLAB 2017) (Internet), 6 Pages, 2017/00

高速炉での照射中には、径方向の温度勾配により、径方向に組織変化と径方向の元素分布の変化が発生する。このため、マイナーアクチノイドが含まれるMOX燃料の照射による振る舞いを研究することは、高速炉燃料の開発に重要である。燃料試料の詳細な観察と元素分析を行うために、FE-SEM/WDXを用いて、照射済のMA-MOX燃料の照射後試験を実施した。試料は高い放射能量と$$alpha$$線を有するため、装置は改造している、(1)放射性物質の漏洩を防ぐため、FE-SEMとシールドを遠隔でコントロールする試料移送装置を取り付けた。(2)装置と作業者の被ばくを防止するため、装置は遮へい体の内部にインストールし、制御系は外部に移設した。照射されたMA-MOXには組織変化が観察され、特性X線のピークを検出することに成功した。特性X線の強度を用いて、U, Pu, AmのMA-MOX試料の径方向に沿った定量的な評価を試みた。これにより、Um, Pu, Amの径方向の分布の変化を掴むことができた。この方法は、微細組織の変化とMA-MOX燃料の元素分布の変化を解明することに大きな利点がある。

論文

Flow-sheet study of MA recovery by extraction chromatography for SmART cycle project

渡部 創; 野村 和則; 北脇 慎一; 柴田 淳広; 小藤 博英; 佐野 雄一; 竹内 正行

Procedia Chemistry, 21, p.101 - 108, 2016/12

BB2015-3215.pdf:0.34MB

 被引用回数:2 パーセンタイル:7.84

Optimization in a flow-sheet of the extraction chromatography process for minor actinides (MA(III); Am and Cm) recovery from high level liquid waste (HLLW) were carried out through batch-wise adsorption/elution experiments on diluted HLLW and column separation experiments on genuine HLLW. Separation experiments using CMPO/SiO$$_{2}$$-P and HDEHP/SiO$$_{2}$$-P adsorbent columns with an improved flow-sheet successfully achieved more than 70 % recovery yields of MA(III) with decontamination factors of Ln(III) $$>$$ 10$$^{3}$$, and a modified flow-sheet for less contamination with fission products was proposed consequently. These results will contribute to MA(III) recovery operations for SmART Cycle project in Japan Atomic Energy Agency which is planned to demonstrates FR fuel cycle with more than 1g of Am.

論文

Development of nitride fuel cycle technology for transmutation of minor actinides

林 博和; 西 剛史*; 佐藤 匠; 倉田 正輝

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1811 - 1817, 2015/09

原子力機構では、マイナーアクチノイド(MA: Np, Am, Cm)など長寿命核種の核変換に関する研究を実施している。階層型燃料サイクル概念に基づき、核変換専用の加速器駆動システム(ADS)を用いてMA核変換を行う方法については、ウランを含まない窒化物燃料を用いることが検討されている。MAの核変換率を向上させるためには、使用済燃料を処理し、残存するMAを回収して再利用することが必要であり、その燃料サイクル技術の研究開発は重要である。本論文では、原子力機構で実施している窒化物燃料と乾式再処理法を用いた燃料サイクルに関する研究の現状及び今後の予定を紹介する。

論文

Socio-economic effects of the material science in JAERI

柳澤 和章; 高橋 祥次*

Scientometrics, 78(3), p.505 - 524, 2008/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:71.31(Computer Science, Interdisciplinary Applications)

原研物質科学につき社会経済的評価を実施した。目的は、物質科学の注力研究分野の同定と社会経済的ネットワーキングの観察にある。物質科学に関する数多くの論文を用い、前者に対して高ランクキーワードを使い、後者に対しては共著論文の数を評価に使った。得られた結果は以下の通り。(1)原研物質科学の注力研究分野は、イオン照射,アクチノイドといった原子力研究に強い関係を持つキーワードで代表された。アクチノイドを例に取ると、我が国では過去25年間に7,237論文が書かれ、原研がその25%、公的研究機関(官と学、PSと略記)が52%、民(POと略記)が17%という割合であった。JAERI-PS間のネットワーキングは、25年間の平均で3$$sim$$4%、最近の5年間では8%で成長していた。これは両機関の間で研究協力が大きく促進されたことを示唆している。(2)原研と選択5研究機関(SRB、例えば東京大学)間の注力研究分野を互いの持つトップ100キーワードで比較してみたところ、中性子や加速器といった7つのキーワードのみで研究分野が重畳していた。この重畳領域において両機関は互いに国家レベルで全体の活性化を図っていたと思われる。我が国における中性子論文は最近の5年間で2,988論文あって、原研の大きな貢献もあってJAERI-PS間のネットワーキングは16%に到達していた。

論文

Extraction separation of Am(III) and Eu(III) with TPEN isomers and decanoic acid

松村 達郎; 竹下 健二*

ACS Symposium Series, 933, p.261 - 273, 2006/07

TPENのピリジル基の結合位置が異なる3種の異性体、t2pen, t3pen, t4penを合成し、これらと脂肪酸の一種であるデカン酸との協同抽出によるAm(III)とEu(III)の分離を試みた。これら3種の異性体は、水溶液中での、水素イオン,金属イオンとの錯形成に関する挙動は非常に似ているが、AmとEuの抽出挙動はまったく異なることが明らかとなった。t2penのみがデカン酸との協同抽出によりAmを抽出可能であり、Euとの分離係数は100であった。他の2種類の異性体は、抽出能力が非常に低くAmとEuの分離は観察されなかった。ピリジル基の窒素ドナーが骨格のN-C-C-N構造に近接しているt2penのみが、Amを分離可能であった。

報告書

原研における群分離に関する研究開発; 4群群分離プロセス開発までのレビュー

森田 泰治; 久保田 益充*

JAERI-Review 2005-041, 35 Pages, 2005/09

JAERI-Review-2005-041.pdf:2.24MB

原研における群分離に関する研究開発について、研究開発開始当初より、4群群分離プロセス開発及びその実高レベル廃液試験までの成果を取りまとめ、総括した。1980年(昭和55年)頃に構築した3群群分離プロセスでは高レベル放射性廃液中の元素を超ウラン元素,Sr-Cs及びその他の元素の3群に分離する。その後研究開発された4群群分離プロセスでは上記にTc-白金族元素群を分離対象に加えられている。4群群分離プロセスについては、燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)内に整備した群分離試験装置を用いて濃縮実高レベル廃液による実証試験が実施された。この間、さまざまな分離手法が研究,試験され、各分離対象元素(群)に最適な分離手法,分離条件等について多くの検討がなされた。高レベル廃液は、希ガスとハロゲンを除く第1族から第16族までの多くの種類の元素を含んでおり、分離対象もさまざまであることから、取り扱った際に起こる事象は非常に複雑である。したがって、過去の経験,知見や成果をきちんと整理して、これを今後の研究に活かすことが非常に重要である。本報告は、今後の研究開発に役立たせるため、これらの研究開発の内容及びその成果をレビューしたものである。

論文

Selective separation of Am(III) from Ln(III) with a novel synergistic extraction system, N,N,N',N'-tetrakis(2-methylpyridyl)ethylenediamine (TPEN) and carboxylic acid in 1-octanol

Mirvaliev, R.*; 渡邉 雅之; 松村 達郎; 館盛 勝一*; 竹下 健二*

Journal of Nuclear Science and Technology, 41(11), p.1122 - 1124, 2004/11

 被引用回数:18 パーセンタイル:20.9(Nuclear Science & Technology)

高レベル廃棄物の長期放射能毒性の劇的な低減化を目指す分離変換技術の実現には、高レベル廃液からマイナーアクチノイドを分離し、ADS等に供給する分離技術の開発が重要である。しかし、マイナーアクチノイドのうちAm, Cmは溶液中で3価のイオンとなりランタノイドと類似した化学的挙動を取るため相互の分離が困難であることが知られており、各国においてこの分離に適用できる抽出剤の開発が精力的に進められている。N,N,N',N'-tetrakis(2-methylpyridyl)ethylenediamine (TPEN)は、水相中においてAmとランタノイド元素との錯体安定度定数に10$$^{2}$$の差があることが報告されており、われわれはこれまでニトロベンゼン系,D2EHPA-オクタノール系において、TPENによるAmのランタノイド元素からの抽出分離を確認してきた。今回、より実用に適した新規協同抽出系であるTPEN・デカン酸-オクタノール系において、Am(III)がLn(III)から選択的に分離されることを見いだし、その分離係数、SF$$_{Am/Eu}$$は最大84を示した。

報告書

日本原子力研究所事業の達成と研究成果の社会経済的効果に関する評価報告書,2; 日本原子力研究所における基礎・基盤研究の社会経済的評価

研究業務評価検討アドホック委員会

JAERI-Review 2003-036, 75 Pages, 2003/11

JAERI-Review-2003-036.pdf:9.68MB

基礎・基盤研究分野について、社会経済的効果に関する評価の、定量的な把握・分析を試みた。評価対象は物質科学研究とし、概略以下のような評価結果を得た。(1)原研物質科学の注力研究分野としては、イオン照射,アクチノイド等原子エネルギーに深く関連する分野が挙げられる。(2)国内物質科学研究の原研以外の代表的研究機関(KEK,東大,東北大,物材研及び理研を抽出)が注力する研究分野と比較すると、原研の注力研究分野と共通するのは、放射光,照射,電子顕微鏡,中性子,核反応断面積等ごく一部で、しかも、この競合領域では、お互い張り合うというよりは、補完的な形で、国全体として総体的に見た場合の研究水準を高め合っている形が見られる。(3)原研が注力してきた研究分野としては、アクチノイド,中性子照射,消滅処理等が挙げられる。また、ネットワーキングの大きさ,連携の程度が大きく、社会経済効果が大きいものとしては、中性子,核反応,アクチノイド等が挙げられる。(4)アクチノイドについてネットワーキングの実態を調べたところ、25年間の論文数シェアは、原研25%,学界及び公的機関の公52%,民間17%であった。共著論文数でみた機関間のネットワーキングの程度は、5年間ごとに見て原研-公では3-4%,最新5年は8%の割合で増加した。また、共同論文の著者を個別に追跡した結果を見ても、原研が主体的に研究に携わり、ネットワークの外部効果を拡大している様子が見てとれた。

報告書

原研・大学プロジェクト共同研究シンポジウム報告書「核燃料サイクルにおけるバックエンド化学」と「放射線高度利用研究」; 第4期プロジェクト共同研究の成果と今後の展開, 2003年2月18日, 東京大学, 山上会館

原研・大学プロジェクト共同研究検討委員会; 原研施設利用共同研究委員会

JAERI-Conf 2003-015, 103 Pages, 2003/11

JAERI-Conf-2003-015.pdf:8.92MB

本報告は、平成15年2月18日、東大において開催された「原研・大学プロジェクト共同研究シンポジウム; 第4期プロジェクト共同研究の成果と今後の展開」をまとめたものである。バックエンド化学及び放射線高度利用の2つのプロジェクトよりなる原研・大学プロジェクト共同研究は15年度をもって終了することから、第4期プロジェクト共同研究についての成果を発表するとともに、これまでの本プロジェクト共同研究の活動をふりかえり、今後の連携の効果的な方策について意見交換を行うために開催された。バックエンド化学及び放射線高度利用の2つのプロジェクトの目的,各テーマ毎の成果,今後の研究展開が報告された。バックエンド化学の総括では、再処理と廃棄物処分の分野で原研と大学が「プロジェクト」として協力して取り組むことによって、単独では成し得ない成果を挙げたことが報告された。また、放射線高度利用の分野では、TIARAを用いた独創的な研究が進められ、人材育成を含めて多くの成果が得られたことが報告された。さらに、パネル討論では、原研・大学プロジェクト共同研究を通して得られた経験と実績を生かし、今後の新たな連携方策を探ることの重要性が強調された。

論文

Fabrication of nitride fuels for transmutation of minor actinides

湊 和生; 赤堀 光雄; 高野 公秀; 荒井 康夫; 中島 邦久; 伊藤 昭憲; 小川 徹

Journal of Nuclear Materials, 320(1-2), p.18 - 24, 2003/09

 被引用回数:45 パーセンタイル:5.15

原研では、地層処分の負担軽減,環境負荷低減を目的に、長寿命核種であるマイナーアクチノイドのNp,Am,Cmを窒化物燃料として加速器駆動核変換炉により短寿命核種に核変換する概念を提案している。これまでに、NpN,(Np,Pu)N,AmN,(Am,Y)N,(Am,Zr)N,(Cm,Pu)Nなどの窒化物を炭素熱還元法により酸化物から調製することに成功している。調製した窒化物については、X線回折法による相の同定及び格子定数測定,不純物酸素及び炭素の分析などを実施している。また、ウランを含まない(Pu,Zr)N及びPuN+TiNの燃料ペレットを製造し、材料試験炉JMTRにおいて照射試験を開始した。

論文

核変換研究開発の現状・展望,B; 核変換専用燃料と処理

湊 和生; 荒井 康夫

原子核研究, 47(6), p.31 - 38, 2003/06

長寿命核種の分離変換技術に関して、マイナーアクチノイドを主成分とする窒化物燃料と溶融塩を用いた高温化学再処理に基づく、核変換専用燃料サイクル概念を提案している。核変換専用窒化物燃料及び高温化学再処理技術の特長,研究開発状況、及び今後の展望について述べる。

論文

Validation of minor actinide cross sections by studying samples irradiated for 492 days at the dounreay prototype fast reactor, 2; Burnup calculations

辻本 和文; 河野 信昭; 篠原 伸夫; 桜井 健; 中原 嘉則; 向山 武彦; Raman, S.*

Nuclear Science and Engineering, 144(2), p.129 - 141, 2003/06

マイナーアクチノイドの断面積データの検証のため、アクチノイドサンプルが英国PFRにおいて全出力換算日で492日間照射された。照射されたサンプルは、原研と米国オークリッジ国立研究所で成分分析された。お互いに独立なこれらの分析により、非常に有用な放射化学分析結果が得られた。主要核種($$^{235}$$U and $$^{239}$$Pu)とドジメータサンプルの予備燃焼解析結果をもとに、サンプル照射位置での中性子束を決定した。この論文(Part.2)では、燃焼解析と実験結果との比較を行った。その結果、$$^{234}$$U, $$^{238}$$Pu, Am及びCmに対するFIMAは若干計算値は課題評価する傾向にあるもの、おおむね計算値と実験値はよく一致していた。しかしこれらの核種に対する$$^{148}$$Ndの核分裂収率の誤差は非常に大きく、今後再評価していく必要があると考えられる。今回解析に用いたJENDL-3.2のMA核データに関しては、MAの核変換システムの概念検討には十分であるが、詳細設計を行うにはさらに改善されていく必要がある。幾つかの核種、特に$$^{238}$$Puと$$^{242}$$Puの断面積データは新たな測定データによる再評価が必要である。

論文

Validation of minor actinide cross sections by studying samples irradiated for 492 days at the dounreay prototype fast reactor, 1; Radiochemical analysis

篠原 伸夫; 河野 信昭; 中原 嘉則; 辻本 和文; 桜井 健; 向山 武彦*; Raman, S.*

Nuclear Science and Engineering, 144(2), p.115 - 128, 2003/06

英国ドンレイ高速中性子原型炉で492日間照射したアクチノイド試料を放射化学的手法を用いて分析し、核分裂生成物(Mo,Zr,Nd)とアクチノイド(U,Np,Pu,Am,Cm,Cf)の同位体組成を精度良く測定した。本論文(PaperI)では、化学分析の詳細と得られた分析データを記述した。本研究で得られたデータは米国オークリッジ国立研究所で得られたデータと良い一致を示すとともに、本分析データは今後の燃焼計算コードのベンチマーク情報として、さらに核データライブラリの検証に役立つものである。なお別報(PaperII)では、本分析データを用いて核データの検証を試みた。

論文

Validation of minor actinide cross sections by studying samples irradiated for 492 days at the dounreay prototype fast reactor, 1; Radiochemical analysis

篠原 伸夫; 河野 信昭; 中原 嘉則; 辻本 和文; 桜井 健; 向山 武彦*; Raman, S.*

Nuclear Science and Engineering, 144(2), p.115 - 128, 2003/06

 被引用回数:7 パーセンタイル:49.34(Nuclear Science & Technology)

英国ドンレイ高速中性子原型炉で492日間照射したアクチノイド試料を放射化学的手法を用いて分析し、核分裂生成物(Mo,Zr,Nd)とアクチノイド(U,Np,Pu,Am,Cm,Cf)の同位体組成を精度よく測定した。本論文(Paper 1)では、化学分析の詳細と得られた分析データを記述した。本研究で得られたデータは米国オークリッジ国立研究所で得られたデータと良い一致を示すとともに、本分析データは今後の燃焼計算コードのベンチマーク情報として、さらに核データライブラリの検証に役立つモノである。なお別報(Part 2)では、本分析データを用いて核データの検証を試みた。

論文

Validation of minor actinide cross sections by studying samples irradiated for 492 days at the dounreay prototype fast reactor, 2; Burnup calculations

辻本 和文; 河野 信昭; 篠原 伸夫; 桜井 健; 中原 嘉則; 向山 武彦*; Raman, S.*

Nuclear Science and Engineering, 144(2), p.129 - 141, 2003/06

 被引用回数:9 パーセンタイル:38.41(Nuclear Science & Technology)

マイナーアクチノイドの断面積データの検証のため、アクチノイドサンプルが英国PFRにおいて全出力換算日で492日間照射された。照射されたサンプルは、原研と米国オークリッジ国立研究所で成分分析された。お互いに独立なこれらの分析により、非常に有用な放射化学分析結果が得られた。本研究では、これらの放射化学分析データと燃焼解析による計算値との比較を行い、マイナーアクチノイド断面積データの検証を行った。その結果、$${}^{234}$$U、$${}^{238}$$Pu、Am及びCmに対するFIMAは、若干計算値は実験値を過大評価する傾向にあるものの、おおむね計算値と実験値はよく一致していた。しかし、これらの核種に対する$${}^{148}$$Ndの核分裂収率の誤差は非常に大きく、今後再評価していく必要があると考えられる。今回解析に用いたJENDL-3.2のMA核データに関しては、MAの核変換システムの概念検討には十分であるが、詳細解析を行うには今後さらに改善されていく必要がある。いくつかの核種、特に$${}^{238}$$Puと$${}^{242}$$Puの断面積データは新たな測定データによる再評価が必要である。

論文

Preparation of novel silica-based R-BTP extraction-resins and their application to trivalent actinides and lanthanides separation

Wei, Y.*; 星 陽崇*; 熊谷 幹郎*; 朝倉 俊英; 内山 軍蔵*

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.761 - 764, 2002/11

われわれは、長寿命マイナーアクチノイドとZr, Moのような核分裂生成物を高レベル廃液から分離するため、用いる有機溶媒が最小量で済み、装置がコンパクトな抽出クロマトグラフィーによる高度な群分離プロセスを研究してきた。本研究では、新しい窒素ドナー配位子である、種々のアルキル基を持つ2,6-bi-(5,6-dialkyl-1,2,4-triazine-3-yl)-pyridine (R-BTP)を合成して、これらの配位子が直径50$$mu$$mのSiO$$_{2}$$-P担体に担持された、シリカを基材とした新しい抽出樹脂を調製して、$$^{243}$$AmとLn(III)の硝酸溶液からの吸着について検討した。その結果、吸着挙動がR-BTPのアルキル基に強く依存し、${it n}$Bu-BTP/SiO$$_{2}$$-Pと${it n}$Hex-BTP/SiO$$_{2}$$-Pが、高いAm(III)について、高い吸着性とLn(III)に対する選択性を持つことがわかった。分離係数としては、Am/Ceについて約10$$^{4}$$、Am/Eu-Gdについて約10$$^{2}$$が得られ、これら抽出樹脂を用いた抽出クロマトグラフィーにより、効果的にAm(III)をLn(III)から分離できると期待される。

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