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論文

A Review on the effect of iron on bentonite stability

Wilson, J.*; 笹本 広; 舘 幸男; 川間 大介*

Applied Clay Science, 275, p.107862_1 - 107862_15, 2025/05

 被引用回数:0

高レベル放射性廃棄物の処分場では、鉄または鋼製ベースの容器/オーバーパック及びベントナイト緩衝材が用いられる。25年以上にわたり、鉄とベントナイトの相互作用に関わる研究が行われ、その中では、特に膨潤性粘土(スメクタイト)の鉄に富んだ層状珪酸塩(膨潤能が欠落する鉱物も存在)への変質可能性について検討がなされた。このような変質が生じると、人工バリア材の一つである緩衝材に期待されている膨潤性の欠落或いは低下を引き起こし、せん断応力に対するオーバーパックの保護性、水や溶質の移行抑制にも影響を与える。鉄とベントナイトの相互作用に関わるデータの多くは、実験及び地球化学モデリングによるものであり、ナチュラルアナログによるデータには乏しい。これらの既往データによれば、スメクタイト(アルミ質のモンモリロナイト)が鉄に富んだ固相(層状珪酸塩を含む)に変質したものや、グリーンラスト又は磁鉄鉱のような腐食生成物を伴う鉄に富んだ変質ゾーンが生成される可能性が示唆される。一方、このような変質ゾーンについての実態は複雑であり、現状での理解は不十分な部分もある。25年以上にもわたり研究が行われているにもかかわらず不確実な部分も多いが、今回のレビューにより、鉄とベントナイトの相互作用に伴い生じる尤もらしいシナリオが認識され、考えられ得る緩衝材特性への影響についても提示された。

論文

Modeling of coupled processes in full-scale engineered barrier system performance experiment at Horonobe Underground Research Laboratory, Japan

大野 宏和; 高山 裕介*

Geomechanics for Energy and the Environment, 41, p.100636_1 - 100636_14, 2025/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Energy & Fuels)

In the geological disposal of high-level radioactive waste, the overpack lifetime and initial conditions of radionuclide migration are essential considerations along with the assessments of the environmental conditions, including study of the evolution of near-field thermal, hydrological, mechanical, and chemical processes following the emplacement of an engineered barrier system. In this study, experimental data from an in situ full-scale engineered barrier experiment at Horonobe Underground Research Laboratory were used to assess the applicability of a simulation model to evaluate near-field coupled processes.

論文

Comparative analysis of primary variables selection in modeling non-isothermal two-phase flow; Insights from EBS experiment at Horonobe URL

Kim, M.*; Lee, C.*; 杉田 裕; Kim, J.-S.*; Jeon, M.-K.*

Geomechanics for Energy and the Environment, 41, p.100628_1 - 100628_9, 2025/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Energy & Fuels)

この研究では、DECOVALEX-2023プロジェクトの一環として幌延の地下研究施設で実施された実規模大の人工バリア試験の数値解析を使用して、非等温二相流のモデリングに対する主要変数の選択の影響を調査した。検証済みの数値モデルを使用して、人工バリアシステム内の不均質多孔質媒体の熱-水連成挙動を解析した。支配方程式を離散化する際の2つの異なる主要変数スキームを比較したところ、結果に大きな違いがあることが明らかになった。

論文

幌延深地層研究計画における人工バリア性能確認試験を対象とした再冠水時の熱的/水理的状態変遷を反映した弾塑性力学解析

伊藤 真司*; 清水 浩之*; 大野 進太郎*; 高山 裕介

土木学会論文集(インターネット), 80(8), p.24-00030_1 - 24-00030_18, 2024/08

放射性廃棄物の地層処分施設の設計検討では、建設・操業段階から閉鎖後長期にわたって生じ得る現象を考慮した力学挙動評価が求められる。このような背景のもと、長期力学解析コードMACBECEの開発を進めている。本研究では、廃棄体の発熱や地下水による再冠水などの過渡的な現象を考慮できるように、不飽和土の弾塑性構成モデルや、熱伝導/浸透流解析との連携機能を導入することで、過渡期から長期まで一貫して評価できる解析コードを構築した。そして、幌延深地層研究センターにおける原位置試験の再現解析を実施し、計測データとの比較・分析により妥当性を確認した。その結果、二次元解析の制約による乖離が一部みられるものの、機能拡張した解析コードは計測データを良好に再現できることがわかった。

論文

Modelling heterogeneous hydration behaviour of bentonite by a FracMan-Thames coupling method for the Bentonite Rock Interaction Experiment (BRIE) at $"{A}$sp$"{o}$ HRL

澤田 淳; 坂本 和彦*; 綿引 孝宜*; 今井 久*

SKB P-17-06, 154 Pages, 2023/08

An aim of Task 8, which was 8th modeling task of the SKB Task Forces on Groundwater Flow and Transport of Solutes, was to improve the knowledge of the bedrock-bentonite interface with regard to groundwater flow, mainly based on a set of data obtained by Bentonite Rock Interaction Experiment (BRIE) at $"{A}$sp$"{o}$. JAEA had developed an approach to Task 8 assuming that the discrete features dominate the delivery of groundwater to the bentonite columns emplaced into the vertically drilled boreholes from TASO tunnel floor, resulting in heterogeneous bentonite wetting behavior. This assumption was implemented as a FracMan Discrete Fracture Network (DFN) model for groundwater flow. Due to the assumption, no permeable rock matrix was implemented. The variability and uncertainty of this stochastic "HydroDFN" model was constrained by conditioning the model to match measured fracture location and orientation, and specific capacity (transmissivity) data observed at five probe boreholes. Groundwater from the HydroDFN being delivered to the bentonite columns, was modeled using Thames code with implementing a specific feature at the interface between the fractured rock mass and the bentonite. This modeling approach and the assumption of fracture dominated bentonite wetting appears to be able to provide a reasonable approximation to the observed heterogeneous bentonite wetting behavior of BRIE. We would suggest that a systematic investigation at pilot holes, including both geological mapping of the fractures and also testing of the hydraulic properties, might be required to get more practical prediction of heterogeneous wetting behavior in bentonite, as observed in BRIE.

論文

Model development of coupled THMC processes for a geological repository at higher temperature region

田窪 勇作*; 高山 裕介; Idiart, A.*; 田中 達也*; 石田 圭輔*; 藤崎 淳*

Proceedings of 2022 International High Level Radioactive Waste Management Conference (IHLRWM 2022) (Internet), p.906 - 915, 2022/11

地層処分場の設計では、ベントナイト中のモンモリロナイトの熱変質による安全機能の低下を防止するため、ベントナイトが使用される緩衝材や埋め戻し材の温度を100度以下に抑えることが一般的な設計要件となっており、これまでの設計検討では、熱伝導解析を用いて緩衝材温度が100度未満となることが確認されてきた。しかし、ベントナイトの状態の不確実性や人工バリア材料間の隙間などの施工上の不確実性などといった緩衝材温度を上昇させる可能性がある要因については考慮できておらず、評価をより現実的にするにはこれら不確実性の影響を考慮する必要がある。そこで本研究では、より現実的かつ100度以上の温度環境も含めた緩衝材の状態評価を行うための解析モデルの開発を開始した。また本研究では、処分場環境の不均一性に起因した緩衝材の状態変遷の不確実性も含めた予測評価を行うことを目指している。本稿では、100度以上の高温域も含めたTHMC連成解析モデルの段階的開発プロセスの概要を紹介するとともに、緩衝材の状態変遷の不確実性を定量化するために実施したTH連成現象を支配するパラメータの調査及びそのパラメータの不確実性を考慮した既存のTH連成解析技術の適用性の確認の試行結果について報告する。

報告書

Development of JAEA sorption database (JAEA-SDB); Update of sorption/QA data in FY2021

杉浦 佑樹; 陶山 忠宏*; 舘 幸男

JAEA-Data/Code 2021-017, 58 Pages, 2022/03

JAEA-Data-Code-2021-017.pdf:1.98MB

放射性廃棄物地層処分の性能評価において、放射性核種の緩衝材(ベントナイト)、岩石及びセメント系材料中での収着現象は、その移行遅延を支配する重要な現象の一つである。これらの収着現象の理解、信頼性の高い収着データを集約したデータベース、及び現象論的モデル/評価手法の開発は、性能評価において様々な地球化学条件を考慮して信頼性の高い核種移行パラメータ設定を行う上で重要となる。この目的のために、日本原子力研究開発機構では、ベントナイト、岩石及びセメント系材料を対象として、収着パラメータに関するデータベース開発を進めている。この収着データベース(SDB)は、第2次取りまとめを契機として最初のデータベースを整備し、ホームページでの公開を進めてきた。さらに、今後の性能評価におけるニーズへ対応するため、データベースに含まれるデータの信頼度評価、及び実際の地質環境に対するパラメータ設定におけるデータベース適用等に着目して、データベースの改良・更新を継続的に実施してきた。今回、性能評価における収着分配係数(Kd)設定のための統合的手法の構築の基礎として、収着データベース(JAEA-SDB)のデータ拡充を行った。本報告では、はじめにJAEA-SDBのデータベースの構造と内容の概要を確認したうえで、幅広く文献収集を行ったKdデータと信頼度情報の拡充について報告する。今回の更新において、上記の3つの系に関連した70の文献から8,503件のKdデータとその信頼度情報が追加され、JAEA-SDBに含まれるKdデータは79,072件となり、全データのうちの約75.4%のデータに対して信頼度情報が付与されたこととなる。今回更新されたJAEA-SDBによって、今後の性能評価における収着パラメータ設定に向けて、有効な基盤情報を提供するものと期待される。

論文

デンドリマーを用いた圧縮ベントナイト中のコロイドの拡散・ろ過挙動の評価手法の構築

遠藤 貴志*; 舘 幸男; 石寺 孝充; 寺島 元基

日本原子力学会和文論文誌, 20(1), p.9 - 22, 2021/03

デンドリマーを用いた圧縮ベントナイト中のコロイドの拡散・ろ過挙動の評価手法を構築した。サイズが5.7$$sim$$7.2nmのPAMAMデンドリマーコロイドの拡散・ろ過挙動を、塩濃度0.005$$sim$$0.5mol/L NaCl溶液で飽和させた乾燥密度0.8Mg/m$$^{3}$$のベントナイトを対象に、透過拡散試験によって調査した。得られた破過データと内部プロファイルから、デンドリマーコロイドの実効拡散係数とろ過率を導出した。取得された実効拡散係数は、塩濃度とともに増加する傾向を、ろ過率は逆に塩濃度とともに減少する傾向を確認した。これらの傾向は、先行研究で得られたイオンやコロイドの拡散データと整合するほか、塩濃度の変化に伴う間隙構造や静電的相互作用等から推定される傾向と一致するものであり、ここで構築したコロイドの拡散・ろ過挙動の有効性が確認された。

報告書

幌延深地層研究計画で得られた掘削土を用いた埋め戻し材の特性試験(受託研究)

杉田 裕; 菊池 広人*; 星野 笑美子*

JAEA-Data/Code 2020-017, 39 Pages, 2021/01

JAEA-Data-Code-2020-017.pdf:2.96MB

わが国では、高レベル放射性廃棄物(HLW)は深地層の処分場に埋設される。HLWの竪置き方式の処分場概念では、オーバーパックに封入された廃棄体は緩衝材(ベントナイトとケイ砂の混合材)にくるまれた状態で鉛直に掘削された処分孔に埋設される。そして、処分坑道は、埋め戻し材(ベントナイトと掘削ズリの混合材)で埋め戻された後、コンクリートプラグで閉塞される。日本原子力研究開発機構は、埋め戻し材で起こると考えられる熱-水-応力-化学連成挙動を把握するため、幌延深地層研究センターで発生した掘削ズリを用いた埋め戻し材の(1)膨潤圧試験、(2)透水試験、(3)熱物性測定、(4)一軸圧縮試験、(5)水分ポテンシャル測定、及び(6)浸潤試験を実施し、膨潤圧,透水係数,熱伝導率等のデータを得た。これらの試験データは、幌延深地層研究センターで実施中の実規模原位置試験に用いられる。

論文

Using natural systems evidence to test models of transformation of montmorillonite

Savage, D.*; Wilson, J.*; Benbow, S.*; 笹本 広; 小田 治恵; Walker, C.*; 川間 大介*; 舘 幸男

Applied Clay Science, 195, p.105741_1 - 105741_11, 2020/09

 被引用回数:3 パーセンタイル:11.75(Chemistry, Physical)

高レベル放射性廃棄物の地層処分において、粘土を主体とする緩衝材の長期的な安全機能は、モンモリロナイトが存在することによる高膨潤性と低透水性が維持されるかどうかに影響される。多くの場合、安全評価ではモンモリロナイトのイライト化(非膨潤性鉱物)への変質が懸念され、半経験的な速度論モデルによる評価が行われている。一方、近年、化学反応だけでなく、反応と輸送の2つの現象をカップリングしたモデルでの評価もなされている。本研究では、反応-輸送モデルでの評価を行い、既往の半経験的な速度論モデルによる評価と比較した。その結果、反応-輸送モデルでは、半経験的な速度論モデルに比べて、保守側の評価にはなるものの、天然の事例を再現するという観点では課題があることが示唆された。このため、地層処分におけるニファフィールドの長期変遷評価において、反応-輸送モデルを用いた評価を行う場合は、解析結果の解釈にあたり注意を要することが必要である。

論文

Natural systems evidence for the effects of temperature and the activity of aqueous silica upon montmorillonite stability in clay barriers for the disposal of radioactive wastes

Savage, D.*; Wilson, J.*; Benbow, S.*; 笹本 広; 小田 治恵; Walker, C.*; 川間 大介*; 舘 幸男

Applied Clay Science, 179, p.105146_1 - 105146_10, 2019/10

 被引用回数:13 パーセンタイル:52.80(Chemistry, Physical)

本研究では、モンモリロナイトの安定性における温度及び溶液中のシリカ活量の影響に係る天然事例について評価を試みた。異なる熱力学データベースを用いた熱力学的モデルにより、モンモリロナイトの安定領域は、0$$sim$$140$$^{circ}$$Cの温度領域であると推測された。一方、溶液中のシリカ活量が低い場合、モンモリロナイトの安定領域の一部は、イライトが安定な領域に変わることも示唆された。また、日本の沖合におけるODPサイトで得られた堆積物中の間隙水や鉱物組成に係るデータでは、60$$^{circ}$$C程度の温度までは、モンモリロナイトと非晶質シリカが安定であるが、より高温の条件では、イライトと石英の組み合わせが安定であることも示唆された。一方、百万年を越えるような長期においても、80$$^{circ}$$Cよりも低温の条件では、スメクタイトの一種であるモンモリロナイトは、イライトに変換されないことも示唆された。

論文

A Study of methods to prevent piping and erosion in buffer materials intended for a vertical deposition hole at the Horonobe Underground Research Laboratory

城 まゆみ*; 小野 誠*; 中山 雅; 朝野 英一*; 石井 智子*

Geological Society Special Publications, 482, 16 Pages, 2018/09

 被引用回数:4 パーセンタイル:34.09(Geology)

The phenomena of "piping and erosion" are serious problems for the integrity of the buffer material as an element of engineered barrier systems in geological disposal for high-level radioactive waste. In this study, the outflow behavior and condition in buffer material has been investigated using a test pit drilled in host rock at Horonobe Underground Research Laboratory to acquire the knowledge to consider countermeasures to contain the outflow of the buffer material. The following are results. (1) The phenomena of "piping and erosion" occurred irrespective of injection flow rate. However, when the rate is small, it is considered that buffer material can be self-repairing and the erosion of buffer material can be suppressed. (2) When injection water contains a lot of electrolyte, the surface of buffer material peels off and precipitates, possibly suppressing waterproof performance. (3) It is considered that bentonite pellets are effective for countermeasures against buffering "piping and erosion".

論文

Mineralogical, physical and chemical investigation of compacted Kunigel V1 bentonite in contact with a steel heater in the ABM test package 1 experiment, $"A$sp$"o$ Laboratory, Sweden

笹本 広; 磯貝 武司*; 菊池 広人*; 佐藤 久夫*; Svensson, D.*

Clay Minerals, 52(1), p.127 - 141, 2017/03

 被引用回数:4 パーセンタイル:8.71(Chemistry, Physical)

圧縮ベントナイトは、高レベル放射性廃棄物の安全な処分のため、多くの国々において、人工バリア材の候補として検討されている。SKBは、スウェーデンのエスポにある硬岩研究所において、鉄製のヒータを用いて温度を上げた条件(最大で130$$^{circ}$$C程度)で、種々のベントナイトの安定性を比較するための原位置試験(ABM試験)を実施した。本報告では、日本のベントナイト(クニゲルV1)の試験結果について述べる。XRDやSEM-EDXを用いた鉱物学的調査の結果、ベントナイトの主成分であるスメクタイトが新たな粘土鉱物に変化する様子は認められなかった。しかしながら、鉄製ヒータ近傍のベントナイトには、スメクタイト層間における陽イオン交換(Na型からFe型へ)が生じていた。透水試験や膨潤試験による物理特性調査の結果、鉄製ヒータ近傍のベントナイトにおいても特性変化は生じていなかった。このような結果は、鉄-ベントナイト相互作用による影響範囲は限定的であり、陽イオン交換の発生も部分的であったことに起因すると考えられた。メチレンブルー吸着量測定、陽イオン交換容量および交換性陽イオン量といった化学特性調査の結果、これらのパラメータの水平方向での分布は一様で濃度勾配は認められなかった

論文

Diffusion model considering multiple pore structures in compacted bentonite

四辻 健治; 舘 幸男; 大窪 貴洋*

CMS Workshop Lectures, Vol.21, p.251 - 257, 2016/06

処分環境における圧縮ベントナイト中の核種の拡散係数や収着分配係数等の整合的な推定評価を目指し、原子力機構では統合収着・拡散モデル(ISDモデル)の開発を進めてきた。ISDモデルは、圧縮ベントナイト中の間隙水化学および核種の収着・拡散挙動を整合的に評価するモデルである。特にISDモデルの拡散パートは電気二重層理論と均質間隙モデルに基づいており、カチオンの過剰な実効拡散係数と細孔間隙でのアニオン排除を整合的に説明できる。現状のISDモデルは1価カチオン/アニオンの実効拡散係数をある程度定量的に評価できるが、多価カチオンや錯体形状の化学種に対しては実測データの再現性が悪い。モデルを改良するには、溶質・溶媒および粘土鉱物間の相互作用を分子レベルで高度化するとともに、不均質間隙構造を考慮したモデル化を進める必要がある。そこで本研究では、多重間隙構造を考慮して現状ISDモデルの高度化を検討した。多重間隙モデルによる解析の結果、実効拡散係数の塩濃度依存性が、現状の均質間隙モデルより緩和され、拡散モデルが改善されることがわかった。

論文

Mineralogical changes and associated decrease in tritiated water diffusivity after alteration of cement-bentonite interfaces

山口 徹治; 澤口 拓磨; 塚田 学; 星野 清一*; 田中 忠夫

Clay Minerals, 51(2), p.279 - 287, 2016/02

 被引用回数:8 パーセンタイル:21.55(Chemistry, Physical)

セメント硬化体を炭酸ナトリウム溶液に接触させて変質させる試験と、セメント硬化体とベントナイトを接触させて変質させる試験とを行った。変質に伴う物質移行特性の変化は、トリチウム水を透過拡散させて拡散係数の変化を検出することによって調べた。炭酸系の試験では、界面近傍における鉱物の変化に伴い、180日間に拡散係数が変質前の70%に低下した。セメントとベントナイトを接触させたケイ酸系の試験では、界面近傍における鉱物の変化に伴い、600日間に拡散係数が変質前の71%に低下した。粉砕したセメント硬化体とベントナイトを混合して変質させた既往の研究では、拡散係数が180日間に変質前の20%にまで低下したのに比較すると、本研究では反応面積が小さいので拡散係数の変化も小さくなった。炭酸系の実験では硬化体表面から0.55mmの範囲で拡散係数の変化が起こり、ケイ酸系の実験では界面から0.5mmの範囲で拡散係数の変化が起こったと評価された。この結果を、単純なモデルを用いて15年間に外挿したところ、フランスTournemire地下実験施設で観察された15年間にわたるセメント-粘土岩相互作用の特徴をよく再現した。このような知見は、実験データに信頼性を与えるとともに、実験に基づくデータやモデルを長期評価に用いる際の根拠の1つとなりうる。

論文

Experimental and modeling study on long-term alteration of compacted bentonite with alkaline groundwater

山口 徹治; 坂本 好文; 赤井 政信; 高澤 真由美; 飯田 芳久; 田中 忠夫; 中山 真一

Physics and Chemistry of the Earth, 32(1-7), p.298 - 310, 2007/00

 被引用回数:46 パーセンタイル:72.77(Geosciences, Multidisciplinary)

モンモリロナイトの溶解速度,水酸化物イオンの拡散係数及び透水係数をベントナイト-砂混合土圧縮体について実験的に調べ、定式化した。これらの式を用いてベントナイト系人工バリアの透水係数の変化を予測するために、物質移行-化学反応連成解析コードを開発した。

論文

The Effect of iron on montmorillonite stability, 1; Background and thermodynamic considerations

Wilson, J.*; Savage, D.*; Cuadros, J.*; 柴田 雅博; Ragnarsdottir, K. V.*

Geochimica et Cosmochimica Acta, 70(2), p.306 - 322, 2006/01

 被引用回数:95 パーセンタイル:58.40(Geochemistry & Geophysics)

高レベル放射性廃棄物の地層処分システムでは、鉄とベントナイトが接触するが、ベントナイトの構成粘土鉱物であるモンモリロナイトと、鉄の腐食生成物とが反応することにより、非膨張性のFe-層状ケイ酸やFe-スメクタイトが生成されることが示唆されている。モンモリロナイトが非膨張性の鉱物に変化すると、ベントナイトに期待されている膨潤特性が低減し期待される性能が低下することが懸念されている。この論文では、熱力学モデルを用いて、鉄とベントナイトの接触境界における、Fe-層状ケイ酸塩の安定性を論じる。このために、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$-FeO-Fe$$_{2}$$O$$_{3}$$-MgO-Na$$_{2}$$O-SiO$$_{2}$$-H$$_{2}$$Oの系からなる活量図を用い、単純化した組成の鉄に富む粘土鉱物の熱力学的特性の推定を行った。その結果fo$$_{2(rm g)}$$がマグネタイト-ヘマタイト平衡よりも十分小さく、溶液がマグネタイトに対して過飽和状態の条件では、Feサポナイトが安定な変質生成物となる。Feサポナイトは膨張性を有することから、モンモリロナイトの変質は処分システムに悪影響は及ぼさない可能性がある。一方、fo$$_{2(rm g)}$$がマグネタイト-ヘマタイト平衡よりも大きく、溶液がマグネタイトに飽和であると仮定すると、非膨張性のバーチェリンが安定となる。この場合には、処分システムの性能に影響を及ぼす可能性がある。

論文

The Effect of iron on montmorillonite stability, 2; Experimental investigation

Wilson, J.*; Cressey, G.*; Cressey, B.*; Cuadros, J.*; Ragnarsdottir, K. V.*; Savage, D.*; 柴田 雅博

Geochimica et Cosmochimica Acta, 70(2), p.323 - 336, 2006/01

 被引用回数:95 パーセンタイル:85.70(Geochemistry & Geophysics)

鉄製容器とモンモリロナイトが接触する地層処分システムにおけるモンモリロナイトの安定性を調べるために、水熱条件下でモンモリロナイトを金属鉄やマグネタイトと共存させた2種類の試験を実施した。1)NaCl溶液にNaモンモリロナイトと鉄を混合し(マグネタイトand/or方解石を混合するケースも実施)、250$$^{circ}$$Cで約100日間反応させた。2)FeCl$$_{2}$$溶液に、Naモンモリロナイトと金属鉄を混合し、温度を80$$sim$$250$$^{circ}$$Cとして、約90日間反応させた。1)の試験では、金属鉄を十分量添加した条件でのみ、モンモリロナイトはFeスメクタイトに変化した。Fe(II)スメクタイトが生成し、大気に晒らされることで、Fe(III)に酸化した。反応生成物のエチレングリコール処理による膨張性は、出発物質に比べて劣る。TEM像では、部分的に4面体層が失われ、7${AA}$の繰り返し構造の生成物となっていた。膨張性の低下は、この構造変化によるものと考えられる。溶液の活量は、Fe(II)サポナイトの安定領域であった。2)の試験では、スメクタイトの顕著な変質は250$$^{circ}$$Cでのみ認められ、反応生成物は7${AA}$の繰り返し構造を持つ。溶液の活量はバーチェリンの安定領域であった。これらの試験から、鉄とベントナイトの接触境界では、モンモリロナイトの変質により、ある程度の膨張性の低下は想定されるものの、それでもなおベントナイトが緩衝材/埋め戻し材として好ましいことを示している。

論文

Dissolution of montmorillonite in compacted bentonite by highly alkaline aqueous solutions and diffusivity of hydroxide ions

中山 真一; 坂本 好文; 山口 徹治; 赤井 政信; 田中 忠夫; 佐藤 努*; 飯田 芳久

Applied Clay Science, 27(1-2), p.53 - 65, 2004/10

 被引用回数:87 パーセンタイル:89.73(Chemistry, Physical)

放射性廃棄物処分場で用いられるセメントに起因する高アルカリ環境は、ベントナイト系緩衝材の主要鉱物であるモンモリロナイトを変質させ、これが緩衝材の長期性能を劣化させる可能性が指摘されている。緩衝材に最も期待される性能の一つである止水性能に及ぼすアルカリ環境の影響を定量的に予測するために、圧密成型したベントナイト-砂混合中におけるアルカリ(水酸化物イオン)の拡散及びアルカリ水によるモンモリロナイトの溶解に関する実験を行った。溶解実験はpH 13$$sim$$14,温度90$$sim$$170$$^{circ}$$Cで行い、変質速度の時間依存性及び温度依存性を得た。また、拡散実験は、変質の影響を排除して拡散現象だけを観察できるように、10$$sim$$50$$^{circ}$$Cの低温で行い、10$$^{-10}$$$$sim$$10$$^{-11}$$m$$^{2}$$/sの値を得た。これらのデータは今後長期予測のためにモデルが開発される、化学反応-物質輸送連成解析に用いられる。

論文

Thermodynamic modeling and sensitivity analysis of porewater chemistry in compacted bentonite

Ochs, M.*; Lothenbach, B.*; 柴田 雅博; 油井 三和

Physics and Chemistry of the Earth, 29(1), p.129 - 136, 2004/01

 被引用回数:23 パーセンタイル:49.66(Geosciences, Multidisciplinary)

地層処分システムの人工バリアの一つである緩衝材として、圧縮ベントナイトの利用が検討されている。緩衝材への放射性核種の収着分配係数や、緩衝材中でのそれら拡散係数を導出するためには、圧縮ベントナイトの間隙水化学を適切に推定することが重要となる。本論文では間隙水化学に寄与する重要なパラメータについての感度解析について論じる。本論文の間隙水モデルでは、共存鉱物等の溶解、粘土鉱物のイオン交換、および表面錯体モデルによる粘土鉱物結晶端(SOHサイト)でのH$$^{+}$$の着脱を取り扱う。感度解析でのパラメータは、ベントナイトに共存する方解石、石膏、可溶性塩(NaCl)の溶解量、および二酸化炭素分圧とした。なお、いくつかの計算は空隙での電気二重層を考慮した。解析の結果、SOHサイトと炭酸の2つのpH緩衝システムが効果的に働いていることが示された。炭酸分圧が一定の場合には、間隙水のpHは主として炭酸バッファーで支配され、閉じた系として取り扱う場合にはSOHサイトの寄与がより重要となる。また、いずれのケースでも、共存鉱物/不純物の溶解は、イオン強度や炭酸濃度を介して、上記の反応に影響を及ぼす。なお、ベントナイト空隙に電気二重層を考慮すると、1200kg/m$$^{3}$$以上の乾燥密度では、すべての間隙の空間は拡散層で占められることとなり、自由な間隙水の空間はないことになる。

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