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Savage, D.*; Wilson, J.*; Benbow, S.*; 笹本 広; 小田 治恵; Walker, C.*; 川間 大介*; 舘 幸男
Applied Clay Science, 179, p.105146_1 - 105146_10, 2019/10
本研究では、モンモリロナイトの安定性における温度及び溶液中のシリカ活量の影響に係る天然事例について評価を試みた。異なる熱力学データベースを用いた熱力学的モデルにより、モンモリロナイトの安定領域は、0
140
Cの温度領域であると推測された。一方、溶液中のシリカ活量が低い場合、モンモリロナイトの安定領域の一部は、イライトが安定な領域に変わることも示唆された。また、日本の沖合におけるODPサイトで得られた堆積物中の間隙水や鉱物組成に係るデータでは、60C程度の温度までは、モンモリロナイトと非晶質シリカが安定であるが、より高温の条件では、イライトと石英の組み合わせが安定であることも示唆された。一方、百万年を越えるような長期においても、80Cよりも低温の条件では、スメクタイトの一種であるモンモリロナイトは、イライトに変換されないことも示唆された。
城 まゆみ*; 小野 誠*; 中山 雅; 朝野 英一*; 石井 智子*
Geological Society Special Publications, 482, 16 Pages, 2018/09
The phenomena of "piping and erosion" are serious problems for the integrity of the buffer material as an element of engineered barrier systems in geological disposal for high-level radioactive waste. In this study, the outflow behavior and condition in buffer material has been investigated using a test pit drilled in host rock at Horonobe Underground Research Laboratory to acquire the knowledge to consider countermeasures to contain the outflow of the buffer material. The following are results. (1) The phenomena of "piping and erosion" occurred irrespective of injection flow rate. However, when the rate is small, it is considered that buffer material can be self-repairing and the erosion of buffer material can be suppressed. (2) When injection water contains a lot of electrolyte, the surface of buffer material peels off and precipitates, possibly suppressing waterproof performance. (3) It is considered that bentonite pellets are effective for countermeasures against buffering "piping and erosion".
sp
Laboratory, Sweden笹本 広; 磯貝 武司*; 菊池 広人*; 佐藤 久夫*; Svensson, D.*
Clay Minerals, 52(1), p.127 - 141, 2017/03
被引用回数：1 パーセンタイル：81.48(Chemistry, Physical)圧縮ベントナイトは、高レベル放射性廃棄物の安全な処分のため、多くの国々において、人工バリア材の候補として検討されている。SKBは、スウェーデンのエスポにある硬岩研究所において、鉄製のヒータを用いて温度を上げた条件(最大で130C程度)で、種々のベントナイトの安定性を比較するための原位置試験(ABM試験)を実施した。本報告では、日本のベントナイト(クニゲルV1)の試験結果について述べる。XRDやSEM-EDXを用いた鉱物学的調査の結果、ベントナイトの主成分であるスメクタイトが新たな粘土鉱物に変化する様子は認められなかった。しかしながら、鉄製ヒータ近傍のベントナイトには、スメクタイト層間における陽イオン交換(Na型からFe型へ)が生じていた。透水試験や膨潤試験による物理特性調査の結果、鉄製ヒータ近傍のベントナイトにおいても特性変化は生じていなかった。このような結果は、鉄-ベントナイト相互作用による影響範囲は限定的であり、陽イオン交換の発生も部分的であったことに起因すると考えられた。メチレンブルー吸着量測定、陽イオン交換容量および交換性陽イオン量といった化学特性調査の結果、これらのパラメータの水平方向での分布は一様で濃度勾配は認められなかった
四辻 健治; 舘 幸男; 大窪 貴洋*
CMS Workshop Lectures, Vol.21, p.251 - 257, 2016/06
処分環境における圧縮ベントナイト中の核種の拡散係数や収着分配係数等の整合的な推定評価を目指し、原子力機構では統合収着・拡散モデル(ISDモデル)の開発を進めてきた。ISDモデルは、圧縮ベントナイト中の間隙水化学および核種の収着・拡散挙動を整合的に評価するモデルである。特にISDモデルの拡散パートは電気二重層理論と均質間隙モデルに基づいており、カチオンの過剰な実効拡散係数と細孔間隙でのアニオン排除を整合的に説明できる。現状のISDモデルは1価カチオン/アニオンの実効拡散係数をある程度定量的に評価できるが、多価カチオンや錯体形状の化学種に対しては実測データの再現性が悪い。モデルを改良するには、溶質・溶媒および粘土鉱物間の相互作用を分子レベルで高度化するとともに、不均質間隙構造を考慮したモデル化を進める必要がある。そこで本研究では、多重間隙構造を考慮して現状ISDモデルの高度化を検討した。多重間隙モデルによる解析の結果、実効拡散係数の塩濃度依存性が、現状の均質間隙モデルより緩和され、拡散モデルが改善されることがわかった。
山口 徹治; 澤口 拓磨; 塚田 学; 星野 清一*; 田中 忠夫
Clay Minerals, 51(2), p.279 - 287, 2016/02
被引用回数：2 パーセンタイル：76.41(Chemistry, Physical)セメント硬化体を炭酸ナトリウム溶液に接触させて変質させる試験と、セメント硬化体とベントナイトを接触させて変質させる試験とを行った。変質に伴う物質移行特性の変化は、トリチウム水を透過拡散させて拡散係数の変化を検出することによって調べた。炭酸系の試験では、界面近傍における鉱物の変化に伴い、180日間に拡散係数が変質前の70%に低下した。セメントとベントナイトを接触させたケイ酸系の試験では、界面近傍における鉱物の変化に伴い、600日間に拡散係数が変質前の71%に低下した。粉砕したセメント硬化体とベントナイトを混合して変質させた既往の研究では、拡散係数が180日間に変質前の20%にまで低下したのに比較すると、本研究では反応面積が小さいので拡散係数の変化も小さくなった。炭酸系の実験では硬化体表面から0.55mmの範囲で拡散係数の変化が起こり、ケイ酸系の実験では界面から0.5mmの範囲で拡散係数の変化が起こったと評価された。この結果を、単純なモデルを用いて15年間に外挿したところ、フランスTournemire地下実験施設で観察された15年間にわたるセメント-粘土岩相互作用の特徴をよく再現した。このような知見は、実験データに信頼性を与えるとともに、実験に基づくデータやモデルを長期評価に用いる際の根拠の1つとなりうる。
山口 徹治; 坂本 好文; 赤井 政信; 高澤 真由美; 飯田 芳久; 田中 忠夫; 中山 真一
Physics and Chemistry of the Earth, 32(1-7), p.298 - 310, 2007/00
被引用回数：29 パーセンタイル：28.64(Geosciences, Multidisciplinary)モンモリロナイトの溶解速度,水酸化物イオンの拡散係数及び透水係数をベントナイト-砂混合土圧縮体について実験的に調べ、定式化した。これらの式を用いてベントナイト系人工バリアの透水係数の変化を予測するために、物質移行-化学反応連成解析コードを開発した。
中山 真一; 坂本 好文; 山口 徹治; 赤井 政信; 田中 忠夫; 佐藤 努*; 飯田 芳久
Applied Clay Science, 27(1-2), p.53 - 65, 2004/10
被引用回数：46 パーセンタイル：17.07(Chemistry, Physical)放射性廃棄物処分場で用いられるセメントに起因する高アルカリ環境は、ベントナイト系緩衝材の主要鉱物であるモンモリロナイトを変質させ、これが緩衝材の長期性能を劣化させる可能性が指摘されている。緩衝材に最も期待される性能の一つである止水性能に及ぼすアルカリ環境の影響を定量的に予測するために、圧密成型したベントナイト-砂混合中におけるアルカリ(水酸化物イオン)の拡散及びアルカリ水によるモンモリロナイトの溶解に関する実験を行った。溶解実験はpH 1314,温度90170Cで行い、変質速度の時間依存性及び温度依存性を得た。また、拡散実験は、変質の影響を排除して拡散現象だけを観察できるように、1050Cの低温で行い、10
10
m
/sの値を得た。これらのデータは今後長期予測のためにモデルが開発される、化学反応-物質輸送連成解析に用いられる。
香西 直文; 大貫 敏彦; 村岡 進
Mater. Res. Soc. Symp. Proc., Vol. 353, 0, p.1021 - 1028, 1995/00
放射性廃棄物の地層処分で緩衝材として用いられるベントナイトに対するネプツニウムの吸着特性を、pH2~8の範囲でバッチ式の吸着脱離実験により調べた。特にネプツニウムはNa型スメクタイトに対し、低いpHで特異吸着し吸着量が増加することが知られているので、この点について、Na型スメクタイトとCa型スメクタイトに対するネプツニウムの吸着脱離実験結果とを比較して検討した。ベントナイトに対するネプツニウムの分配係数とpHの関係はNa型スメクタイトよりもCa型スメクタイトに対するそれらの関係と似ている。ベントナイトでは低いpH範囲でもネプツニウムの特異吸着はおきなかった。これはベントナイトに交換性陽イオンとして吸着しているカルシウムイオンの性質があらわれたためと考えられる。
荒川 和夫; 曽田 孝雄*; 貴家 恒男; 中西 博*; 赤田 民生*; 八木 徹也*; 萩原 幸; 瀬口 忠男
JAERI-M 92-176, 32 Pages, 1992/11
基油にペンタフェニルエーテルとモノアルキルテトラフェニルエーテルを増ちょう剤にベントナイトを用い、耐熱・耐放射線性グリースを開発した。新規に開発したグリースの耐熱・耐放射線性は、高温下(125,150,175および200C)で
線照射を行い、ちょう度変化、離油度、重量減少(基油等の揮散・蒸発量)および分子量分布の変化から評価した。このグリースは、150Cで4MGy程度まで使用可能であり、耐熱・耐放射線性に優れていることが明らかとなった。
荒川 和夫; 中西 博*; 曽田 孝雄*; 早川 直宏; 八木 徹也*; 吉田 健三
JAERI-M 86-141, 45 Pages, 1986/10
耐放射線性グリ-スを開発した。増ちょう剤にベントナイト(B),シリカゲル(Si),およびウレア(U)を用い、基油にはフェノキシフェノキシジフェニル(4P)、アルキルジフェニルエ-テル(DA)および混合油(4PとDA)を用いた。新規に開発したグリ-スの耐放射能線性は、ちょう度、離油度および遊離酸などの性状変化から評価した。4PB(2号ちょう度)のちょう度変化及び離油度は、30MGyまで非常に小さい。このグリ-スは、他の市販グリ-スと比べ、より高い耐放射線性を有している。4P-Bを0号ちょう度に調整したグリ-スは、放射線に対し,100MGyまで優れた安定性を示した。4Pのかわりに混合油を用い、低音特性を改良したグリ-ス80MGyまで使用可能である。
Chen, Y.; 澤口 拓磨
no journal, ,
Na型モンモリロナイト圧縮体中におけるホウ素の移行挙動を把握するため、種々のpHおよびイオン強度条件におけるホウ素の収着特性をバッチ試験により調べた。収着分配係数(K
[m
/kg])は10
オーダーであることが分かった。また、pHが一定の場合、その収着はフロインドリッヒ吸着等温式で説明することができた。ホウ素のKは一般にpHとともに増加するが、pH8を超えるとKは減少した。これは、吸着は粘土表面のアルミノール基との配位子交換によるものと考えられる。吸着媒体および吸着質の両電荷を考慮し、収着に対するpHの影響を検討した。
