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論文

Pore connectivity influences mass transport in natural rocks; Pore structure, gas diffusion and batch sorption studies

Yuan, X.*; Hu, Q.*; Lin, X.*; Zhao, C.*; Wang, Q.*; 舘 幸男; 深津 勇太; 濱本 昌一郎*; Siitari-Kauppi, M.*; Li, X.*

Journal of Hydrology, 618, p.129172_1 - 129172_15, 2023/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Engineering, Civil)

Mass transport in geomedia as influenced by the pore structure is an important phenomenon. Six rocks (granodiorite, limestone, two chalks, mudstone, and dolostone) with different extents of heterogeneity at six different particle sizes were studied to describe the effects of pore connectivity on mass transport. The multiple methods applied were porosity measurement, gas diffusion test, and batch sorption test of multiple ions. Porosity measurement results reveal that with decreasing particle sizes, the effective porosities for the "heterogenous" group (granodiorite and limestone) increase, whereas the porosities of "homogeneous" group (chalks, mudstone, and dolostone) roughly remain constant. Gas diffusion results show that the intraparticle gas diffusion coefficient among these two groups, varying in the magnitude of 10$$^{-8}$$ to 10$$^{-6}$$ m$$^{2}$$/s. The batch sorption work displays a different affinity of these rocks for tracers, which are related to their mineral components. For granodiorite, mudstone, and dolostone, the adsorption capacity increases as the particle size decreases, due to higher specific surface area in smaller particle-size. In general, this integrated research of grain size distribution, rock porosity, intraparticle diffusivity, and ionic sorption capacity gives insights into the pore connectivity effect on both gas diffusion and chemical transport behaviors for different lithologies and/or different particle sizes.

論文

New approach to understanding the experimental $$^{133}$$Cs NMR chemical shift of clay minerals via machine learning and DFT-GIPAW calculations

大窪 貴洋*; 武井 滉洋*; 舘 幸男; 深津 勇太; 出口 健三*; 大木 忍*; 清水 禎*

Journal of Physical Chemistry A, 127(4), p.973 - 986, 2023/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Physical)

粘土鉱物へのCsの吸着サイトの特定は、環境化学の分野で研究されてきた。核磁気共鳴(NMR)実験によって、吸着されたCsの局所構造を直接観察することが可能である。固体NMR実験から得られた$$^{133}$$CsのNMRパラメータは、吸着されたCsの局所的な構造に敏感である。しかしながら、NMRデータだけからCsの吸着位置を決定することは困難であった。本研究では、機械学習と実験的に観察されたケミカルシフトを組み合わせることにより、粘土鉱物に吸着されたCsの吸着位置を特定するためのアプローチについて提示する。原子配置の記述子とNMRによるケミカルシフトの第一原理計算結果を関連付けて評価する機械学習の線形リッジ回帰モデルを構築した。これにより、原子配置の構造データから$$^{133}$$Csのケミカルシフトを高速で計算することが可能となった。機械学習モデルによって、実験的に観察された化学シフトから逆解析を行うことにより、Cs吸着位置を導き出すことが可能になる。

論文

風化黒雲母およびカオリナイトにおけるセシウム収着構造

辻 卓也; 松村 大樹; 小林 徹; 矢板 毅

SPring-8/SACLA利用研究成果集(インターネット), 11(1), p.15 - 18, 2023/02

風化黒雲母の様な層状粘土鉱物では様々な収着サイトが存在すると考えられており、その中でもCsイオンは層間に取り込まれると考えられている。一方でカオリナイトのような粘土鉱物においては、層間に陽イオンを持たないことから、表面・端面サイトにのみ収着すると考えられている。本研究では福島第一原子力発電所事故後に放射性Csにより汚染された実土壌に近い濃度のCs収着粘土鉱物試料を調製しCs K吸収端におけるX-ray Absorption Fine Structure (XAFS)測定を行い、風化黒雲母とカオリナイトにおけるCs周りの局所構造の違いを観測した。結果、層間サイトに収着していると思われる風化黒雲母と表面・端面サイトに収着していると思われるカオリナイトとでは、特に低濃度領域においてCs周りの局所構造が大きく異なることが判明し、Cs収着様式によってCsイオンの収着安定性が大きく異なることが示唆された。

論文

The Impact of cement on argillaceous rocks in radioactive waste disposal systems; A Review focusing on key processes and remaining issues

Wilson, J.*; Bateman, K.; 舘 幸男

Applied Geochemistry, 130, p.104979_1 - 104979_19, 2021/07

 被引用回数:9 パーセンタイル:61.28(Geochemistry & Geophysics)

地層処分概念では、セメント系材料の様々な目的での使用が想定されている。粘土質岩が対象母岩である場合、高アルカリ条件のセメント間隙水が、粘土質岩中の主要鉱物を不安定化させ、セメントと岩石の境界部に変質領域を生じさせる。文献のレビューにより、実験研究、アナログ研究及びモデル化研究から得られるプロセスの理解の現状と、残された課題が抽出された。セメントと粘土質岩の相互作用で生じる鉱物の変遷プロセスについて理解が進んでいるものの、今後の課題として、処分環境に近い温度条件でのセメントと粘土質岩の変遷プロセス、二次鉱物生成の反応速度、二次鉱物生成に伴う間隙閉塞、変質が放射性核種の移行に及ぼす影響などが特定された。

論文

Consideration on modeling of Nb sorption onto clay minerals

山口 徹治; 大平 早希; 邉見 光; Barr, L.; 島田 亜佐子; 前田 敏克; 飯田 芳久

Radiochimica Acta, 108(11), p.873 - 877, 2020/11

 被引用回数:7 パーセンタイル:72.9(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

Sorption distribution coefficient (Kd) of niobium-94 on minerals are an important parameter in safety assessment of intermediate-depth disposal of waste from core internals etc. The Kd of Nb on clay minerals in Ca(ClO$$_{4}$$)$$_{2}$$ solutions were, however, not successfully modeled in a previous study. The high distribution coefficients of Nb on illite in Ca(ClO$$_{4}$$)$$_{2}$$ solutions were successfully reproduced by taking Ca-Nb-OH surface species into account. Solubility of Nb was studied in Ca(ClO$$_{4}$$)$$_{2}$$ solutions and the results were reproduced by taking an aqueous Ca-Nb-OH complex species, CaNb(OH)$$_{6}$$$$^{+}$$, into account in addition to previously reported Nb(OH)$$_{6}$$$$^{-}$$ and Nb(OH)$$_{7}$$$$^{2-}$$. Based on this aqueous speciation model, the Ca-Nb-OH surface species responsible for the sorption of Nb on illite in Ca(ClO$$_{4}$$)$$_{2}$$ solutions was presumed to be X_OCaNb(OH)$$_{6}$$. Although uncertainties exist in the speciation of aqueous Ca-Nb-OH species, the result of this study proposed a possible mechanism for high distribution coefficient of Nb on illite in Ca(ClO$$_{4}$$)$$_{2}$$ solutions. The mechanism includes Ca-Nb-OH complex formation in aqueous, solid and surface phases.

論文

Using natural systems evidence to test models of transformation of montmorillonite

Savage, D.*; Wilson, J.*; Benbow, S.*; 笹本 広; 小田 治恵; Walker, C.*; 川間 大介*; 舘 幸男

Applied Clay Science, 195, p.105741_1 - 105741_11, 2020/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:5.44(Chemistry, Physical)

高レベル放射性廃棄物の地層処分において、粘土を主体とする緩衝材の長期的な安全機能は、モンモリロナイトが存在することによる高膨潤性と低透水性が維持されるかどうかに影響される。多くの場合、安全評価ではモンモリロナイトのイライト化(非膨潤性鉱物)への変質が懸念され、半経験的な速度論モデルによる評価が行われている。一方、近年、化学反応だけでなく、反応と輸送の2つの現象をカップリングしたモデルでの評価もなされている。本研究では、反応-輸送モデルでの評価を行い、既往の半経験的な速度論モデルによる評価と比較した。その結果、反応-輸送モデルでは、半経験的な速度論モデルに比べて、保守側の評価にはなるものの、天然の事例を再現するという観点では課題があることが示唆された。このため、地層処分におけるニファフィールドの長期変遷評価において、反応-輸送モデルを用いた評価を行う場合は、解析結果の解釈にあたり注意を要することが必要である。

論文

Key factors controlling radiocesium sorption and fixation in river sediments around the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, 1; Insights from sediment properties and radiocesium distributions

舘 幸男; 佐藤 智文*; 赤木 洋介*; 川村 淳*; 中根 秀二*; 寺島 元基; 藤原 健壮; 飯島 和毅

Science of the Total Environment, 724, p.138098_1 - 138098_11, 2020/07

 被引用回数:13 パーセンタイル:64.06(Environmental Sciences)

福島第一原子力発電所周辺の河川流域における放射性Csの環境動態評価に資するため、汚染レベルが高い請戸川と小高川から採取された河川堆積物の特性を、放射性Csの収着と固定を支配する粒径サイズ, 粘土鉱物, 有機物に着目して評価した。

論文

Key factors controlling radiocesium sorption and fixation in river sediments around the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, 2; Sorption and fixation behaviors and their relationship to sediment properties

舘 幸男; 佐藤 智文*; 武田 智津子*; 石寺 孝充; 藤原 健壮; 飯島 和毅

Science of the Total Environment, 724, p.138097_1 - 138097_10, 2020/07

 被引用回数:9 パーセンタイル:50.19(Environmental Sciences)

福島第一原子力発電所周辺の河川流域における放射性Csの環境動態評価に資するため、汚染レベルが高い請戸川と小高川から採取された河川堆積物に対するCsの収着・固定挙動を、放射性Csの収着と固定メカニズムと、Cs濃度や、粘土鉱物や有機物といった堆積物特性との関係に着目して評価した。

論文

Selective removal of radiocesium from micaceous clay for post-accident soil decontamination by temperature-controlled Mg-leaching in a column

Yin, X.; Zhang, L.*; Meng, C.*; 稲葉 優介*; Wang, X.*; 二田 郁子; 駒 義和; 竹下 健二*

Journal of Hazardous Materials, 387, p.121677_1 - 121677_10, 2020/04

 被引用回数:12 パーセンタイル:61.05(Engineering, Environmental)

The effective and efficient removal of radioactive Cs from contaminated soil is highly urgent for the nuclear post-accident remediation. In present study, we achieved rapid Cs desorption from both a typical micaceous clay (i.e., vermiculitized biotite, VB) and actually contaminated soil by high-speed ion exchange through temperature-controlled continuous leaching with Mg-solutions in a column reactor. Cs-sorbed VB was firstly employed as a soil surrogate to explore the macro-Cs desorption process and micro-mechanism in detail.

報告書

Development of JAEA sorption database (JAEA-SDB); Update of sorption/QA data in FY2019

杉浦 佑樹; 陶山 忠宏*; 舘 幸男

JAEA-Data/Code 2019-022, 40 Pages, 2020/03

JAEA-Data-Code-2019-022.pdf:2.22MB

放射性廃棄物地層処分の性能評価において、放射性核種の緩衝材, 岩石及びセメント系材料中での収着現象は、その移行遅延を支配する重要な現象の一つである。今回、性能評価における収着分配係数(K$$_{rm d}$$)設定のための統合的手法の構築の基礎として、収着データベース(JAEA-SDB)のデータ拡充を行った。本報告ではK$$_{rm d}$$設定や収着モデル開発の最近の取り組みにおいて課題として抽出された以下に示す3つの系(粘土, 堆積岩及びセメント系材料)に着目して実施した、K$$_{rm d}$$データと信頼度情報の拡充について報告する。今回の更新において、60の文献から6,702件のK$$_{rm d}$$データとその信頼度情報が追加され、JAEA-SDBに含まれるK$$_{rm d}$$データは69,679件となり、全データのうちの約72%のデータに対して信頼度情報が付与されたこととなる。今回更新されたJAEA-SDBによって、今後の性能評価における収着パラメータ設定に向けて、有効な基盤情報を提供するものと期待される。

報告書

燃料デブリ取り出しを容易にするゲル状充填材の開発(委託研究); 平成30年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉国際共同研究センター; 大阪大学*

JAEA-Review 2019-029, 36 Pages, 2020/02

JAEA-Review-2019-029.pdf:2.33MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉国際共同研究センター(CLADS)では、平成30年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度「燃料デブリ取り出しを容易にするゲル状充填材の開発」について取りまとめたものである。本研究は、デブリ取り出しの簡易化のため、粘度を調整した高分子・ケイ酸塩・粘土鉱物などのゲル状物質であれば、破損部から漏れ落ちることもなく周辺の空間線量率を低減し、また切削時に生じるダストの拡散・飛散を抑制できることから、格納容器内部をゲル状物質で充填することを提案する。

論文

Permeability measurement for macro-fractured granite using water including clay

奈良 禎太*; 加藤 昌治*; 佐藤 努*; 河野 勝宣*; 佐藤 稔紀

Proceedings of 5th ISRM Young Scholars' Symposium on Rock Mechanics and International Symposium on Rock Engineering for Innovative Future (YSRM 2019 and REIF 2019) (USB Flash Drive), 6 Pages, 2019/12

地下を利用する様々なプロジェクトにおいて、長期的な地下水流動を評価することは重要である。長期的には花崗岩中の亀裂は鉱物の充填によって水みちが変化する。通常、岩石を対象とした室内試験では蒸留水を使用するが、実際の岩盤中では地下水に粘土鉱物が含まれる。そのような状態を模擬した透水試験を実施し、粘土鉱物の蓄積により透水性が低下する結果を得た。

論文

Natural systems evidence for the effects of temperature and the activity of aqueous silica upon montmorillonite stability in clay barriers for the disposal of radioactive wastes

Savage, D.*; Wilson, J.*; Benbow, S.*; 笹本 広; 小田 治恵; Walker, C.*; 川間 大介*; 舘 幸男

Applied Clay Science, 179, p.105146_1 - 105146_10, 2019/10

 被引用回数:13 パーセンタイル:65.26(Chemistry, Physical)

本研究では、モンモリロナイトの安定性における温度及び溶液中のシリカ活量の影響に係る天然事例について評価を試みた。異なる熱力学データベースを用いた熱力学的モデルにより、モンモリロナイトの安定領域は、0$$sim$$140$$^{circ}$$Cの温度領域であると推測された。一方、溶液中のシリカ活量が低い場合、モンモリロナイトの安定領域の一部は、イライトが安定な領域に変わることも示唆された。また、日本の沖合におけるODPサイトで得られた堆積物中の間隙水や鉱物組成に係るデータでは、60$$^{circ}$$C程度の温度までは、モンモリロナイトと非晶質シリカが安定であるが、より高温の条件では、イライトと石英の組み合わせが安定であることも示唆された。一方、百万年を越えるような長期においても、80$$^{circ}$$Cよりも低温の条件では、スメクタイトの一種であるモンモリロナイトは、イライトに変換されないことも示唆された。

論文

Characterization of mineralogical controls on ammonium concentrations in deep groundwaters of the Horonobe area, Hokkaido

笹本 広; 佐藤 久夫*; Arthur, R. C.*

Journal of Geochemical Exploration, 188, p.318 - 325, 2018/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:12.68(Geochemistry & Geophysics)

アンモニウムイオンは、還元条件下における深部地下水において重要な成分である。地層中でのセシウムの収着による遅延は、高レベル放射性廃棄物の長期安全性を確保する上で重要な役割を果たす。しかしながら、セシウムの収着は、地下水中に溶存するアンモニウムイオンの様な陽イオンによる収着競合の影響を受ける可能性がある。本研究では、日本における地下水の一例として、幌延で得られた地下水データを対象に、深部地下水におけるアンモニウムイオンの濃度を支配する反応を推定した。鉱物学的調査、地下水データを用いた熱力学的評価および電子線マイクロアナライザを用いた鉱物表面での窒素(N)分布調査により、地下水中のアンモニウムイオンは、カリウム(K)を含む粘土鉱物であるスメクタイト,イライト,イライト/スメクタイト混合層のカリウムと地下水中のアンモニウムイオンのイオン交換反応により濃度が支配されている可能性が示唆された。また、日本における地下水データセットからスクリーニングされた信頼性の高いデータと比較すると、幌延の地下水中のアンモニウムイオン濃度は、ガス田や油田地域の地下水に類似していることも明らかになった。

論文

粘土の透水係数測定へのトランジェントパルス法の適用

加藤 昌治*; 奈良 禎太*; 岡崎 勇樹*; 河野 勝宣*; 佐藤 稔紀; 佐藤 努*; 高橋 学*

材料, 67(3), p.318 - 323, 2018/03

放射性廃棄物の地層処分においては、岩盤を天然バリアとして使用する。このことから、低透水性の岩盤やき裂を充填している粘土の存在は、より好ましい環境を提供すると考えられる。室内での透水係数の測定方法のうち、トランジェントパルス法は低透水性の材料の透水係数測定に有効であるが、粘土に適用された事例は無く、かつ、そのままの方法・手順では適用が困難である。このため、供試体の下流側の圧力を下げる場合で透水係数を求める方法を提案し、変水位法で得られた値と比較して問題ないことを確認した。

論文

1F事故による環境回復に伴う廃棄物の管理と除去土壌の減容・再生利用の取り組み,2; 再生利用を目指した粘土鉱物へのCs吸脱着機構解明

矢板 毅

日本原子力学会誌ATOMO$$Sigma$$, 59(8), p.441 - 443, 2017/08

減容化に関する技術としては、これまで環境浄化などで用いられてきた処理法である分級、化学処理、熱処理などいくつかの方法論が考えられるが、それぞれに一長一短が有り、放射性Csの処理という視点で再度見直し、最適化する必要があると考えられる。本特集では、特に対象となる粘土鉱物への吸着機構について最新の知見について紹介すると共に、これらの情報を参考に開発を試みている除染および土壌の再生利用などについて解説する。

論文

真空加熱による粘土鉱物からのセシウム脱離挙動; 放射光を用いたX線光電子分光法及び昇温脱離法による分析

平尾 法恵; 下山 巖; 馬場 祐治; 和泉 寿範; 岡本 芳浩; 矢板 毅; 鈴木 伸一

分析化学, 65(5), p.259 - 266, 2016/05

 被引用回数:4 パーセンタイル:15.25(Chemistry, Analytical)

福島原子力発電所事故後の放射能汚染の主な原因であるCsは土壌中の粘土鉱物に強く固定されており、土壌除染のため様々なCs除去法が開発されている。本手法は、乾式法によるCs除去法として、乾式法における処理温度の低減を目的とし、真空溶融塩処理法を提案する。非放射性Csを飽和収着させたバーミキュライトを真空加熱し、X線光電子分光法を用いて加熱前後のCs含有量変化を分析した。バーミキュライトのみを用いた場合は、800$$^{circ}$$C 3分間の加熱で約4割のCsが除去された。NaCl/CaCl$$_{2}$$混合塩をバーミキュライトに添加した場合は、450$$^{circ}$$C 3分間の加熱で約7割のCsが除去されることを見いだした。これらの結果から真空溶融塩処理法による大幅な処理温度の低下と除去効率の向上が期待できる。

論文

Clay-based modeling approach to diffusion and sorption in the argillaceous rock from the Horonobe URL; Application to Ni(II), Am(III), and Se(IV)

舘 幸男; 陶山 忠宏; 四辻 健治; 石井 康雄; 高橋 宏明*

CMS Workshop Lectures, Vol.21, p.241 - 250, 2016/00

放射性廃棄物地層処分の安全評価において粘土質岩石中の核種の収着・拡散挙動は把握すべき重要なプロセスである。幌延深地層研究所における泥岩試料中のNi(II), Am(III), Se(IV)の拡散・収着挙動を、実験とモデルの両面から調査した。透過拡散試験によって得られた実効拡散係数は、先行研究の結果も含めて、Cs$$^{+}$$, Ni$$^{2+}$$, HTO, I$$^{-}$$, Se(SeO$$_{4}$$$$^{2-}$$), Am(Am(CO$$_{3}$$)$$^{2-}$$)の順に低下する傾向となった。一方で、拡散試験から得られた収着分配係数は、バッチ収着試験によって取得された値との整合的であった。これらの結果は、粘土成分(スメクタイトとイライト)の寄与を仮定した収着モデル、電気二重層理論と単純化された間隙モデルを考慮した拡散モデルとを組み合せた、粘土を主体としたモデル化手法によって解釈された。この粘土を主体としたモデルによって、一連のデータを概ね説明することが可能であり、この手法が多様な核種に対して適用可能と評価された。

論文

Characterization of adsorbed alkali metal ions in 2:1 type clay minerals from first-principles metadynamics

池田 隆司; 鈴木 伸一; 矢板 毅

Journal of Physical Chemistry A, 119(30), p.8369 - 8375, 2015/07

 被引用回数:23 パーセンタイル:71.12(Chemistry, Physical)

3種類の2:1型粘土鉱物におけるアルカリ金属イオンの吸着状態を第一原理に基づいたメタダイナミクスにより系統的に調べた。層間カチオンを記述するために集団変数として採用した配位数で張られた2次元空間での自由エネルギー曲面を求めたところ、2:1型3八面体粘土鉱物においてCsイオンの内圏錯体が選択的に形成されることがわかった。このCsイオンで見られた強い内圏錯体への親和性は4面体シートの同形置換により著しく増大したルイス塩基性をもつ底面酸素サイトでセシウムイオンが選択的に認識されることによることがわかった。

論文

Cesium-adsorption behavior of weathered biotite from Fukushima Prefecture depends on the degree of vermiculitization

山田 裕久*; 横山 信吾*; 渡部 雄二郎*; 鈴木 正哉*; 鈴木 伸一; 八田 珠郎*

日本イオン交換学会誌, 25(4), p.207 - 211, 2014/11

We investigate the Cs-adsorption behavior of weathered biotites collected from Domiki, Mankei, Tozawa, and Yatsuzaku (in Fukushima) by changing the initial concentration of Cs in a solution. The degree of weathering of the samples increased in the following order: Domeki sample $$rightarrow$$ Tozawa $$rightarrow$$ Mankei $$rightarrow$$ Yatsuzaku. A characteristic feature of the Domeki sample was distortion of the biotite layer. The Tozawa sample had an even greater degree of distortion of the biotite layer. In the Mankei sample, hydrobiotite and randomly interstratified biotite-vermiculite were observed with distorted biotite. The Yatsuzaku sample contained vermiculite with hydrobiotite and distorted biotite. The Cs adsorption ratio was associated with the initial Cs concentration of the solution. The Cs adsorption ratio of samples in an initial solution of 1 to 100 ppm Cs was about 99%; it decreased with increasing Cs concentration in the solution. Dependency of Cs adsorption behavior on the degree of weathering of biotite was clearly observed in the Cs concentration range of 300 to 1000 ppm. With increasing degree of weathering, the rate of decrease in Cs adsorption ratio with increasing initial Cs concentration in the solution became slower and the maximum amount of Cs adsorbed by the sample increased. These results confirm that weathered phyllosilicates, vermiculite, interstratified biotite-vermiculite, and distorted biotite play important roles in Cs adsorption.

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